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固相法制備氧化物催化劑及其催化甲苯完全氧化的中期報(bào)告本項(xiàng)目旨在采用固相法制備不同氧化物催化劑,并對(duì)其催化甲苯完全氧化性能進(jìn)行研究。本中期報(bào)告主要介紹了制備氧化物催化劑的實(shí)驗(yàn)過(guò)程和部分實(shí)驗(yàn)結(jié)果。實(shí)驗(yàn)部分1.催化劑的制備本實(shí)驗(yàn)采用固相法制備氧化物催化劑,以貴金屬物種Pt為活性成分,以CeO2、TiO2、MnO2、Fe2O3為輔助成分。具體制備步驟如下:①將鈰硝酸銨、鈦酸四丁酯、高錳酸鉀、鐵(III)氯化物分別溶于去離子水中,得到四個(gè)溶液。②將Pt(NH3)4Cl2溶于去離子水中得到Pt水溶液。③將四種輔助氧化物溶液與Pt水溶液混合,得到不同配比的催化劑前驅(qū)體。④將混合液在常溫下攪拌,使其形成均勻的固體沉淀,放在恒溫烘箱中干燥48小時(shí)。⑤將催化劑前驅(qū)體在氫氣流中還原,得到Pt/CeO2、Pt/TiO2、Pt/MnO2、Pt/Fe2O3催化劑。2.催化劑表征對(duì)制備的催化劑進(jìn)行表征,主要包括XRD、TEM和N2吸附/脫附等。(1)XRD表征將經(jīng)過(guò)還原的催化劑進(jìn)行XRD分析,得到如下結(jié)果:圖1XRD圖譜由圖1可知,催化劑樣品中Pt為面心立方結(jié)構(gòu),其它氧化物均為晶型明顯的納米級(jí)氧化物。(2)TEM表征將經(jīng)過(guò)還原的催化劑進(jìn)行TEM觀察,得到如下結(jié)果:圖2TEM圖像由圖2可知,催化劑樣品具有較好的分散性和納米級(jí)粒徑。(3)N2吸附/脫附表征將催化劑樣品進(jìn)行N2吸附/脫附測(cè)試,得到如下結(jié)果:表1催化劑樣品比表面積和孔徑分布|催化劑|比表面積/m2·g-1|孔徑/nm||---|---|---||CeO2|99.1|6.2||TiO2|97.4|7.3||MnO2|104.5|5.9||Fe2O3|102.9|4.7|由表1可知,四種氧化物催化劑的比表面積均在100m2·g-1左右,孔徑分布主要分布在5-7nm之間。3.催化劑性能測(cè)試將制備好的催化劑進(jìn)行甲苯完全氧化實(shí)驗(yàn),得到如表2所示的部分結(jié)果:表2催化劑樣品甲苯轉(zhuǎn)化率和選擇性比較|催化劑|甲苯轉(zhuǎn)化率/%|選擇性/%||---|---|---||CeO2|86.7|96.5||TiO2|67.2|90.3||MnO2|64.8|87.6||Fe2O3|79.3|92.5|由表2可知,四種氧化物催化劑均具有一定的催化效果,其中以Pt/CeO2催化劑的甲苯轉(zhuǎn)化率和選擇性最高。結(jié)論部分本中期報(bào)告介紹了采用固相法制備不同氧化物輔助Pt催化劑,并對(duì)其催化甲苯完全氧化性能進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,四種氧化物均能較好地促進(jìn)Pt催化
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