化學(xué)反應(yīng)與飽和模型對化學(xué)氧碘激光性能的影響

1、第16卷第11期2004年11月強激光與粒子束HIGHPOWERLASERANDPARTICLEBEAMSVol.16,No.11Nov.,2004文章編號:100124322(2004)1121365205化學(xué)反應(yīng)與飽和模型對化學(xué)氧碘激光性能的影響胡利民,申義慶,高智(中國科學(xué)院力學(xué)研究所LHD實驗室,北京100080)X摘要:將速率方程(RE)模型與化學(xué)動力學(xué)模型相結(jié)合,討論了增益飽和模型與化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)對COIL性能的影響。流動為預(yù)混的一維模型,考慮了10種成分和21個化學(xué)反應(yīng),分析計算了未分解碘分子,激發(fā)態(tài)氧產(chǎn)率,水含量以及溫度等因素對COIL性能的影響。計算結(jié)果表明,碘流量過多,混合和

2、反應(yīng)過程中消耗大量能量;碘流量過低,導(dǎo)致粒子數(shù)反轉(zhuǎn)和增益過低,對于能量的提取不利。關(guān)鍵詞:化學(xué)氧碘激光(COIL);速率方程(RE)模型;化學(xué)動力學(xué)模型中圖分類號:TN248.5文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A氧碘激光是通過電子躍遷發(fā)射能量的化學(xué)激光,它的波長較短,為1.315m,處于通過光纖傳輸吸收率較低的范圍,且操作方便,對環(huán)境沒有污染,因此化學(xué)氧碘激光(COIL)不僅在國防上,在工業(yè)界同樣有著廣闊的應(yīng)用前景,因而成為熱門課題。對于化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng),Perram等4給出的“標(biāo)準(zhǔn)的”COIL反應(yīng)系統(tǒng)的反應(yīng)多達(dá)53個,Perram還在另一篇文獻(xiàn)5中將反應(yīng)簡化到13個并與53個反應(yīng)的系統(tǒng)進(jìn)行了比較,結(jié)論是在典型操作條

3、件下,13個反應(yīng)的化學(xué)動力學(xué)系統(tǒng)基本上能夠反映53個反應(yīng)的化學(xué)動力學(xué)系統(tǒng)的組分濃度變化情況。Carrol6和Paschkewitz7等考察了不同反應(yīng)系統(tǒng)的影響,認(rèn)為8個反應(yīng)的系統(tǒng)對增益和功率的預(yù)測偏高。文獻(xiàn)7指出COIL中通用的21反應(yīng)系統(tǒng)化學(xué)動力學(xué)模型較適用于當(dāng)前的實驗條件,因此選取文獻(xiàn)7,8的10種成分和21個反應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)。增益飽和模型對于性能的預(yù)測也是非常重要的。Zagidullin等9提出的增益飽和模型,雖然能夠考慮多種因素的影響,但由于其復(fù)雜性,應(yīng)用并不廣泛。在一些分析模型中,低壓極限模型簡單且可由此得到分析解,因而使用較多13。但我們尚未見到把增益飽和模型與化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)以及簡

4、化流場模型相結(jié)合來考察COIL功率輸出的分析計算文獻(xiàn),由此本文應(yīng)用速率方程(RE)模型1,10,11對COIL進(jìn)行了功率計算。另外本文還考察了某些組分的含量對反應(yīng)和能量提取過程的影響,這些對實驗設(shè)計以及進(jìn)一步詳細(xì)的數(shù)值計算均具有較高的參考價值。1化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)和增益飽和模型文獻(xiàn)7對化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)作過詳細(xì)的研究,本文的計算采用文獻(xiàn)8的21個反應(yīng)模型,其中的反應(yīng)速率常數(shù)也參考了文獻(xiàn)57。計算將流動簡化為一維,且在進(jìn)入光腔時已經(jīng)充分混合,溫度、壓力以及流動速率為),O2(1),O2(3),I,I3,常數(shù)。表1列出了本文化學(xué)動力學(xué)模型的反應(yīng)系統(tǒng)及其反應(yīng)速率常數(shù),包括O2(1H2O,He,Cl2,I2,I2

5、3等10種成分和21個反應(yīng)。對于碘分子全部分解的情況,化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)簡化為8種成分和13個反應(yīng)(112及21)。表1中不參與激光發(fā)射的各氣體成分Xi之間的反應(yīng)可用以下的通式表示1021i=1Xriir=1Xrii(1)不參與激光發(fā)射的氣體成分單位體積中第i組元濃度(用表示)的生成速率為2110(Xi)riu=ri-ri)kr5xr=1i=1(2)X收稿日期:2003210222;修訂日期:2004205225基金項目:國家自然科學(xué)基金項目資助課題),女,湖南省雙峰縣人,計算流體力學(xué)專業(yè)在讀博士,主要從事氧碘化學(xué)激光的理論和計算研究;E2mail:musec作者簡介:胡利民(1973。©

6、 1995-2005 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co., Ltd. All rights reserved.1366強激光與粒子束第16卷Table1Reactionsystemandrateconstants表1化學(xué)反應(yīng)及其反應(yīng)速率常數(shù)reactionno.rreactionequationI+O2(1)I3+O2(3)rateconstantkr/(mLs-1)2.33×10-8/T3.11×10-8/T3exp(-401.4/T)2.7×10-176.7×10-124×10-181.6×10-

7、188×10-215×10-141.1×10-131.1×10-131.6×10-142×10-123.9×10-113×10-101.6×10-117×10-154.9×10-127×10-119.8×10-123.8×10-116×10-185s-1)I+O2(1)I3+O2(3O2(1)+O2(1)O2(3)+O2(1)O2(1)+H2OO2(1)+H2OO2(1)+H2OH2O+O2(3)+O2(3)O2(1)+O2(3)O2(3)+He

8、O2(1)+HeO2(3)I+O2(1)I+O2(3I3+O2(1)I+O2(1)I3+O2(1)I+O2(1I+I3I+II3+H2OI+H2O)I2+O2(12I+O2(3)I23+O2(1)2I+O2(3)I2+O2(1)I2+O2(1)I2+O2(1)I23+O2(3I23+O2(3)I2+O2(3)I23+H2OI2+H2OI23+HeI2+HeI2+I3I+I23)+Cl2O2(1)+Cl2O2(3I+2hI3+h式中:r是化學(xué)反應(yīng)的序號;ri、ri分別為消耗和生成反應(yīng)中第r反應(yīng)第i組元的當(dāng)量比系數(shù);kr表示第r反應(yīng)的速率常數(shù);u為氣流速度;x為流向坐標(biāo)。關(guān)于碘原子的布居數(shù),有(3

9、)n1+n2=n式中:n1、n2分別為基態(tài)和激發(fā)態(tài)碘原子(或稱上下能級)的布居數(shù);n為上下能級碘原子的總布居數(shù)。若認(rèn)為碘分子在進(jìn)入光腔以前已分解完畢,則碘原子總量n保持不變;如果考慮未分解碘分子存在,則n隨碘分子的分解而增加。對參與激光發(fā)射的基態(tài)和激發(fā)態(tài)碘原子的濃度變化,通常采用如下的激光上下能級布居數(shù)守恒方程(,)u5n2/5x=kqn1+kpn2-n1)I/(h0)(n2-(4)(,)()u5n1/5x=-kqn1+kpn2+n-nI/h+k021s利用等增益模型10,u5n2/5x0,由方程組(4),得到耗損強度關(guān)系1,即速率方程的增益飽和關(guān)系為()(5)2erfc()exp()1+I/

10、I式中:是與能級簡并度有關(guān)的常數(shù);為與壓力相關(guān)的受激發(fā)射截面積;0為線形中心的頻率;為Voigt線g=Kn132形函數(shù)10,11;I為光強;參數(shù)K=(kq-kp)/(kq+kp);kq=k1O2();kp=k2O2()+k9O2()+k10O2(1)+k11n1+k12H2O+k20I2;g=K為小信號增益系數(shù);I=2h(kq+kp)/(3)為飽和光強;ks為n由于碘分子分解增加的碘原子的速率分布。此時低壓極限增益飽和關(guān)系為g=1+I/I)濃度隨距離的變化率為在近共振傳能為動態(tài)平衡假設(shè)下,O2(1u=-O2-kcdxh(6)(7)式中:Y=O2(1)/O2為單重態(tài)氧的產(chǎn)率(用括號表示粒子濃度,

11、O2表示所有各能級氧分子濃度之© 1995-2005 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co., Ltd. All rights reserved.第11期胡利民等:化學(xué)反應(yīng)與飽和模型對氣流化學(xué)氧碘激光(COIL)性能影響的分析1367)+k7He+k8n1+k10n2+k14I23+k16I2+和);kc=(2k3O2(1)+k5H2O+k6O2(3111k21Cl2)O()+(k9O2()+k10O2()+k11I+k12H2O)+k20I2)I-3(k15I2+)為化學(xué)反應(yīng)消耗O2(1)的速率。(5)、(7)兩式相結(jié)合即可求出產(chǎn)率Y、k4H2O)O2

12、(1光強I等隨流向的變化。認(rèn)為碘原子I和I3的濃度在各位置均滿足近共振反應(yīng)的平衡關(guān)系。功率可由下式計算10P=extrLHgIdx0lr(8)式中:extr為光腔反射鏡的效率;L為沿光軸方向增益介質(zhì)的長度;H為增益介質(zhì)的高度;lr為光腔沿軸線的長度。假設(shè)光腔為Fabry2Perot諧振腔,則g等于光腔的閾值增益,且沿長度方向為一定值10。2結(jié)果與討論利用文獻(xiàn)8所給出的實驗和計算數(shù)據(jù)對COIL進(jìn)行計算。反射鏡的提取效率,耦合輸出鏡的散射率,衍射損失率等均取文獻(xiàn)1,12給出的參數(shù)。光腔內(nèi)氣流參量條件為:溫度T=167K,入口壓力p4×133.3Pa,入口小信號增益g0=0.0068cm-

13、1,入口激發(fā)態(tài)氧的產(chǎn)率Y0=0.42,不考慮碘分解的影響時認(rèn)為碘已全部分解。全部氧的流量Q=1.395mol/s,稀釋比約為HeO2=41,I2和O2的流量比為Q(I2)/Q(O2)=0.0158,水、氯氣的粒子濃度均為氧的20%,氣流速度u=84100cm/s3。由以上數(shù)據(jù)計算得加寬參數(shù)0.08。圖1為本文RE模型的結(jié)果,實驗結(jié)果,及文獻(xiàn)1,2理論計算結(jié)果的比較。本文RE模型的結(jié)果稍低于文獻(xiàn)2低壓極限模型的結(jié)果,也低于文獻(xiàn)1僅考慮泵浦及其逆反應(yīng)而忽略其他反應(yīng)影響的結(jié)果,而更接近于實驗值。比較本文RE模型和文獻(xiàn)2低壓極限的結(jié)果,當(dāng)閾值增益較低時,兩模型幾乎沒有差別;當(dāng)閾值增益較高時,兩模型的功

14、率提取存在明顯的差別。圖2為考慮不同反應(yīng)體系時,通過光腔段但不存在功率輸出時激發(fā)態(tài)氧產(chǎn)率的變化,以及不存在功率輸出時化學(xué)反應(yīng)對能量的損耗情況。圖中各曲線對應(yīng)的反應(yīng)系統(tǒng)15分別為:存在未分解的碘分子(含量為已分解碘分子的20%)及水(占所有氧含量的20%);含碘分子但不含水;含水但不含碘分子;只考慮水對激發(fā)態(tài)碘原子I3的淬滅,以及氧碘近共振傳能反應(yīng)及激光發(fā)射,不考慮其他淬滅反應(yīng);沒有水但考慮其他成分反應(yīng)的影響。由圖可見,當(dāng)存在未分解的碘分子時,產(chǎn)率下降較快,尤其是與水同時發(fā)生作用時下降最快;在本計算的條件下,碘分子的存在對產(chǎn)率的影響比水的影響要大得多;當(dāng)不含水時,其他反應(yīng)對激發(fā)態(tài)氧的淬滅作用也不

15、容忽視。Fig.1ResultsofREmodelcomparedwithresultsofexperiments8andpaper1,2Fig.2Effectofdifferentreactionsystemonthevariationsofyieldofexcitedoxygenalongflowdirectionwithoutoutput2coupling圖1RE模型結(jié)果與實驗8和文獻(xiàn)1,2結(jié)果的比較圖2無功率輸出時,不同反應(yīng)系統(tǒng)對單重態(tài)氧的產(chǎn)率沿流向變化的影響圖3反映了無功率輸出時,水的含量對激發(fā)態(tài)氧產(chǎn)率變化的影響。由圖可知,當(dāng)無功率輸出時,產(chǎn)率隨流向距離降低很快。因此當(dāng)水的含量較高時

16、,實際上將不會有功率輸出,因為在進(jìn)入光腔前的混合和反應(yīng)區(qū)間里,大部分的激發(fā)態(tài)氧已被水所耗盡。但由圖4可見,當(dāng)存在功率輸出時,水對能量的損耗被功率輸出所抑制,尤其在閾值增益不太高時(此時功率提取長度較短),在水含量較大的情況下仍有相對較高的功率輸出。本文功率輸出的計算結(jié)果與文獻(xiàn)3理論計算的結(jié)果非常接近。© 1995-2005 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co., Ltd. All rights reserved.1368強激光與粒子束第16卷圖5所示為光腔入口處存在未分解碘分子時,不同閾值增益條件下碘分子沿流向的分解率變化情況。由圖可知,功率輸出越大,

17、則碘分子的分解越慢。圖6表明光腔中未分解碘分子的存在對于功率提取是有益的,未分解碘分子濃度增加,輸出功率越高。這是因為,碘分子的分解會使小信號增益提高,而小信號增益的增加有利于功率的提取。但碘分子的分解會大量消耗能量,因此碘分子對功率提取的影響很復(fù)雜。Fig.3Effectofwateronthechangeofyieldofexcitedoxygenalongflowdirectionwithoutoutput2couplingFig.4Effectofwaterontheoutputpower圖4水對功率輸出的影響隨閾值增益的變化圖3無功率輸出時,水對激發(fā)態(tài)氧產(chǎn)率沿流向變化的影響Fig.5

18、VariationoftheratioofdecompositionofI2molecularalongflowdirection(x)withorwithoutoutput2couplingFig.6EffectofI2molecularundecomposedontheoutputpower圖6未分解碘分子對輸出功率的影響圖5不同閾值增益下,碘分子的分解率隨流向的變化圖7為溫度對功率提取的影響。溫度越低,輸出功率越高。圖中虛線為文獻(xiàn)2的結(jié)果,兩模型基本一致,本文模型由于考慮了諸多化學(xué)反應(yīng)對能量的損耗,輸出功率值稍低。另外,隨溫度降低,效率較高的閾值增益的范圍擴大,因此降低溫度對提高功率輸出

19、很有意義。圖8為激發(fā)態(tài)氧產(chǎn)率對功率輸出的影響。產(chǎn)率越高輸出功率幾乎是按比例地增加。本文結(jié)果與文獻(xiàn)2理論計算所得結(jié)果也非常接近。產(chǎn)率對功率的影響是直觀而明顯的,因此設(shè)法增加更多的激發(fā)態(tài)氧是提高功率輸出的一條有效途徑。Fig.7EffectoftemperatureontheoutputpowerFig.8Effectofyieldofexcitedoxygenontheoutputpower圖7溫度對功率輸出的影響圖8激發(fā)態(tài)氧產(chǎn)率對功率輸出的影響© 1995-2005 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co., Ltd. All rights reserve

20、d.第11期胡利民等:化學(xué)反應(yīng)與飽和模型對氣流化學(xué)氧碘激光(COIL)性能影響的分析13693總結(jié)通過分析和計算結(jié)果可得出:文獻(xiàn)2只考慮了泵浦及其逆反應(yīng),而本文考慮了諸多其他的淬滅反應(yīng),但不同計算結(jié)果的比較表明,在碘已分解完畢的條件下考慮其他淬滅反應(yīng)導(dǎo)致輸出功率有一定的差別,但總的來說差別并不顯著;另外,降低溫度,提高激發(fā)態(tài)氧產(chǎn)率,增加碘原子的濃度均使輸出功率提高,其變化規(guī)律均與文獻(xiàn)2中RE模型未考慮諸多淬滅反應(yīng)的情況類似;水和碘分子的存在對反應(yīng)過程有著顯著的影響,在氣流通過同樣長度的條件下,一定量的碘分子的存在使化學(xué)反應(yīng)消耗的能量大大增加;而在功率提取過程中,碘分子對能量損耗的影響大為降低,

21、因為它通過分解提高粒子反轉(zhuǎn)數(shù),從而提高了功率輸出。這說明了碘和氧的流量比是一個非常重要的參數(shù)的原因:碘流量過多,混合和反應(yīng)過程中消耗大量的能量;碘流量過低,則將導(dǎo)致粒子數(shù)反轉(zhuǎn)和增益過低,這對于能量的提取同樣也是很不利的。因此,碘分子的存在對于化學(xué)非平衡反應(yīng)和功率提取的影響非常復(fù)雜。參考文獻(xiàn):1胡利民,高智.超聲速氧碘化學(xué)激光(COIL)的性能分析J.強激光與粒子束,2002,14(4):511515.(HuLM,GaoZ,Performancemodelingofsupersonicchemicaloxygen2iodinelaser(COIL).HighPowerLaserandPartic

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