PMF5.0中文使用手冊(cè) (1)

1、 EPA正矩陣因式分解（PMF）5.0基礎(chǔ)和用戶指南 美國(guó)環(huán)保局國(guó)家暴露研究實(shí)驗(yàn)室研究三角公園，NC 27711史蒂夫布朗，宋白索諾瑪科技有限公司Petaluma，CA 94954美國(guó)環(huán)保局研究與開發(fā)辦公室華盛頓特區(qū)20460注意事項(xiàng)：盡管這項(xiàng)工作由環(huán)保署審查并獲準(zhǔn)出版，但可能不一定反映出官方機(jī)構(gòu)的政策。 提及商品名稱和商品不構(gòu)成認(rèn)可或推薦使用。EPA通過其研發(fā)辦公室資助并管理了根據(jù)合同68-W-04-005向洛克希德馬丁和EP-D-09-097在Sonoma Technology，Inc.下述的研究和開發(fā)。用戶指南已經(jīng)受到 機(jī)構(gòu)審查并由EPA正式分發(fā)。 提及商品名稱或商品不構(gòu)成認(rèn)可或推薦使用

2、。本用戶指南適用于EPA PMF 5.0程序，軟件免責(zé)聲明如下所示。美國(guó)環(huán)境保護(hù)局通過其研究與開發(fā)辦公室資助合作編號(hào)為EP-D-09-097的Sonoma Technology，Inc.在此處進(jìn)行的研究。版權(quán)所有2005-2014 ExoAnalytics Inc.和版權(quán)所有2007-2014 Bytescout。 致謝多線性引擎是用于解決EPA PMF中PMF問題的基礎(chǔ)程序，并且版本me2gfP4_1345c4由赫爾辛基大學(xué)的Pentti Paatero和幾何工具（ Eberly開發(fā)。 Shelly Eberly，Pentti Paatero，Ram Vedantham，Jeff Prout

3、y，Jay Turner和Teri Conner為EPA PMF的這一版本和以前的版本做出了貢獻(xiàn)。 EPA希望感謝EPA PMF Peer Reviewers對(duì)軟件和用戶指南的意見，以及提供PMF參考文獻(xiàn)的改進(jìn)列表。目錄1. 引言1.1模型概述1.2多線引擎1.3與EPA PMF 3.0及其他方法的比較2.PMF的使用. 63.安裝EPA PMF 5.0 . . .114.全球特色. . .125.開始. . .145.1輸入文件. . .145.2輸出文件. . 175.3配置文件. . .185.4建議的操作順序.185.5分析輸入數(shù)據(jù).195.5.1濃度/不確定度. .205.5.2濃度

4、散點(diǎn)圖. . .255.5.3濃度時(shí)間序列. .265.5.4數(shù)據(jù)異常. . . 275.6基本模型運(yùn)行. . . .275.6.1啟動(dòng)基本運(yùn)行. 285.6.2基本模型運(yùn)行摘要. . .295.6.3基本模型結(jié)果. . 315.6.4基本模型運(yùn)行屏幕上的因子名稱. 405.7基本位移誤差估計(jì). . .425.8基本型BS誤差估計(jì). .435.8.1 BS運(yùn)行摘要. . .455.8.2基本自舉箱圖. .465.9基本型號(hào)BS-DISP誤差估計(jì). .485.10解釋錯(cuò)誤估計(jì)結(jié)果. .50旋轉(zhuǎn)工具. . .526.1 Fpeak模型運(yùn)行規(guī)范. .526.1.1 Fpeak結(jié)果. . 536.1.

5、2評(píng)估Fpeak結(jié)果. .576.2約束模型操作. .586.2.1約束模型運(yùn)行規(guī)范. . 586.2.2約束簡(jiǎn)檔/貢獻(xiàn)結(jié)果. . 656.2.3評(píng)估約束結(jié)果. . 687.故障排除. . 708.訓(xùn)練練習(xí). . 718.1密爾沃基水資料. . .728.1.1數(shù)據(jù)集開發(fā). .728.1.2分析輸入數(shù)據(jù). .738.1.3基本模型運(yùn)行. . .738.1.4錯(cuò)誤估計(jì). . 778.2圣路易斯Supersite PM2.5數(shù)據(jù)集. 788.2.1數(shù)據(jù)集開發(fā). . .788.2.2分析輸入數(shù)據(jù). .818.2.3基本模型運(yùn)行. .838.2.4誤差估計(jì). . .858.2.5約束模型運(yùn)行. .85

6、8.3 Baton Rouge PAMS VOC數(shù)據(jù)集.888.3.1數(shù)據(jù)集開發(fā). 908.3.2分析輸入數(shù)據(jù). .918.3.3基本模型運(yùn)行. . .938.3.4基本模型運(yùn)行結(jié)果. .948.3.5 Fpeak . . 1008.3.6約束模型運(yùn)行. .1039. PMF和應(yīng)用參考. 105數(shù)字清單圖1.共軛梯度法 - PMF解決方案搜索的基礎(chǔ)。 4圖2.可調(diào)整大小的部分和狀態(tài)欄的示例。 13圖3.輸入文件屏幕示例。 15圖4.輸入濃度文件的格式化示例16圖5.基于方程的不確定性文件示例。 16圖6. EPA PMF - 基礎(chǔ)模型中的操作流程圖。 19圖7. EPA PMF - Fpeak

7、中的操作流程圖。 20圖8. EPA PMF中的操作流程圖 - 約束條件。 21圖9.濃度/不確定度屏幕示例。 22圖10.濃度分布圖的示例。 26圖11.具有排除和選定樣品的濃度時(shí)間序列屏幕示例。 28圖12.基本模型運(yùn)行示例顯示隨機(jī)開始（1）和固定開始（2）。 29圖13.基本模型的示例基本運(yùn)行完成后運(yùn)行屏幕。30圖14.殘留分析屏幕的示例。 32圖15. Obs / Pred散點(diǎn)圖的示例屏幕。 33圖16. Obs / Pred時(shí)間序列屏幕的示例。 33圖17.“配置文件/貢獻(xiàn)”屏幕示例。 34圖18.選擇了“濃度單位”的配置文件/貢獻(xiàn)屏幕示例。 35圖19.選擇了“Q / Qexp”的

8、配置文件/貢獻(xiàn)屏幕示例。 36圖20. Factor Fingerpints屏幕示例。 37圖21. G-Space Plot屏幕示例，紅線表示邊緣。 38圖22.“因子貢獻(xiàn)”屏幕的示例。 39圖23.基本模型的示例運(yùn)行具有默認(rèn)基本型運(yùn)行因子名稱的屏幕。 41圖24.鋅源的高誤差估計(jì)比較41圖25.“基本模型位移摘要”屏幕示例。 43圖26.基本模型運(yùn)行示例的示例突出顯示基本模型引導(dǎo)方法框。45圖27.“基本引導(dǎo)摘要”屏幕的示例。 46圖28. Base Bootstrap Box繪圖屏幕示例。 47圖29.框圖。 47圖30.基本型號(hào)BS-DISP摘要屏幕示例。 49圖31.誤差估計(jì)總結(jié)圖。

9、 51圖32.“Fpeak模型運(yùn)行”屏幕中Fpeak模型運(yùn)行摘要的示例。 53圖33. Fpeak配置文件/貢獻(xiàn)屏幕示例54圖34.Fpeak因子指紋屏幕的示例55圖35. Fpeak G-Space Plot屏幕的示例。 56圖36. Fpeak因子貢獻(xiàn)屏幕的示例。 57圖37. G-Space圖和基準(zhǔn)運(yùn)行貢獻(xiàn)與Fpeak運(yùn)行貢獻(xiàn)之間的差值為每個(gè)貢獻(xiàn)點(diǎn)。 58圖38.表達(dá)式生成器 - 比率。 60圖39.表達(dá)式生成器 - 質(zhì)量平衡。 60圖40.表達(dá)式構(gòu)建器 - 自定義。 61圖41.“約束模型運(yùn)行”屏幕上的表達(dá)式示例。 61圖42.選擇約束物種和觀察。 62圖43.在G空間圖中選擇要拉到y(tǒng)

10、軸的點(diǎn)的示例。 63圖44.約束模型的示例運(yùn)行匯總表。 64圖45.約束配置文件/貢獻(xiàn)屏幕示例。 65圖46.約束因子指紋屏幕示例。 66圖47.約束G空間繪圖屏幕的示例。 67圖48.約束因子貢獻(xiàn)屏幕的示例。 68圖49.“約束診斷”屏幕示例。 69圖50. PMF結(jié)果評(píng)估過程。 71圖51.深隧道系統(tǒng)。 73圖52. BOD5和TSS的散點(diǎn)圖。 74圖53.鎘74的觀察/預(yù)測(cè)結(jié)果實(shí)例圖54.堆積圖圖。 75圖55.配置文件/貢獻(xiàn)繪制多個(gè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)。 76圖56.多站點(diǎn)數(shù)據(jù)的觀測(cè)/預(yù)測(cè)時(shí)間序列圖。 77圖57.誤差估計(jì)結(jié)果的比較。 78圖58.每個(gè)因素中物種濃度范圍的誤差估計(jì)總結(jié)圖。 79圖5

11、9.圣路易斯Supersite和主要排放源的衛(wèi)星圖像。 80圖60.圣路易斯數(shù)據(jù)集的濃度時(shí)間序列屏幕和放大圖。 81圖61.鋼元素的濃度分布圖。 82圖62.鎘（建模不佳）和鉛（精心設(shè)計(jì)）的輸出圖示例。 83圖63.輸入數(shù)據(jù)不一致的示例。多個(gè)點(diǎn)在藍(lán)色中顯示在下方左圖是固定值。 84圖64.獨(dú)立（左）和弱依賴因子（右）的G空間圖的示例。 85圖65.圣路易斯堆疊的基本因素輪廓。 86圖66.圣路易斯PM2.5的質(zhì)量分布。 87圖67.基本運(yùn)行和錯(cuò)誤估計(jì)的總結(jié)。 88圖68.鋼材因素的基礎(chǔ)模型和約束模型運(yùn)行曲線的比較。 88圖69.約束運(yùn)行和誤差估計(jì)的總結(jié)。 90圖70.各種物種的環(huán)境濃度之間的關(guān)

12、系。 92圖71.苯（1）和乙烯（2）的縮放殘留的直方圖。95圖72.苯的觀察/預(yù)測(cè)圖。96圖73.乙烯的觀測(cè)/預(yù)測(cè)圖。97圖74. VOC因子分布圖。98圖75.測(cè)量的VOC簡(jiǎn)檔信息。 資料來源：藤田（2001）。99圖76. VOC的因子指紋圖。100圖77.機(jī)動(dòng)車輛和柴油機(jī)排氣的G空間圖。101圖78. TNMOC對(duì)初始4因素基數(shù)運(yùn)行中解決的因素的分配。101圖79.煉油廠物種的觀測(cè)值與預(yù)測(cè)時(shí)間序列。103圖80.與源（1）和切換物種約束（2）相關(guān)聯(lián)的物種的百分比。10表格清單表1.關(guān)鍵參考摘要。6表2.巴爾的摩示例 - PMF輸入信息的總結(jié)。24表3. EPA PMF 5.0中的常見問

13、題。70表4.密爾沃基示例 - PMF輸入信息的總結(jié)。72表5.圣路易斯例子 - PMF輸入信息的總結(jié)。80表6.錯(cuò)誤估計(jì)摘要結(jié)果。89表7.巴吞魯日示例 - PMF輸入信息的總結(jié)。91表8. VOC種類。93表9.基本運(yùn)行boostrap映射。102縮略語AMS氣溶膠質(zhì)譜儀BOD5生物需氧量BS引導(dǎo)BS-DISP引導(dǎo)排量CI置信區(qū)間中巴化學(xué)質(zhì)量平衡DDP離散差異百分位數(shù)DISP排量EC元素碳EDXRF能量色散X射線熒光GUI圖形用戶界面MDL方法檢測(cè)限ME多線引擎ME-2多線引擎版本2OBS/強(qiáng)的松觀察/預(yù)測(cè)OC有機(jī)碳PAMS光化學(xué)評(píng)估監(jiān)測(cè)站PCA主成分分析PM顆粒物PMF正矩陣分解S /

14、N信噪比TNMOC非甲烷有機(jī)碳總量TSS總懸浮固體揮發(fā)性有機(jī)揮發(fā)性有機(jī)化合物一，簡(jiǎn)介1.1模型概述受體模型是基于來源的組成或指紋量化來源對(duì)樣本的貢獻(xiàn)的數(shù)學(xué)方法。 使用適合于媒體的分析方法確定組成或形態(tài)，并且需要關(guān)鍵物種或物種的組合來分離影響。 指定的數(shù)據(jù)集可以被視為i到j(luò)維的數(shù)據(jù)矩陣X，其中i個(gè)樣本和j個(gè)化學(xué)物種被測(cè)量，具有不確定性u(píng)。 受體模型的目標(biāo)是解決測(cè)量物種濃度和源分布之間的化學(xué)物質(zhì)平衡（CMB），如等式1-1所示，其中p個(gè)因子，每個(gè)源的物種分布f以及質(zhì)量的數(shù)量 每個(gè)因素對(duì)每個(gè)樣本貢獻(xiàn)（見公式1-1）：pxij= gikf kj + eijk =1 其中eij是每個(gè)樣品/物種的殘留?？?/p>

15、以使用包括EPA CMB，EPA Unmix和EPA Positive Matrix Factorization（PMF）在內(nèi)的多個(gè)模型來解決CMB方程。PMF是一種多變量因子分析工具，將特定樣本數(shù)據(jù)的矩陣分解為兩個(gè)矩陣：因子貢獻(xiàn)（G）和因子分布（F）。用戶需要對(duì)這些因素分析進(jìn)行解釋，以確定使用測(cè)量的源分布信息以及排放或排放清單可能對(duì)樣本做出貢獻(xiàn)的來源類型。該方法在此簡(jiǎn)要回顧并在其他地方更詳細(xì)地描述（Paatero和Tapper，1994; Paatero，1997）。使用沒有樣本可以具有顯著負(fù)的源貢獻(xiàn)的約束獲得結(jié)果。 PMF使用樣本濃度和與樣本數(shù)據(jù)相關(guān)的用戶提供的不確定性來加權(quán)單個(gè)點(diǎn)。該功能

16、允許分析師考慮到測(cè)量的信心。例如，可以保留低于檢測(cè)的數(shù)據(jù)，以便在模型中使用，相關(guān)的不確定度被調(diào)整，因此這些數(shù)據(jù)點(diǎn)對(duì)檢測(cè)限的影響比對(duì)檢測(cè)限的測(cè)量影響要小。p2nm xij- gikf kj Q = k =1i=1j =1uij因子貢獻(xiàn)和分布是通過最小化目標(biāo)函數(shù)Q（等式1-2）的PMF模型導(dǎo)出的： Q是PMF的關(guān)鍵參數(shù)，并且為模型運(yùn)行顯示了兩個(gè)版本的Q。Q（true）是包括所有點(diǎn)計(jì)算的擬合優(yōu)度參數(shù)。Q（魯棒）是排除不符合模型的點(diǎn)計(jì)算的擬合優(yōu)度參數(shù)，定義為不確定性比例殘差大于4的樣本。Q（真）和Q（魯棒）之間的差異是對(duì)具有高比例殘差的數(shù)據(jù)點(diǎn)的影響的度量。這些數(shù)據(jù)點(diǎn)可能與在采樣期間不一致存在的來源的峰

17、值影響相關(guān)。此外，不確定性可能太高，這導(dǎo)致類似的Q（真）和Q（魯棒）值，因?yàn)闅埐畋徊淮_定性縮放。EPA PMF需要多層迭代的底層多線性引擎（ME）來幫助確定最佳因子貢獻(xiàn)和簡(jiǎn)檔。這是由于開始利用隨機(jī)生成的因子輪廓搜索因子輪廓的ME算法的性質(zhì)。使用梯度方法系統(tǒng)地修改該因子分布，以繪制最佳擬合解的最佳路徑。在空間方面，模型使用觀察結(jié)構(gòu)構(gòu)建多維空間，然后使用漸變方法遍歷空間，以達(dá)到沿該路徑的最佳解決方案的最終目的地。最好的解決方案通常通過沿路徑的最低Q（魯棒）值來識(shí)別（即，最小Q），并且可以被想象為多維空間中的槽的底部。由于起始點(diǎn)的隨機(jī)性質(zhì)，由種子價(jià)值及其所指定的路徑?jīng)Q定，不能保證梯度方法將始終導(dǎo)致多

18、維空間（全局最?。┲械淖钌铧c(diǎn);它可能會(huì)找到一個(gè)局部最小值。為了最大化達(dá)到全局最小化的機(jī)會(huì)，該模型應(yīng)該運(yùn)行20次開發(fā)解決方案，100次為最終解決方案，每次都有不同的起點(diǎn)。因?yàn)镼（魯棒）不受PMF不適合的點(diǎn)的影響，所以它被用作從多次運(yùn)行中選擇最優(yōu)運(yùn)行的關(guān)鍵參數(shù)。此外，由于用于在不同位置啟動(dòng)梯度算法的隨機(jī)種子，Q（魯棒）的可變性提供了初始基本運(yùn)行結(jié)果是否具有顯著變化的指示。如果數(shù)據(jù)提供穩(wěn)定的路徑到最小值，則Q（魯棒）值在運(yùn)行之間幾乎沒有變化。在其他情況下，起始點(diǎn)和由數(shù)據(jù)定義的空間的組合將影響路徑到最小值，導(dǎo)致變化的Q（魯棒）值;默認(rèn)使用最低的Q（魯棒）值，因?yàn)樗碜顑?yōu)的解決方案。應(yīng)當(dāng)注意，Q值的小

19、變化并不一定表明不同的運(yùn)行在源組合物之間具有低的變異性。由于化學(xué)轉(zhuǎn)化或過程變化引起的變異性可能導(dǎo)致PMF運(yùn)行中因子分布的顯著差異。提供兩個(gè)診斷來評(píng)估運(yùn)行之間的差異：運(yùn)行中剩余分析和物種分布的因子總結(jié)與最低Q（健壯）運(yùn)行相比。用戶必須評(píng)估PMF中的所有錯(cuò)誤估計(jì)，以了解模型結(jié)果的穩(wěn)定性;在Paatero等人中描述了算法和ME輸出。 （2014）?？梢允褂萌N方法估算PMF溶液的變異性：1.Bootstrap（BS）分析用于識(shí)別是否存在可能不成比例地影響解決方案的一小組觀察結(jié)果。 BS誤差間隔包括隨機(jī)誤差的影響，部分包括旋轉(zhuǎn)模糊度的影響。旋轉(zhuǎn)模糊度是由多種方式與PMF生成的解決方案相似的無限解決方案

20、的存在引起的。也就是說，對(duì)于任何一對(duì)矩陣，可以通過簡(jiǎn)單的旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生該對(duì)的無限變化。只有非負(fù)源貢獻(xiàn)的一個(gè)限制，就不可能限制這個(gè)旋轉(zhuǎn)空間。 BS錯(cuò)誤通常是魯棒的，不受用戶指定的樣本不確定性的影響。2.位置（DISP）是一種分析方法，可幫助用戶更細(xì)致地了解所選解決方案，包括對(duì)小變化的敏感性。 DISP錯(cuò)誤間隔包括旋轉(zhuǎn)模糊度的影響，但不包括數(shù)據(jù)中隨機(jī)誤差的影響。數(shù)據(jù)不確定性可以直接影響DISP誤差估計(jì)。因此，減重物種的間隔可能很大。3.BS-DISP（混合方法）誤差間隔包括隨機(jī)誤差和旋轉(zhuǎn)模糊度的影響。 BS-DISP結(jié)果比DISP結(jié)果更加魯棒，因?yàn)锽S-DISP的DISP階段本身并不像DISP那樣強(qiáng)大地

21、移位。這些方法應(yīng)用于Brown等人的三個(gè)空氣污染數(shù)據(jù)集。 （2014）。該文件根據(jù)應(yīng)用提供了EPA差錯(cuò)估計(jì)的解釋。 Paatero等（2014）和Brown等人（2014年）是EPA PMF的關(guān)鍵參考，并提供了錯(cuò)誤估計(jì)及其解釋的詳細(xì)信息，這些僅在本指南中簡(jiǎn)要介紹。1.2多發(fā)發(fā)動(dòng)機(jī)兩個(gè)常見的程序解決了如上所述的PMF問題。最初，使用程序PMF2（Paatero，1997）。在PMF2中，可以對(duì)因子元素施加非負(fù)性約束，并且可以在確定最小二乘擬合時(shí)基于不確定性單獨(dú)加權(quán)測(cè)量。通過這些特征，PMF2對(duì)環(huán)境數(shù)據(jù)的受體建模的主成分分析（PCA）技術(shù)是一個(gè)顯著的改進(jìn)。然而，PMF2是有限的，因?yàn)樗辉O(shè)計(jì)來解決

22、一個(gè)非常具體的PMF問題。在20世紀(jì)90年代末期，ME開發(fā)了一個(gè)更靈活的方案（Paatero，1999）。該程序目前在其第二版中被稱為ME-2，它包括許多與PMF2相同的功能（例如，用戶能夠?qū)蝹€(gè)測(cè)量進(jìn)行加權(quán)并提供非消極性約束）;然而，與PMF2不同，ME-2被構(gòu)造成可以用于解決包括雙線性，三線性和混合模型在內(nèi)的各種多線性問題。ME-2設(shè)計(jì)用于通過組合兩個(gè)單獨(dú)的步驟來解決PMF問題。首先，用戶生成一個(gè)定義感興趣的PMF模型的表。然后，自動(dòng)輔助程序讀取列表的模型參數(shù)并計(jì)算解決方案。當(dāng)使用EPA PMF解決PMF問題時(shí)，第一步是通過由EPA PMF用戶界面生成的輸入文件來實(shí)現(xiàn)的。一旦模型被指定，數(shù)

23、據(jù)和用戶規(guī)格由EPA PMF進(jìn)入二次ME-2程序。 ME-2迭代地解決了PMF方程，通過一系列步驟最小化了平方和對(duì)象函數(shù)Q，如圖1所示。當(dāng)附加迭代以最小化Q提供遞減的回報(bào)時(shí)，已經(jīng)達(dá)到了一個(gè)穩(wěn)定的解決方案。在三個(gè)層次的迭代中，搜索解決方案從粗糙到更精細(xì)。迭代的第一級(jí)標(biāo)識(shí)了空間解的整體區(qū)域。在這個(gè)水平，Q（dQ）的變化在少于800個(gè)步驟中需要在20個(gè)連續(xù)步驟中小于0.1。 第二級(jí)確定最終解決方案的鄰域。 這里，在小于2000個(gè)總步數(shù)的情況下，dQ需要在連續(xù)50個(gè)步驟中小于0.005。 第三級(jí)收斂到最佳可能的Q值（Paatero，2000a），其中dQ應(yīng)小于0.0003，連續(xù)100步以上，步長(zhǎng)小于5

24、000步。對(duì)于小數(shù)據(jù)集（小于300觀察值），對(duì)于較大的數(shù)據(jù)集（Paatero，2000a），ME-2通常需要幾百次迭代。 如果沒有找到滿足三個(gè)層次中任何一個(gè)要求的解決方案，那么一個(gè)解決方案是不會(huì)收斂的（Paatero，2000a）。 圖1.共軛梯度法 - PMF解決方案搜索的基礎(chǔ)。ME-2的輸出由EPA PMF讀取，然后格式化，供用戶解釋。 此外，EPA PMF具有通過ME-2和EPA PMF實(shí)現(xiàn)的三種誤差估計(jì)方法。通過將每個(gè)模型應(yīng)用于相同的數(shù)據(jù)集并對(duì)結(jié)果進(jìn)行比較，在幾項(xiàng)研究中已經(jīng)對(duì)ME-2和PMF2模型結(jié)果之間的差異進(jìn)行了研究。 總體而言，這些研究顯示了主要成分的相似結(jié)果，但是PMF2溶液（

25、Ramadan等，2003）的更大的不確定性和使用ME-2的更好的源分離（Kim等，2007）。 在最近的兩篇出版物中，由ME-2應(yīng)用因子分布約束導(dǎo)致了更多的來源（Amato et al。，2009; Amato和Hopke，2012）。EPA PMF版本5.0使用最新版本的ME-2和一個(gè)PMF腳本文件，由赫爾辛基大學(xué)Pentti Paatero和幾何工具的Shelly Eberly開發(fā)（2014年3月3日; me2gfP4_1345c4.exe和PMF_bs_6f8xx_sealed_GUI.ini）。1.3與EPA PMF 3.0及其他方法的比較EPA PMF 5.0已經(jīng)向EPA PMF

26、3.0添加了兩個(gè)關(guān)鍵組件：兩個(gè)附加的誤差估計(jì)方法和源貢獻(xiàn)和簡(jiǎn)檔約束。已經(jīng)添加了許多其他更改以使軟件更易于使用，包括讀取多個(gè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)的能力。新的誤差估計(jì)方法的運(yùn)行時(shí)間可能需要一個(gè)小時(shí)到半天，具體取決于因素和BS運(yùn)行的數(shù)量。大量的時(shí)間是由于強(qiáng)大的誤差估計(jì)所需的計(jì)算量很大。 PMF模型開發(fā)質(zhì)量保證項(xiàng)目計(jì)劃提供了有關(guān)開發(fā)EPA PMF 5.0的QA步驟以及版本3.0和5.0之間的許多臨時(shí)版本的詳細(xì)信息。 4.2版外部同行評(píng)審;使用非常有用的評(píng)論來開發(fā)5.0版本并改進(jìn)用戶指南。其他可比的來源分配模型包括Unmix和CMB。雖然這兩種模式都具有與PMF相似的目的，但它們具有不同的機(jī)制。 Unmix標(biāo)識(shí)數(shù)據(jù)

27、中的“邊緣”，其中來自至少一個(gè)因子的因子貢獻(xiàn)僅以可忽略的量存在。然后使用邊緣來確定輪廓組成并提供數(shù)據(jù)中的源的數(shù)量。 Unmix不允許對(duì)PMF允許的數(shù)據(jù)點(diǎn)進(jìn)行單獨(dú)加權(quán)。雖然PMF和Unmix解決的主要因素一般都是一樣的，但是Unmix并不總是解決與PMF一樣多的因素（Pekney et al。，2006c; Poirot et al。，2001）。使用CMB，用戶必須提供模型用于分配質(zhì)量的源配置文件。 PMF和CMB在幾項(xiàng)研究中進(jìn)行了比較。 Rizzo和Scheff（2007a）比較了每個(gè)模型解決的源貢獻(xiàn)的大小，并檢驗(yàn)了PMF和CMB解決貢獻(xiàn)之間的相關(guān)性。他們發(fā)現(xiàn)主要因素相當(dāng)好，幅度相似;另外，

28、PMF解析的源分布通常與測(cè)量的源分布類似。在補(bǔ)充工作中，Rizzo和Scheff（2007b）使用CMB PM源文件的信息來影響PMF結(jié)果，并使用CMB結(jié)果來幫助控制PMF中的旋轉(zhuǎn)。 Jaeckels等（2007）在CMB和PMF中使用有機(jī)分子標(biāo)記與元素碳（EC）和有機(jī)碳（OC）。對(duì)于大多數(shù)因素，發(fā)現(xiàn)了良好的相關(guān)性，其中一些因素存在一些偏差。他們還發(fā)現(xiàn)一個(gè)額外的PMF因子不符合任何CMB因素。上述模型是互補(bǔ)的，只要有可能，應(yīng)與PMF一起使用，使源分配結(jié)果更加健壯。此外，威廉克里斯滕森（William F. Christensen）在楊百翰大學(xué)（Brigham Young University）

29、和其他研究人員開發(fā)了統(tǒng)計(jì)受體建模方法。2. PMF的使用PMF已經(jīng)應(yīng)用于廣泛的數(shù)據(jù)，包括24小時(shí)指定的PM2.5，尺寸分辨的氣溶膠，沉積，空氣有毒物質(zhì)，高分辨率測(cè)量，如來自氣溶膠質(zhì)譜儀（AMS）和揮發(fā)性有機(jī)化合物（ VOC）數(shù)據(jù)。參考文獻(xiàn)（第9節(jié)）提供了多種參考文獻(xiàn)，其中已經(jīng)應(yīng)用了PMF。在多變量受體建模工作手冊(cè)（Brown et al。，2007）中提供了PMF使用的其他討論。鼓勵(lì)用戶閱讀與其數(shù)據(jù)相關(guān)的論文以及源文件測(cè)量文件。用于PMF分析的方法多年來已經(jīng)發(fā)生變化，因?yàn)橹T如限制的選項(xiàng)已經(jīng)可用。關(guān)鍵參考文獻(xiàn)總結(jié)在表1中表1.關(guān)鍵參考摘要。Brinkman，G。萬斯Hannigan，M.P。米爾

30、福德（2006年）。使用合成數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)正矩陣因果分解作為來源PM2.5分配工具曝光數(shù)據(jù)ENVIRON?？茖W(xué)Technol。，40（6）：1892-1901。使用確定系數(shù)（R2）和歸一化總誤差（NGE）用于源貢獻(xiàn)比較和根平均值平均誤差（RMSE）用于源分布比較。R2測(cè)量實(shí)際源中方差的分?jǐn)?shù)貢獻(xiàn)。NGE和RMSE是對(duì)源的準(zhǔn)確性的度量貢獻(xiàn)或簡(jiǎn)檔估計(jì)。選擇RMSE進(jìn)行配置文件比較以放置對(duì)最大分?jǐn)?shù)中存在的化合物的最大重量，最重要的來源分配目的，總計(jì)大規(guī)模分配是目標(biāo)。Chen，L.-W.A。洛文塔爾D.H; Watson，J.G。Koracin，D .; Kumar，N?？四崞剑珽.M。; 惠勒，N。 克雷格

31、Reid，S.（2010）。往有效的來源分配使用積極的矩陣分解：模擬實(shí)驗(yàn)PM2.5數(shù)據(jù)。 J.空氣廢物管理。 同時(shí)，60（1）：43-54。使用度量來衡量已知來源之間的差異簡(jiǎn)介和PMF提供了貢獻(xiàn)。 使用最小化技術(shù)來找到正確的一組參數(shù)值，這有助于將真實(shí)的源文件與預(yù)測(cè)的源文件密切相匹配。使用模型中的源文件不確定性不大輸出。Christensen，W.F。紹爾，JJ（2008年）。 物種的影響不確定性擾動(dòng)溶液的穩(wěn)定性正矩陣分解的大氣顆粒物物質(zhì)數(shù)據(jù)ENVIRON?？茖W(xué)。Technol。，42（16）：6015-6021。通過乘以每個(gè)原始數(shù)據(jù)創(chuàng)建一個(gè)擾動(dòng)的不確定矩陣由對(duì)數(shù)正態(tài)生成的隨機(jī)乘數(shù)的不確定性值分

32、布平均值為1，標(biāo)準(zhǔn)偏差（和CV）等于0.25,0.50或0.75。 測(cè)量的平均值三種情景的相對(duì)誤差分別為8，14和17分別。與今日估計(jì)來源有關(guān)的相對(duì)錯(cuò)誤貢獻(xiàn)可能是相對(duì)誤差大小的兩倍與平均來源捐助的估計(jì)數(shù)有關(guān)10個(gè)來源捐款中的4個(gè)錯(cuò)誤超過30最大擾動(dòng)場(chǎng)模擬中的源輪廓估計(jì)的穩(wěn)定性各不相同來源之間很大程度上與擾動(dòng)之間的平均相關(guān)性汽油排氣輪廓和真實(shí)輪廓等于只有59最大的擾動(dòng)場(chǎng)景。Hemann，J.G。布林克曼G.L; Dutton，S.J。漢尼根，融點(diǎn); Milford，J.B。 磨坊主，S.L.（2009年）。 評(píng)估正矩陣分解模型擬合：一種新的方法估計(jì)不確定性和偏見在因素貢獻(xiàn)中測(cè)量時(shí)間刻度。Atmo

33、s的。化學(xué)。 Phys。，9（2）：497-513。開發(fā)了一種新的方法來估計(jì)模型擬合不確定性與每個(gè)時(shí)間尺度的偏差，與要素貢獻(xiàn)有關(guān)。 一個(gè)循環(huán)塊BS用于創(chuàng)建與之相同的復(fù)制數(shù)據(jù)集受體模型然后適合數(shù)據(jù)。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行培訓(xùn)，對(duì)化學(xué)物質(zhì)進(jìn)行分類簡(jiǎn)介，而不是相關(guān)的貢獻(xiàn)時(shí)間序列，而這一點(diǎn)分類用于整合模型中的因子排序與復(fù)制數(shù)據(jù)集相關(guān)聯(lián)的結(jié)果。結(jié)果表明因子貢獻(xiàn)估計(jì)的變異性不一定包含模型錯(cuò)誤：貢獻(xiàn)估計(jì)可以在結(jié)果中具有小的相關(guān)變異性也是非常失之偏頗。亨利，克里斯滕森E.R.（2010）。 選擇一個(gè)適當(dāng)?shù)亩嘧兞吭捶峙淠Ｐ徒Y(jié)果。ENVIRON。科學(xué)。TECHNOL，44（7）：2474-2481。源分配結(jié)果有利于在數(shù)據(jù)中

34、的邊緣Unmix是明確的和PMF當(dāng)幾個(gè)零存在于加載和得分矩陣。 因?yàn)檫@兩個(gè)模型都被看見潛在的弱點(diǎn)，都應(yīng)適用于所有情況。建議EPA批準(zhǔn)的PMF和Unmix版本都應(yīng)用于環(huán)境數(shù)據(jù)集。 如果兩者生產(chǎn)非常類似的結(jié)果，然后一個(gè)人增加了基于事實(shí)的信心兩種獨(dú)立的分析方法相互支持。 如果PMF和Unmix結(jié)果是不同的，然后檢查估計(jì)的來源組成：如果這些有很多零，則PMF結(jié)果應(yīng)該是首選，但只有當(dāng)Unmix診斷邊緣圖顯示一個(gè)或更多的邊緣未被數(shù)據(jù)清楚地定義。Kim，E。 霍普克（2007年a）。對(duì)照樣本物種之間具體的不確定性和估計(jì)不確定性來源分配形態(tài)趨勢(shì)網(wǎng)絡(luò)數(shù)據(jù)。Atmos的。 環(huán)境，41（3）：567-575。本研究

35、的目的是比較估計(jì)的使用情況PM2.5源分配的分?jǐn)?shù)不確定度（EFU）（空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于2.5m的顆粒物）在特定趨勢(shì)網(wǎng)絡(luò)（STN）監(jiān)測(cè)點(diǎn)測(cè)量使用SSU（標(biāo)準(zhǔn)STN不確定度）獲得的結(jié)果。因此，執(zhí)行了STN PM2.5數(shù)據(jù)的源分配他們的貢獻(xiàn)是通過應(yīng)用估計(jì)的PMF用于兩個(gè)選定的STN位點(diǎn)，Elizabeth，NJ和Baltimore，MD與SSU和EFU用于通過X射線測(cè)量的元素?zé)晒狻?PMF解決因素簡(jiǎn)介和貢獻(xiàn)使用EFU類似于在兩個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)使用SSU的那些。歸一化濃度的比較表明STN SSU估計(jì)不是很好。本研究支持使用EFU為STN樣本提供有用的錯(cuò)誤結(jié)構(gòu)STN資料來源分析研究。暗示與STN數(shù)據(jù)相關(guān)的不確定

36、性的缺陷。促進(jìn)EFU通過SSN。拉特拉 Stani，G。Cobelli，L .; Duane，M。 Junninen，H。阿斯托加 拉森（2005年）。 半連續(xù)GC分析和受體來源建模分配臭氧前體烴類Bresso，Milan，2003. J.Chromatogr。 A，1071（1-2）：29-39。提出了一種新的方法，輸入的不確定性是允許作為光化學(xué)反應(yīng)性的函數(shù)漂浮氣氛和每種化合物的穩(wěn)定性。Lowenthal，D.H。 拉恩（1988）。 區(qū)域測(cè)試元素示蹤劑的污染氣溶膠。 2.敏感性簽名和對(duì)變化的分配在操作參數(shù)。Atmos的。 環(huán)境，22：420-426。與HYSPLIT一起直接使用PMF和Un

37、mix使用合成數(shù)據(jù)確認(rèn)結(jié)果。Miller，S.L。 Anderson，M.J。Daly，E.P。 米爾福德（2002年）。 資源曝光分配揮發(fā)性有機(jī)物化合物。 一，評(píng)價(jià)受體模型使用模擬曝光數(shù)據(jù)。Atmos的。 環(huán)境，36（22）：3629-3641。評(píng)估了四個(gè)受體定向的源分配模型將它們應(yīng)用于模擬的個(gè)人暴露數(shù)據(jù)進(jìn)行選擇由已知的蒙特卡洛取樣生成的揮發(fā)性有機(jī)化合物來源貢獻(xiàn)和資料。曝光源建模是環(huán)境煙草煙霧，油漆排放，清潔和/或農(nóng)藥，汽油，汽車尾氣等廢水處理廠排放。受體模型分析是中巴，PCA /絕對(duì)主成分分?jǐn)?shù)，PMF，和組成估計(jì)/來源的圖形比率分析按明確限制因素分配，并入聯(lián)合特派團(tuán)模型。所有型號(hào)僅確定總曝

38、光的主要貢獻(xiàn)者濃度。 PMF提取因子分布最為密切代表了用于生成模擬數(shù)據(jù)的主要來源。沒有一個(gè)模型能夠區(qū)分來源類似的化學(xué)特征。來源平均貢獻(xiàn)了5VOC暴露總數(shù)未確定。Reff，A。 Eberly，S.I。巴維，P.V。（2007年）。接收器環(huán)境建模顆粒物數(shù)據(jù)使用正矩陣分解：審查現(xiàn)有方法?？諝鈴U物管理。同時(shí)，57（2）：146-154。PMF的應(yīng)用和使用指南。Shi，G.L。 李，X。 Feng，Y.C。王先生 Wu，J.H。 Li，J。Zhu，T。（2009）。綜合來源分配，使用正矩陣分解 - 化學(xué)質(zhì)量平衡和主要成分分析/多線性回歸化學(xué)質(zhì)量平衡模型。Atmos的。環(huán)境，43（18）：2929-293

39、7。袁，閔紹，Gouw，J。 大衛(wèi)帕里什D .; 路， 王先生曾，L .; 張，Q。 宋，Y。Zhang，J。 胡，M，（2012）。揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOC）在城市空氣：如何化學(xué)影響解釋積極矩陣分解（PMF）分析，J. Geophys。水庫(kù)。，117Zhang，Y.X。 Sheesley，R.J。 Bae，M.S。 Schauer J. J.（2009年）。 基于分子標(biāo)記的正基因分解模型對(duì)受體觀察數(shù)量的敏感性。Atmos的。 環(huán)境，43（32）：4951-4958。2002年4月至2003年5月收集了以分子標(biāo)記為基礎(chǔ)的正分子因子分解（MM-PMF）來源分配模型，每日PM2.5樣本在東圣路易斯

40、收集的觀察次數(shù)PMF需要一組由跨多個(gè)樣本測(cè)量的參數(shù)組成的數(shù)據(jù)集。 例如，PMF通常用于特定的PM2.5數(shù)據(jù)集，在100個(gè)樣本中有10到20個(gè)物種。 還需要為每個(gè)物種和樣品分配不確定性值的不確定性數(shù)據(jù)集。 使用傳播的不確定性或其他可用信息（如并置采樣精度）計(jì)算不確定性數(shù)據(jù)集3.安裝EPA PMF 5.0EPA PMF 5.0可以通過電子郵件NERL_RM_S從EPA獲得。 要安裝程序，請(qǐng)運(yùn)行EPA PMF 5.0 Setup.exe并按照屏幕上的安裝說明進(jìn)行操作。 安裝程序在軟件的Program Files文件夾中創(chuàng)建EPA PMF子文件夾，并在Documents文件夾

41、中為數(shù)據(jù)文件創(chuàng)建一個(gè)EPA PMF子文件夾。 安裝問題和軟件錯(cuò)誤信息應(yīng)報(bào)告給Gary Norris全球特色用戶可以在整個(gè)EPA PMF 5.0中訪問以下功能：分發(fā)數(shù)據(jù)?？梢酝ㄟ^在列標(biāo)題上左鍵單擊鼠標(biāo)按鈕對(duì)表中的列進(jìn)行排序。單擊一次將按升序?qū)?xiàng)目進(jìn)行排序，然后單擊兩次將按降序?qū)?xiàng)目進(jìn)行排序。如果列已經(jīng)排序，標(biāo)題中將出現(xiàn)一個(gè)箭頭，指示排序方向。保存圖形。所有圖形輸出可以通過右鍵單擊圖像以各種格式保存?？捎酶袷綖?gif，.bmp，.png和.tiff。在同一菜單中，用戶可以選擇復(fù)制或打印圖形。堆疊圖表選項(xiàng)也可用于在一頁上組合配置文件或時(shí)間序列。選擇“復(fù)制”時(shí)，圖形將復(fù)制到剪貼板。當(dāng)選擇“打印”時(shí)，

42、圖形將自動(dòng)發(fā)送到本機(jī)的默認(rèn)打印機(jī)。保存圖形時(shí)，將出現(xiàn)一個(gè)對(duì)話框，以便用戶可以更改輸出文件的文件路徑和文件名。插圖。任何圖形都可以在新窗口中打開，方法是右鍵單擊圖形并選擇浮動(dòng)窗口。用戶可以根據(jù)需要打開任意數(shù)量的窗口。但是，當(dāng)模型參數(shù)和輸出改變時(shí)，浮動(dòng)窗口中的圖形不會(huì)更新。調(diào)整選項(xiàng)卡中的部分。許多標(biāo)簽具有由灰色線分隔的多個(gè)部分（圖2;紅色箭頭指向灰色條，使用戶可以調(diào)整高度和寬度）?？梢酝ㄟ^點(diǎn)擊灰線并將其拖動(dòng)到所需的位置來調(diào)整這些部分的大小。指定所選數(shù)據(jù)點(diǎn)。當(dāng)用戶將光標(biāo)移動(dòng)到散點(diǎn)圖或時(shí)間序列圖上的一個(gè)點(diǎn)上時(shí)，該點(diǎn)用虛線方框概括，表示狀態(tài)欄中的信息所指的點(diǎn)。使用列表和表格上的箭頭鍵。選擇（通過單擊或選

43、項(xiàng)卡）列表或表格后，鍵盤箭頭鍵可用于更改所選行。訪問幫助文件。大多數(shù)屏幕的左下角都有一個(gè)“幫助”快捷方式，用戶可以訪問與當(dāng)前屏幕中的主要功能相關(guān)聯(lián)的幫助文件。使用狀態(tài)欄。大多數(shù)屏幕在窗口底部都有一個(gè)狀態(tài)欄，為用戶提供了額外的信息。此信息會(huì)根據(jù)所選標(biāo)簽進(jìn)行更改。個(gè)人標(biāo)簽詳細(xì)信息將在本指南的后續(xù)章節(jié)中討論。濃度散布圖屏幕上的狀態(tài)欄的示例如圖2的底部所示。 圖2.可調(diào)整大小的部分和狀態(tài)欄的示例。5.開始每次啟動(dòng)EPA PMF 5.0程序時(shí)，會(huì)顯示一個(gè)包含軟件開發(fā)和各種版權(quán)信息的啟動(dòng)畫面。用戶必須單擊確定按鈕或按空格鍵或Enter鍵繼續(xù)。第一個(gè)EPA PMF窗口是“數(shù)據(jù)”選項(xiàng)卡下的數(shù)據(jù)文件，如圖3所示。在此屏幕上，用戶可以提供文件位置信息，并進(jìn)行所需的選擇，用于運(yùn)行模型。此屏幕有三個(gè)部分：輸入文件（圖3，1），輸出文件（圖3,2）和配置文件（圖3，3），每個(gè)部分在下面詳細(xì)描述。 EPA PMF 5.0可以讀取多個(gè)站點(diǎn)數(shù)據(jù);物種濃度或源貢獻(xiàn)的時(shí)間序列圖以與用戶提供的數(shù)據(jù)相同的順序顯示，PMF顯示分隔站點(diǎn)的垂直線。數(shù)據(jù)文件屏幕底部的狀態(tài)欄指示程序的哪個(gè)部分已經(jīng)完成。在數(shù)據(jù)文件屏幕上任何用戶輸入之前，狀態(tài)欄顯示紅色的“NO濃度數(shù)據(jù)，NO不確定性數(shù)據(jù)，NO基本結(jié)果，NO Bootstrap結(jié)果，NO BS-DISP結(jié)果和NO DISP結(jié)果”。當(dāng)任務(wù)完成時(shí)，“否”被替換為“有”，文本