植物吸收修復(fù)對(duì)土壤鎳及其主要化學(xué)性質(zhì)的影響

1、植物吸收修復(fù)對(duì)土壤鎳及其主要化學(xué)性質(zhì)的影響蔡信德1，仇榮亮2*1. 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局華南環(huán)境科學(xué)研究所，廣東 廣州 5106551；2. 中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，廣東 廣州 510275摘要：采用室內(nèi)盆栽試驗(yàn)方法，研究了外源鎳污染土壤的植物吸收修復(fù)對(duì)土壤鎳形態(tài)和土壤主要化學(xué)性質(zhì)的影響。試驗(yàn)用水稻土添加NiSO4·6H2O（1001600 mg kg-1）經(jīng)過(guò)12周的馴化培養(yǎng)后，種植了鎳超累積植物Alyssum murale，110 d后收獲植物并進(jìn)行了試驗(yàn)土壤鎳的形態(tài)和主要化學(xué)性質(zhì)的分析，采用再分配系數(shù)和結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)對(duì)植物修復(fù)效果進(jìn)行了定量分析。結(jié)果表明，根區(qū)土壤中DTPA提取態(tài)

2、鎳的數(shù)量明顯減少，根區(qū)土壤DTPA-Ni與非根區(qū)土壤DTPA-Ni之比的范圍在0.330.61之間。每盆植物提取鎳量為6.6131.18 mg，植物提取量隨著添加鎳量增加而增加，地上部分最大鎳含量達(dá)到12454.1 mg kg-1。根區(qū)的再分配系數(shù)在2.174.19之間，而非根區(qū)的再分配系數(shù)在6.8715.91之間，再分配系數(shù)隨著鎳添加量的增加而增大；根區(qū)的結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)為0.840.39，而非根區(qū)的則為0.880.26，隨著土壤中鎳添加量的增加，結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)逐漸減小。植物吸收修復(fù)后，根區(qū)土壤鎳的再分配系數(shù)降低、結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)增大，表明土壤鎳各形態(tài)之間的穩(wěn)定性增加，因此植物修復(fù)可以加快外源鎳在土壤

3、中的穩(wěn)定。試驗(yàn)結(jié)果也表明，根區(qū)土壤中pH隨著鎳添加量的增加呈下降趨勢(shì)、但較非根區(qū)土壤的高；根區(qū)土壤有機(jī)碳亦較非根區(qū)的高。關(guān)鍵詞：土壤；植物修復(fù)；重金屬；再分配系數(shù)中圖分類(lèi)號(hào)：X173；X131.3 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1672-2175（2007）06-1705-05重金屬在土壤環(huán)境中的存在形態(tài)及其危害早已引起許多研究者的關(guān)注。重金屬進(jìn)入土壤環(huán)境后，在土壤多種組分的共同作用下，可發(fā)生物理、化學(xué)和生物作用，使其存在形態(tài)發(fā)生變化，導(dǎo)致其遷移性和生物有效性的變化1, 2。鎳污染土壤的植物修復(fù)是最早投入商業(yè)利用的領(lǐng)域3, 4，其修復(fù)機(jī)理以及鎳污染的土壤植物系統(tǒng)生態(tài)效應(yīng)的研究也是研究熱點(diǎn)之一。表1

4、 供試土壤的性質(zhì)和鎳含量Table 1 Selected soil properties and nickel concentrationpH(H2O浸提)總氮/(g·kg-1)總碳/(g·kg-1)總鎳/(mg·kg-1)交換態(tài)鎳/(mg·kg-1)弱專(zhuān)性吸附態(tài)鎳/(mg·kg-1)鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鎳/(mg·kg-1)有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)鎳/(mg·kg-1)殘?jiān)鼞B(tài)鎳/(mg·kg-1)陽(yáng)離子交換量/(cmol·kg-1)6.371.4218.4312.510.040.180.480.6411.171.74對(duì)

5、自然土壤或人工模擬試驗(yàn)土壤中重金屬的各種存在形態(tài)的研究已取得了大量成果5-9。土壤重金屬的形態(tài)研究大多采用連續(xù)提取法，所得結(jié)果往往是對(duì)各種形態(tài)分別描述，但對(duì)植物吸收后土壤中這些形態(tài)進(jìn)一步的發(fā)展變化進(jìn)行定量分析的報(bào)導(dǎo)極少。本研究采用室內(nèi)模擬試驗(yàn)的方法，研究了外源鎳污染土壤的植物吸收修復(fù)對(duì)土壤中鎳的各種形態(tài)及對(duì)土壤pH、有機(jī)碳的影響。研究結(jié)果可為研究鎳的土壤化學(xué)行為、植物修復(fù)技術(shù)的應(yīng)用和植物修復(fù)效果評(píng)估等方面提供科學(xué)依據(jù)。1 材料和方法1.1 試驗(yàn)材料1.1.1 試驗(yàn)土壤供試水稻土采自廣東省農(nóng)業(yè)科學(xué)研究院水稻研究所試驗(yàn)田（耕作層土），其基本理化性質(zhì)和重金屬含量見(jiàn)表1。水稻土加NiSO4·

6、6H2O處理后（添加鎳的質(zhì)量分?jǐn)?shù)0、100、200、300、400、800和1600 mg·kg-1），加去離子水以保持土壤濕潤(rùn)，然后置于帶蓋的小型塑料桶內(nèi)，經(jīng)12周后，風(fēng)干備用。1.1.2 植物供試植物為庭薺屬Alyssum murale，來(lái)自美國(guó)。1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)將備用土壤裝入塑料盆內(nèi)，每盆約500 g。每一處理設(shè)3個(gè)重復(fù)，1盆土壤作為不種植物的對(duì)照。試驗(yàn)共有28盆土壤。植物種子先在營(yíng)養(yǎng)土中發(fā)芽，待幼苗有56片葉時(shí)移栽到塑料盆內(nèi)。每日澆去離子水，用水量根據(jù)實(shí)際需要量確定。每月施肥1次，每盆復(fù)合肥（N15，P15，K15）用量為0.4 g·次-1，移栽后生長(zhǎng)期為110 d

7、。表2 供試植物地上部和地下部中鎳含量1)Table 2 Ni concentration in shoots and roots ofplants grown on treated soil添加鎳量/(mg·kg-1)地上部分/(mg·kg-1)地下部分/(mg·kg-1)Cshoot/Croot積累系數(shù)提取鎳質(zhì)量/(mg·盆-1)0230.2±16.8 A183.6±5.1 A1.318.60.331003161.1±537.5 B569.5±209.8 AB5.625.86.612005262.7±

8、38.6B1333.4±284.4 C3.523.58.583004818.8±1256.9B1924.6±445.3 C2.514.49.654004532.3±615.8B1688.3±586.0 C2.711.08.098009029.8±1199.6C2820.3±967.0 D3.211.017.32160012454.1±2606.2D3534.1±456.1 D3.58.231.18注: 表中數(shù)據(jù)為平均值±標(biāo)準(zhǔn)差; 同列數(shù)據(jù)后的不相同字母表示兩者之間差異顯著(P<0.05).

9、植物收獲時(shí)，植物樣品先用自來(lái)水沖洗植物表面粘著的土壤后，將植物分成地上部分和地下部分兩部分，再用去離子水浸泡、淋洗，80 烘干、粉碎，用于重金屬含量測(cè)定。非根區(qū)土壤樣品取樣時(shí)，將盆內(nèi)土壤均勻混合，各取2個(gè)分析樣品，室內(nèi)風(fēng)干。根區(qū)土壤樣品，待植物收獲后，將盆內(nèi)土壤均勻混合，各取1個(gè)分析樣品，室內(nèi)風(fēng)干。風(fēng)干樣品分別過(guò)0.84 mm和0.15 mm尼龍篩，分裝于密封塑料袋內(nèi)，備用。1.3 分析方法10-12土壤鎳總量采用濃HNO3、HClO4、HF消煮，交換態(tài)用1 moL·L-1 MgCl2 (pH 7.0)提取，弱專(zhuān)性吸附態(tài)(CARB)用1 moL·L-1 NaOAc提取，鐵錳

10、氧化物結(jié)合態(tài)(OX)用0.04 moL·L-1 NH2OH-HCl提取，有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)(OM)用0.04 moL·L-1HNO3提取，殘?jiān)鼞B(tài)(RES)用差減法計(jì)算獲得。有效態(tài)鎳用0.005 mol·L-1DTPA提取。植物用HNO3、HCl、H2O2消煮。土壤和植物鎳含量用原子吸收分光光度法（Hitachi Z-5000）測(cè)定。土壤pH采用土水質(zhì)量比=12.5測(cè)定，總氮用半微量凱氏法，總碳用重鉻酸鉀氧化-油浴加熱法，陽(yáng)離子交換量用乙酸銨交換法。1.4 計(jì)算方法再分配系數(shù)和結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)的計(jì)算方法見(jiàn)文獻(xiàn)13。2 結(jié)果與論討2.1 土壤重金屬各形態(tài)的變化2.1.1 植物修

11、復(fù)對(duì)土壤DTPA提取態(tài)鎳的影響根區(qū)與非根區(qū)土壤中DTPA提取態(tài)鎳的變化見(jiàn)圖1。從圖1可見(jiàn)，根區(qū)土壤中DTPA提取態(tài)鎳的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均小于非根區(qū)土壤中的，并在添加鎳的質(zhì)量分?jǐn)?shù)較大時(shí)特別明顯。供試植物A. murale為鎳超積累植物，對(duì)土壤中鎳有較強(qiáng)的吸收和富集能力，且其地上部分鎳含量隨土壤中添加鎳量的增加而提高，具體見(jiàn)表2。相關(guān)分析表明，地上部分的鎳含量與土壤中DTPA提取態(tài)鎳量成極顯著的正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)為0.900(P<0.01)，表明當(dāng)土壤中添加鎳量增加后，相應(yīng)地增加了生物有效性鎳的含量，有利于植物對(duì)鎳的吸收。因此，提高土壤中金屬的生物有效性，將可提高污染土壤植物吸收修復(fù)的效率。2.1

12、.2 植物修復(fù)對(duì)土壤鎳形態(tài)的影響(1) 各形態(tài)所占百分比的變化圖1 根區(qū)土壤與非根區(qū)土壤中DTPA提取態(tài)鎳的變化Fig. 1 Changes of Ni concentration extracted by DTPA in rhizospheric and non-rhizospheric soils可交換態(tài)，非根區(qū)25.5%46.6%、根區(qū)為6.8%16.2%；弱專(zhuān)性吸附態(tài)，非根區(qū)為9.3%11.5%、根區(qū)為9.8%12.9%；鐵錳氧化物態(tài)，非根區(qū)為28.0%37.9%、根區(qū)為25.0%51.2%；有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)，非根區(qū)為12.1%19.7%、根區(qū)為13.7%18.1%；殘?jiān)鼞B(tài)，非根區(qū)為5.7

13、%13.9%、根區(qū)為10.6%39.3%。5種形態(tài)中，可交換態(tài)所占的比例明顯減少，弱專(zhuān)性吸附態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)所占的比例增加。土壤鎳的可交換態(tài)、弱專(zhuān)性吸附態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)中，可交換態(tài)是植物利用的主要形態(tài)1。根區(qū)土壤中，可交換態(tài)由于受到植物的吸收，這一形態(tài)鎳含量在根區(qū)土壤中較非根區(qū)土壤中的少。弱專(zhuān)性吸附態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)所占的比例上升了，一方面，可能是這一形態(tài)鎳的含量無(wú)多大變化，但土壤中總鎳量減少，從而引起該形態(tài)所占的比例增加；另一方面，也可能與根系的作用有關(guān)。(2) 再分配系數(shù)和結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)的變化圖2是根區(qū)土壤與非根區(qū)土

14、壤中鎳的再分配系數(shù)。在非根區(qū)土壤中，隨著土壤中添加的鎳量增加，再分配系數(shù)也逐漸增大。根區(qū)的再分配系數(shù)在2.174.19之間，而非根區(qū)的再分配系數(shù)在6.8715.91之間，根區(qū)土壤鎳的再分配系數(shù)均小于非根區(qū)土壤的。試驗(yàn)結(jié)果表明，植物修復(fù)后根區(qū)土壤鎳各形態(tài)之間的穩(wěn)定性較非根區(qū)土壤的有較大的提高，但因其再分配系數(shù)仍大于1，故修復(fù)后土壤中鎳各形態(tài)比例還將繼續(xù)再分配，最終達(dá)到各形態(tài)間的穩(wěn)定。圖2 根區(qū)與非根區(qū)土壤中鎳的再分配系數(shù)Fig. 2 Redistribution index of Ni in rhizospheric and non-rhizospheric soils圖3是根區(qū)與非根區(qū)土壤鎳的

15、結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)。從圖3看，根區(qū)的為0.840.39，而非根區(qū)的則為0.880.26。隨著土壤中添加鎳量的增加，結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)逐漸減小，也即是有較多的金屬可能會(huì)存在于溶液中或以可交換態(tài)的形態(tài)存在。圖3 根區(qū)與非根區(qū)土壤中鎳的結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)Fig. 3 Binding intensity index of Ni in rhizospheric and non-rhizospheric soils在植物修復(fù)過(guò)程中，植物在吸收營(yíng)養(yǎng)成分滿(mǎn)足自身生長(zhǎng)的同時(shí)也吸收了土壤中的鎳；同時(shí)，植物根系也會(huì)向土壤分泌有機(jī)物質(zhì)，使土壤中鎳的存在形態(tài)發(fā)生變化。因此，通過(guò)植物的吸收作用，土壤中可交換態(tài)減少，結(jié)合較為穩(wěn)定的形態(tài)所占比

16、例增加，使根區(qū)土壤中鎳的再分配系數(shù)減小、而結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)則增大。2.2 植物修復(fù)對(duì)土壤pH的影響表3是根區(qū)與非根區(qū)土壤中pH的結(jié)果。根區(qū)土壤中pH隨著鎳添加量的增加呈下降趨勢(shì)，由0至1600 mg kg-1，pH減少了0.42單位。根區(qū)土壤與非根區(qū)土壤的pH相比，根區(qū)土壤的pH高些。土壤的pH會(huì)影響到重金屬各種存在形態(tài)的含量，這是眾所周知的事實(shí)。但重金屬在土壤中各種物理化學(xué)平衡也會(huì)對(duì)土壤pH產(chǎn)生影響14。土壤中重金屬的各種存在形態(tài)是由于存在不同的土壤組分對(duì)重金屬的吸附，在這些吸附中，重金屬可通過(guò)與土壤組分中的OH基或OH2基等中的質(zhì)子發(fā)生配位體交換，釋放出質(zhì)子。如重金屬離子與氧化物顆粒表面結(jié)合反

17、應(yīng)中，每結(jié)合一個(gè)重金屬離子可釋放二個(gè)質(zhì)子15；土壤中的有機(jī)酸等活性有機(jī)質(zhì)對(duì)重金屬的吸附也可釋放出質(zhì)子14，從而導(dǎo)致土壤pH的下降。但是，植物吸收修復(fù)過(guò)程中，通過(guò)植物根系的吸收作用，一部分被土壤顆粒吸附的鎳被解吸出來(lái)，顆?；鶊F(tuán)原有電荷平衡被打破，成為帶負(fù)電荷的基團(tuán)。這些帶負(fù)電荷的基團(tuán)可與質(zhì)子結(jié)合，以維持新的電荷平衡。當(dāng)重新吸附的質(zhì)子的數(shù)量大于鎳的形態(tài)變化釋放的質(zhì)子數(shù)量時(shí)，土壤的pH升高。另外，Wenzel等16認(rèn)為在植物參與下，土壤與金屬作用過(guò)程可能也會(huì)釋放出羥氫氧離子。2.3 對(duì)土壤有機(jī)碳的影響表3 根區(qū)與非根區(qū)土壤中pH值1)Table 3 pH values in rhizospheric

18、 and non-rhizospheric soils添加鎳量/(mg kg-1)根區(qū)土非根區(qū)土06.17±0.03A6.12±0.01A1006.27±0.09A5.97±0.00B2006.26±0.10A5.98±0.01B3006.24±0.09A5.90±0.00C4006.16±0.09A5.92±0.01C8005.99±0.01B6.04±0.03C16005.85±0.10B5.85±0.03B1): 平均值±標(biāo)準(zhǔn)差; 同列數(shù)據(jù)

19、后的不相同字母表示兩者之間差異顯著(P<0.05).表4（下頁(yè)）是試驗(yàn)前后土壤中有機(jī)碳含量的結(jié)果。從表4看，根區(qū)土壤中有機(jī)碳含量較非根區(qū)土壤的高。與種植前比較，種植后根區(qū)土壤中有機(jī)碳的含量有所下降。有機(jī)碳是土壤有機(jī)質(zhì)的主要來(lái)源。植物通過(guò)根系吸收土壤養(yǎng)分滿(mǎn)足自身生長(zhǎng)需要的同時(shí)，也有一定的光合產(chǎn)物通過(guò)根系進(jìn)入土壤（根系分泌物）。據(jù)報(bào)導(dǎo)17，進(jìn)入土體根系分泌物的數(shù)量約占植物光合作用產(chǎn)物輸送到地下部分（2859%）的470%。當(dāng)土壤有機(jī)碳的輸出量大于輸入量時(shí)，則有機(jī)碳含量下降。3 結(jié)論表4 試驗(yàn)前后土壤有機(jī)碳含量的變化1)Table 4 changes of organic matter con

20、tent in treated soils添加鎳量/(mg·kg-1)種植前/(g·kg-1)根區(qū)土非根區(qū)土017.715.52±0.55AB14.44±0.20A10017.815.86±0.38A14.25±0.50A20018.815.61±0.29AB13.96±0.79A30018.015.81±1.07A14.51±0.26A40017.215.64±0.76AB13.99±0.13A80016.814.51±0.27C13.89±0.21A1

21、60017.614.80±0.40BC14.22±0.50A1): 平均值±標(biāo)準(zhǔn)差; 同列數(shù)據(jù)后的不相同字母表示兩者之間差異顯著(P<0.05)(1) 通過(guò)植物吸收作用，根區(qū)土壤中（與非根區(qū)土壤相比）可交換態(tài)鎳含量明顯減少。同時(shí)，植物根系的活動(dòng)對(duì)弱專(zhuān)性吸附態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)也存在影響。根區(qū)土壤中鎳的再分配系數(shù)小于非根區(qū)土壤的，而結(jié)合強(qiáng)度系數(shù)則大于非根區(qū)土壤中的。結(jié)果表明，植物修復(fù)可以加快外源鎳在土壤中的穩(wěn)定。(2) 植物修復(fù)對(duì)土壤pH有一定的影響，試驗(yàn)結(jié)果表明，根區(qū)土壤的pH較非根區(qū)土壤的高。(3) 在生產(chǎn)實(shí)踐中可以通過(guò)改變耕作方式、增加土壤

22、有機(jī)質(zhì)、施用石灰等措施來(lái)減輕或緩和重金屬鎳對(duì)環(huán)境的危害。采用植物提取修復(fù)措施，將土壤中可交換態(tài)遷移出土壤系統(tǒng)，是對(duì)土壤環(huán)境更為安全的措施。參考文獻(xiàn):1 涂從. 土壤鎳各形態(tài)的生物可利用性研究J. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 1997, 17(2): 179-186. TU Cong. Bioavailability of Ni fractions in soilsJ. Acta Scientiae Circumstantiae, 1997, 17(2): 179-186.2 LI Z B, SHUMAN L M. Redistribution of forms of zinc, cadmium and n

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30、el added in soilJ. Ecology and Environment, 2005, 14(3): 341-344.14 王建林, 劉芷宇. 重金屬在根際中的化學(xué)行為I. 土壤中銅吸附的根際效應(yīng)J. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 1991, 11(2): 178-185. WANG Jianlin, LIU Zhiyu. Behavior of heavy metals in rhizosphere I. Rhizosphere effect on Cu adsorption on soilsJ. Acta Scientiae Circumstantiae, 1991, 11(2): 178-

31、185.15 欒兆坤, 湯鴻霄. 硫酸鐵氧化物的表征及其對(duì)重金屬吸附作用的研究J. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 1994, 14(2): 129-136. LUAN Zhaokun, TANG Hongxiao. Surface characters and adsorption of heavy metal ions on amorphous iron oxyhydroxideJ. Acta Scientiae Circumstantiae, 1994, 14(2): 129-136.16 WENZEL W W, BUNKOWSKI M, PUSCHENREITER M, et al. Rhizosph

32、ere characteristics of indigenously growing nickel hyperaccumulator and excluder plants on serpentine soilJ. Environmental Pollution, 2003, 123(1): 131-138.17 涂書(shū)新, 孫錦荷, 郭智芬, 等. 植物根系分泌物與根際營(yíng)養(yǎng)關(guān)系評(píng)述J. 土壤與環(huán)境, 2000, 9(1):64-67.TU Shuxin, SUN Jinhe, GUO Zhifen, et al. On Relationship between Root Exudates a

33、nd Plant Nutrition in RhizosphereJ. Soil and Environmental Science, 2000, 9(1): 64-67.Effects of phytoextraction on added Ni and chief chemical properties in soilsCAI Xinde1, QIU Rongliang21. South China Institute of Environmental Science, SEPA, Guangzhou 510655, China; 2. School of Environmental Sc

34、ience & Engineering, Sun Yat-sun University, Guangzhou 510275, ChinaAbstract: In recent years, phytoremediation using metal hyperaccumulators has been proposed as a cost-effective and environmentally-friendly solution to the problem of heavy metal contaminated soils. Researchers have been playin

35、g attention on the mechanism of hyperacumulator uptake heavy metals and the biological and chemical effects of heavy metal pollution in soil-plant system. For those purposes, greenhouse pot experiment was employed in this study. Alyssum murale, a species of Ni hyperaccumulators, were planted in soil

36、s with 7 different Ni concentrations ranging from 0 to 1600 mg kg-1 added in the form of NiSO4 to investigate the effects of phytoextraction on Ni fraction redistribution, soil pH and organic carbons. After 110 days of planting, several plant and soil indices, including soil nickel concentration, plant nickel concentration, soil pH values, soil organic carbon, were studied. The results showed that DTPA-Ni in the rhizospheric soils decreased considerably, compare with th