BL1160203滿足北京第四階段排放標(biāo)準(zhǔn)的柴油組成與排放關(guān)系的研究

1滿足北京第四階段排放標(biāo)準(zhǔn)的柴油組成與排放關(guān)系的研究

項目匯報清華大學(xué)汽車安全與節(jié)能國家重點實驗室2提綱課題任務(wù)試驗研究方案柴油品質(zhì)對發(fā)動機(jī)性能影響硫含量對后處理性能影響總結(jié)3課題任務(wù)研究十六烷值對柴油機(jī)性能和排放的影響研究餾程對柴油機(jī)性能和排放的影響研究燃油密度對柴油機(jī)性能和排放的影響研究硫含量對柴油機(jī)后處理活性及耐久性的影響4試驗研究方案在Cummins公司提供的歐III、歐IV柴油機(jī)平臺上進(jìn)行試驗研究柴油的十六烷值、硫含量和蒸餾特性對發(fā)動機(jī)性能和排放的影響在歐IV柴油機(jī)平臺進(jìn)行試驗，研究柴油硫含量對尿素SCR性能的影響5試驗用柴油機(jī)歐IIII柴油機(jī)參數(shù)型號CumminsISBe6氣缸數(shù)6缸徑×行程(mm)102×120總排量(L)5.9壓縮比17.5最大功率/轉(zhuǎn)速(kW/r

min-1)136/2500最大扭矩/轉(zhuǎn)速(N

m/r

min-1)690/1250進(jìn)氣系統(tǒng)增壓中冷燃油供給系統(tǒng)高壓共軌歐IV柴油機(jī)參數(shù)型號CumminsISBe4氣缸數(shù)4總排量(L)4.5壓縮比17.3最大功率/轉(zhuǎn)速(kW/r

min-1)103/2500最大扭矩/轉(zhuǎn)速(N

m/r

min-1)550/1500進(jìn)氣系統(tǒng)增壓中冷燃油供給系統(tǒng)高壓共軌后處理系統(tǒng)尿素SCR歐IV柴油機(jī)NOx催化劑SCR尿素噴射裝置6試驗用發(fā)動機(jī)臺架示意圖測試內(nèi)容動力性、經(jīng)濟(jì)性氣態(tài)排放物NOx、HC、CO（SCR前后）微粒及其三組分排放ESC循環(huán)排放檢測缸內(nèi)壓力及燃燒放熱規(guī)律SO2檢測7試驗用油品參數(shù)項目歐III0#歐II0#歐3I#歐3II#T90,℃終餾點,℃318327334346315325318331硫含量,ppm110760150300十六烷值47.050.955.055.1芳香烴,%(v/v)1010密度(20℃),kg/m3842.1845.8838.2839.0除歐II0#柴油參數(shù)差異稍大，歐III0#和歐3I#柴油的T90，密度參數(shù)基本相同，據(jù)此考察柴油十六烷值對歐III柴油機(jī)排放性能的影響歐III柴油機(jī)8試驗用油品參數(shù)試驗用柴油硫含量范圍42～520ppm1#、6#柴油除十六烷值和硫含量外，其它參數(shù)基本相同3#、4#柴油除蒸餾特性和硫含量外，其它參數(shù)基本相同柴油編號1#2#3#4#5#6#7#8#T50，℃T90，℃終餾點，℃300355365284.7318.1343.3284.5317.5343.8270.7299.4340265330342300355365272.1333.8346.5272329343硫含量(ppm)190421112145105204530十六烷值51.964.364.865.147.955.950.151.2總芳烴多環(huán)芳烴10--5.82.16.12.55.42.211--11----4.88.5--密度(20℃)，kg/m3835.0809.8809.8810.0842.5832.2838.4833.8歐IV柴油機(jī)9提綱課題任務(wù)試驗研究方案柴油品質(zhì)對發(fā)動機(jī)性能影響動力性硫含量對發(fā)動機(jī)性能影響十六烷值對發(fā)動機(jī)性能影響蒸餾特性對發(fā)動機(jī)性能影響芳香烴對發(fā)動機(jī)性能影響密度對發(fā)動機(jī)性能影響歐IV柴油機(jī)排放預(yù)測擬合公式硫含量對后處理性能影響總結(jié)10動力性外特性曲線（歐III柴油機(jī)）

試驗用歐III、歐IV柴油機(jī)使用不同油品參數(shù)柴油，外特性扭矩差異小于1%

油品參數(shù)對電噴柴油機(jī)的動力性影響很小外特性曲線（歐IV柴油機(jī)）11硫含量對發(fā)動機(jī)性能影響綜述硫天然存在于原油中，如在石油煉制過程中未被除去，則會被帶入車用燃料硫?qū)Πl(fā)動機(jī)氣態(tài)排放物沒有影響，但柴油中硫在排氣和大氣環(huán)境中形成硫酸鹽，對微粒排放具有顯著貢獻(xiàn)無論柴油硫含量、硫存在形態(tài)和發(fā)動機(jī)類型，燃料硫均會以約1%～3%的比例轉(zhuǎn)化為硫酸鹽成為微粒的一部分硫燃燒生成的氣態(tài)SO2排放約50％在大氣中通過化學(xué)反應(yīng)生成二次硫酸鹽微粒，增加大氣顆粒物總量

～49%SO2在大氣中轉(zhuǎn)化為硫酸鹽（二次微粒排放）～49%SO2氣態(tài)存在大氣中1～3%直接轉(zhuǎn)化為硫酸鹽（一次微粒）SO2100％硫酸鹽98％SO212硫含量對發(fā)動機(jī)性能影響將歐III、歐IV柴油機(jī)所有試驗用柴油數(shù)據(jù)進(jìn)行匯總，分析硫含量對PM中硫酸鹽成分的影響對部分柴油負(fù)荷特性SO2排放進(jìn)行檢測，分析柴油硫含量對發(fā)動機(jī)氣態(tài)硫排放的影響柴油編號1#2#3#4#5#6#7#8#T50，℃T90，℃終餾點，℃300355365284.7318.1343.3284.5317.5343.8270.7299.4340265330342300355365272.1333.8346.5272329343硫含量(ppm)190421112145105204530十六烷值51.964.364.865.147.955.950.151.2總芳烴多環(huán)芳烴10--5.82.16.12.55.42.211--11----4.88.5--密度(20℃)，kg/m3835.0809.8809.8810.0842.5832.2838.4833.813硫含量柴油硫含量對PM排放的影響PM隨柴油硫含量增加而上升（SOF和DS變化不大）其中，硫酸鹽排放隨硫含量增加而線性增加硫含量由42ppm增至510ppm，PM中硫酸鹽比例由4%上升至24%PM排放隨柴油硫含量變化（歐IV柴油機(jī)，ESC循環(huán)，SCR前）S42S510PM三組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨柴油硫含量變化（歐IV柴油機(jī)，ESC循環(huán)，SCR前）14硫含量硫含量對硫酸鹽和SO2排放的影響SO2排放量隨柴油硫含量變化（歐IV柴油機(jī)，1500r/min，SCR前）ESC循環(huán)結(jié)果表明：硫含量500ppm時的硫酸鹽排放量，比50ppm高約0.008g/kW.h，僅此一項就占?xì)WIV排放法規(guī)PM限值（0.02g）的40％隨著硫含量的增加，氣態(tài)SO2排放量呈線性增加硫酸鹽排放隨硫含量變化（歐IV柴油機(jī)，1500r/min負(fù)荷特性及ESC循環(huán)，SCR前）15硫含量硫?qū)σ淮巍⒍瘟蛩猁}微粒排放量影響柴油硫含量達(dá)到約670ppm時，ESC循環(huán)硫酸鹽排放量即達(dá)到歐IV法規(guī)PM限值硫含量350ppm的國3柴油，ESC循環(huán)硫酸鹽排放量約0.01g/kW.h，占?xì)WIV限值的50%歐IV柴油（50ppm），ESC循環(huán)硫酸鹽排放量約0.0015g/kW.h，占?xì)WIV限值小于10%大氣二次硫酸鹽微粒是一次硫酸鹽微粒質(zhì)量的25倍；如考慮二次硫酸鹽微粒污染，硫含量150ppm的柴油其硫酸鹽排放量即已超出歐III排放法規(guī)0.1g/kW.h的PM限值要求16硫含量總結(jié)討論柴油硫含量的降低不但可以降低柴油機(jī)直接排出的硫酸鹽顆粒排放，還可以大幅降低大氣中總顆粒物濃度，對于柴油機(jī)法規(guī)達(dá)標(biāo)和改善首都空氣質(zhì)量具有明顯的有利效果硫含量降低帶來的有利效果對于任何技術(shù)水平的柴油機(jī)均適用，故大幅降低柴油硫含量是降低北京柴油機(jī)微粒排放的有效手段，同時降硫也是一個無可爭議的國際趨勢為盡可能降低硫在大氣中二次顆粒物的生成量，建議將柴油硫含量限制在50ppm以下，而更嚴(yán)格的硫含量限值應(yīng)結(jié)合排氣后處理裝置的實際情況確定17十六烷值十六烷值對比試驗用油品參數(shù)項目歐III0#歐II0#歐3I#T90,℃終餾點,℃318327334346315325硫含量,ppm110760150十六烷值47.050.955.0芳香烴,%(v/v)10密度(20℃),kg/m3842.1845.8838.2柴油編號1#6#T90，℃終餾點，℃355365355365硫含量(ppm)190520十六烷值51.955.9總芳烴1011密度(20℃)，kg/m3835.0832.2歐III柴油機(jī)十六烷值對比試驗油品參數(shù)歐IV柴油機(jī)十六烷值對比試驗油品參數(shù)

歐III柴油機(jī)試驗油十六烷值范圍47~55

歐IV柴油機(jī)試驗油十六烷值52、56。十六烷值高，滯燃期縮短，預(yù)混合燃燒比例減小，NOx排放降低十六烷值高，燃料著火性好，燃燒完全，HC和SOF排放降低

18十六烷值燃油消耗率十六烷值52和56時的對比結(jié)果：CN52在趨勢上稍高于CN56柴油，但差異在1%以內(nèi)八種油對比結(jié)果：十六烷值在48～65范圍內(nèi)變化，油耗隨十六烷值提高有降低趨勢，但差異不大于3％，平均來看，十六烷值增加一個單位造成的油耗變化小于0.2%比油耗（兩種油對比，歐IV柴油機(jī)）比油耗（八種試驗用油，歐IV柴油機(jī)）19十六烷值NOx排放油品編號CNNOx(g/kW.h)1#5211.76#5611.9Delta2%NOx排放結(jié)果（歐IV柴油機(jī)，ESC循環(huán)）

歐IV柴油機(jī)，十六烷值由52增加至56，NOx略增（2%），十六烷值上升一個單位NOx增加0.5％歐III柴油機(jī)，十六烷值47～55范圍內(nèi)，NOx變化趨勢無規(guī)律（變化范圍6％）NOx排放結(jié)果（歐IV柴油機(jī)，1500r/min）NOx排放結(jié)果（歐III柴油機(jī)，ESC）20十六烷值PM排放歐IV柴油機(jī)，CN由52增加至56，同等硫含量PM降低約5％，源于SOF成分降低約20%歐III柴油機(jī)，CN由47增加至55，同等硫含量PM增大約20％，主要是DS排放量上升40％十六烷值增加一個單位造成歐IV柴油機(jī)PM排放降低2％、歐III柴油機(jī)PM排放上升2.5％隨發(fā)動機(jī)不同以及排放控制技術(shù)的不同，十六烷值對PM排放的影響規(guī)律和程度不同PM排放結(jié)果（歐IV柴油機(jī)，ESC循環(huán)）PM排放（歐IV柴油機(jī)，1500r/min負(fù)荷特性）油品編號CNSPMSOFSulfateDS1#521900.0270.0140.0030.0106#565200.0280.0110.0060.011Delata-20%8%PM排放（歐III柴油機(jī)，ESC）21十六烷值燃燒放熱率

對于試驗用歐IV柴油機(jī)，十六烷值由52上升至56對著火始點、著火持續(xù)期和放熱率形狀影響不大，故對NOx影響很小，同時十六烷值高的柴油著火特性好使得HC和SOF排放量降低缸內(nèi)壓力與燃燒放熱率曲線（歐IV柴油機(jī)，1500r/min中等負(fù)荷）22十六烷值國外研究數(shù)據(jù)對比與討論根據(jù)國外研究數(shù)據(jù)：十六烷值在45～60范圍內(nèi)增加一個單位造成的NOx排放平均降低0.5%（-1%~1%）；PM平均降低1%（-3%~2%）本研究結(jié)果表明：CN增加一個單位造成歐IV柴油機(jī)NOx排放增加0.5%、PM排放降低1％《世界燃油規(guī)范》盡管認(rèn)為增加十六烷值可以顯著降低NOx排放并改善油耗，但其數(shù)據(jù)表明十六烷值由50上升至58造成NOx降低小于10%，BSFC改善小于2%，影響幅度較小目前歐洲第三、四階段油品標(biāo)準(zhǔn)和北京地方標(biāo)準(zhǔn)《車用柴油》均規(guī)定十六烷值高于51；即使在此基礎(chǔ)上提高4～5個單位（同世界燃油規(guī)范），對NOx和PM影響也不超過5％，而且煉制成本會提高，因此建議維持柴油十六烷值下限51不同研究單位使用不同柴油機(jī)按不同測試循環(huán)運行得到油品排放相關(guān)性在趨勢和幅度上均存在差異

23蒸餾特性T90發(fā)動機(jī)性能歐IV柴油機(jī)蒸餾特性對比試驗油品參數(shù)柴油編號3#4#T90，℃終餾點，℃317.5343.8299.4340硫含量(ppm)111214十六烷值64.865.1總芳烴多環(huán)芳烴6.12.55.42.2密度(20℃)，kg/m3809.8810.0對試驗用歐IV柴油機(jī)，T90由318℃下降至300℃對燃油消耗率影響在1%以內(nèi)，且無明顯規(guī)律，T90對燃油消耗率無顯著影響。

柴油蒸餾特性溫度T90/T95表征柴油中重質(zhì)成分的多少，重質(zhì)成分難以完全燃燒，含量過多會增加柴油機(jī)的碳煙排放、尾氣煙度和微粒排放24蒸餾特性T90NOx和PM排放歐IV柴油機(jī)NOx、PM排放結(jié)果（歐IV柴油機(jī)，ESC循環(huán)）T90由318℃下降至300℃造成NOx排放降低約5％；PM有降低趨勢但總量基本恒定，其中DS成分保持恒定，SOF成分稍有降低柴油蒸餾特性溫度T90下降10℃造成歐IV柴油機(jī)NOx排放降低3％、PM稍有降低趨勢編號T90S(ppm)NOxPMSOFSulfateDS3#31811111.50.0220.0090.0020.0114#30021410.50.0230.0090.0030.011Delta-9%-8%2%25蒸餾特性T90燃燒放熱率T90由318℃下降至300℃對放熱率形狀、燃燒始點和著火持續(xù)期總體影響不大，但T90較低時預(yù)混和燃燒比例稍大，擴(kuò)散燃燒比例相應(yīng)稍有減少

T90降低，燃燒加快，導(dǎo)致柴油機(jī)SOF和HC排放量隨T90降低而有所下降缸內(nèi)壓力與燃燒放熱率曲線（歐IV柴油機(jī)，1500r/min小負(fù)荷）26蒸餾特性T90國外研究數(shù)據(jù)對比與討論根據(jù)國外研究數(shù)據(jù)：

T90/T95在320℃～370℃范圍內(nèi)每降低10℃造成NOx排放平均降低0.5%（-1％~1%）；PM排放平均升高0.5%（-2%~3%）本研究結(jié)果表明：柴油蒸餾特性溫度T90下降10℃造成歐IV柴油機(jī)NOx排放降低3％、PM稍有降低趨勢，基本相符《世界燃油規(guī)范》認(rèn)為T95變化對重型柴油機(jī)排放降低影響并不顯著，但降低T95具有降低NOx的趨勢降低T90對改善歐IV柴油機(jī)NOx和PM排放有利，結(jié)合歐洲第四階段油品標(biāo)準(zhǔn)和北京地方標(biāo)準(zhǔn)《車用柴油》的規(guī)定，建議對柴油T90/T95進(jìn)行限制27芳香烴與多環(huán)芳香烴國外研究數(shù)據(jù)對比與討論

芳香烴是具有至少一個苯環(huán)的燃油分子，其對排放的影響主要有兩個方面：1.芳香烴C/H高，燃燒火焰溫度高，芳烴含量增加造成NOx排放量上升；2.芳香烴（特別是多環(huán)芳香烴）作為碳煙生成前驅(qū)體，其含量增加導(dǎo)致PM排放上升柴油芳香烴含量在10%~35%范圍內(nèi)變化，芳香烴每增加5％，柴油機(jī)的NOx平均增加3%（0%~15%）、PM平均增加1%（-9％～15％）《世界燃油規(guī)范》認(rèn)為降低柴油芳香烴可以顯著降低NOx排放，但其數(shù)據(jù)表明芳香烴總量由30%降至10%對NOx改善約5%，影響幅度較小-9％15％28芳香烴與多環(huán)芳香烴國外研究數(shù)據(jù)對比與討論

柴油多環(huán)芳香烴含量在1%~10%范圍內(nèi)每增加1％，柴油機(jī)的NOx平均增加1％（0.5%~2%）、PM平均增加2%（0％～5％）《世界燃油規(guī)范》認(rèn)為降低多環(huán)芳香烴可以降低PM排放，其數(shù)據(jù)表明多環(huán)芳香烴含量由9%降至1%對PM改善約6%降低柴油的芳香烴和多環(huán)芳香烴含量對改善柴油機(jī)NOx和PM排放有利，且多環(huán)芳香烴影響效果更為明顯；歐洲第三、第四階段柴油標(biāo)準(zhǔn)和北京地方標(biāo)準(zhǔn)《車用柴油》均限定多環(huán)芳香烴低于11％，建議維持柴油多環(huán)芳香烴含量在11％以下29密度國外研究數(shù)據(jù)對比與討論

柴油密度對柴油機(jī)的噴油時刻、噴油規(guī)律會產(chǎn)生影響，同時還影響噴入缸內(nèi)油束的噴霧錐角和貫穿距離，對柴油機(jī)缸內(nèi)燃燒過程和污染物生成有所影響柴油密度在820~855kg/m3范圍內(nèi)每增加10kg/m3，柴油機(jī)的NOx平均增加1％（-0.5%~2.5%）、PM平均增加1%（-1％～9％）《世界燃油規(guī)范》認(rèn)為降低柴油密度會降低重型柴油機(jī)的NOx和PM排放，但其數(shù)據(jù)表明將柴油密度由855kg/m3降至828kg/m3

排放改善幅度小于5%，影響幅度很小

降低柴油密度對柴油機(jī)NOx和PM排放影響很有限，但出于發(fā)動機(jī)性能優(yōu)化的考慮，必須將柴油密度控制在較窄的帶內(nèi)30歐IV柴油機(jī)排放預(yù)測擬合公式部分項目根據(jù)研究結(jié)果使用多參數(shù)線性擬合得到柴油機(jī)排放隨主要柴油品質(zhì)參數(shù)變化擬合公式

歐洲EPEFE項目重型柴油機(jī)擬合公式：NOx=-1.75444+0.00906*DEN+0.0163*POLY–0.00493*CN+0.00265*T95PM=(0.06959+0.00006*DEN+0.00065*POLY–0.00001*CN)[1-0.000086(450-Sulfur)]其中，排放：(g/kW.h)；Den：密度(g/l)；CN：十六烷值；Sulphur：柴油硫含量(ppm)；POLY：多環(huán)芳香烴含量(%wt)；T95：95％蒸餾溫度(℃)

美國EPA-HDEWG項目重型柴油機(jī)擬合公式：NOx(g/hp-hr)=-1.334+0.00413*Den+0.00337*CN+0.00646*MonoAro+0.00763*PolyAro31歐IV柴油機(jī)排放預(yù)測擬合公式使用多參數(shù)線性擬合的方法，得到歐IV柴油機(jī)NOx、PM和CO排放隨柴油十六烷值、芳香烴含量、T90和硫含量變化的擬合公式NOx=-1.16+

0.0137*Aro+0.029*T90+0.0481*CN

R2=0.863PM=0.027+

0.00002*Aro+0.000022*T90–0.000215*CN+0.000013*S

R2=0.95其中，排放：(g/kW.h)；CN：十六烷值；S：柴油硫含量(ppm)；Aro：芳香烴含量(%wt)；T90：90％蒸餾溫度(℃)NOx排放隨柴油十六烷值、T90和芳香烴含量的增加而上升，同文獻(xiàn)調(diào)研結(jié)果相符，也同油品參數(shù)解耦試驗結(jié)果一致PM排放隨硫含量、T90和芳香烴含量增加而上升、隨十六烷值增加而下降，同文獻(xiàn)調(diào)研結(jié)果相符，也同油品參數(shù)解耦試驗結(jié)果一致32歐IV柴油機(jī)排放預(yù)測擬合公式試驗用柴油的ESC循環(huán)NOx、PM排放實際值同公式預(yù)測值對比公式預(yù)測結(jié)果同實際結(jié)果比較接近，相關(guān)系數(shù)R2值也在0.85以上33歐IV柴油機(jī)排放預(yù)測擬合公式不同項目擬合公式各項參數(shù)前置因子對比本項目立足歐IV柴油機(jī)，與EPEFE和EPA項目得到NOx和PM數(shù)值在量上存在顯著差距，故不能直接將兩者結(jié)果在數(shù)值上對比，僅能分析各參數(shù)前置因子的趨勢NOx擬合公式與EPEFE和EPA擬合公式各項基本對應(yīng)，但十六烷值的影響趨勢同EPA項目相同而同EPEFE相反由于歐IV柴油機(jī)PM排放量很低，故PM擬合公式各項前置因子均很小，但各參數(shù)的影響趨勢同EPEFE項目相同34提綱課題任務(wù)試驗研究方案柴油品質(zhì)對發(fā)動機(jī)性能影響硫含量對后處理性能影響硫含量對SCR初始性能短期影響

硫含量對SCR老化性能影響總結(jié)35硫含量后處理系統(tǒng)影響綜述硫?qū)Σ裼蜋C(jī)后處理存在很大的影響

NOx吸附催化器、NOx選擇催化還原器SCR、顆粒捕集器DPF、氧化后處理DOC硫會導(dǎo)致NOx吸附催化器中毒并失效連續(xù)再生和催化再生柴油機(jī)顆粒捕集器（CR-DRF、CDPF）將SO2氧化成為硫酸鹽，削弱PM降低效果，且硫會降低CR-DPF再生效率DOC將發(fā)動機(jī)排出的SO2大部氧化為硫酸鹽（最多達(dá)100％），增加PM排放SCR系統(tǒng)的抗硫性很強(qiáng)，含硫量350ppm影響不大36硫含量后處理系統(tǒng)影響硫含量對SCR系統(tǒng)初始性能影響

短時間使用硫含量42～520ppm柴油對SCR系統(tǒng)性能沒有明顯影響短時間使用含硫量500ppm柴油不會導(dǎo)致性能惡化37硫含量后處理系統(tǒng)老化性能影響老化試驗方案

為驗證SCR催化器在低溫下是否會由于硫老化而暫時失效，在高溫條件下是否存在熱老化現(xiàn)象，結(jié)合發(fā)動機(jī)排溫圖，設(shè)計實驗方案如下：采用硫含量50ppm的歐IV柴油，對SCR催化器進(jìn)行120小時老化實驗，實驗分為四個階段：30h低溫老化、30h高溫老化、30h低溫老化和30h高溫老化高溫老化低溫老化38硫含量后處理系統(tǒng)老化性能影