半導(dǎo)體硅重構(gòu)表面及其相變動(dòng)力學(xué)的研究進(jìn)展

1、.半導(dǎo)體硅重構(gòu)外表及其相變動(dòng)力學(xué)的研究進(jìn)展 簡單介紹了文章作者在半導(dǎo)體硅重構(gòu)外表及其相變動(dòng)力學(xué)研究方面的進(jìn)展.近期Si111 7×7-1×1相變的實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),將溫度升高到相變溫度以上時(shí),7×7島面積以恒定的衰減速率隨時(shí)間減小至零,且初始面積越大的島這個(gè)衰減速率就越大.文章作者分析了大量的實(shí)驗(yàn)事實(shí),由此提出了一個(gè)雙速相場模型來解釋這個(gè)重要而令人困惑的現(xiàn)象.模型重點(diǎn)是:在相變過程中,7×7關(guān)鍵構(gòu)造變化較快,隨后的層錯(cuò)消解過程要慢得多.這個(gè)模型完美地解釋了相關(guān)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,說明該模型抓住了關(guān)鍵物理要素,這種相場方法也可以用于其他半導(dǎo)體外表相變研究. 半導(dǎo)體,外表

2、重構(gòu),相變,硅Abstract We present a brief report about our research on silicon reconstructed surfaces and phase transitions. Recent experiments on the Si 111 7×7-1×1 phase transition showed that when the temperature is raised above the critical temperature, a 7×7 island decays to zero at a c

3、onstant area decay rate which increases with the size of the initial area. Based on an analysis of the experimental results we propose a two-speed phase-field model to explain this important but puzzling phenomenon. The key point of our model is that the essential 7×7 structures change fast dur

4、ing the phase transition while erasure of the stacking faults takes substantially more time. Our model satisfactorily explains the experimental phenomena, which shows that the model captures the main physics and that this phase-field method is a good approach for studying semiconductor surface phase

5、 transitions.Keywords semiconductor, surface reconstruction, phase transition, silicon半導(dǎo)體硅是現(xiàn)代計(jì)算機(jī)技術(shù)的核心,是半導(dǎo)體最重要的代表,因此被長期?廣泛地研究.技術(shù)手段的開展使半導(dǎo)體外表在原子程度上的物理和化學(xué)特性得以清楚地表征,這也使人們認(rèn)識(shí)了多種多樣的半導(dǎo)體重構(gòu)外表1 .把一個(gè)半導(dǎo)體按一個(gè)平面切開,然后保持原子相對(duì)位置不變,所得的外表應(yīng)該具有原晶體內(nèi)一樣平面的周期平移不變性,即1×1理想外表;但是,大多數(shù)情況下最靠近外表的幾層原子會(huì)經(jīng)歷弛豫甚至重組,結(jié)果外表周期往往不再是1×1,而

6、經(jīng)常是m×n構(gòu)造m和n可以是正整數(shù),或其平方根,這就是外表重構(gòu),相應(yīng)的外表稱為m×n重構(gòu)外表.硅外表與其他半導(dǎo)體外表一樣也有多種重構(gòu)形式,其中Si111外表上的7×7重構(gòu)外表最富盛名,也最有代表性.Si111-7×7重構(gòu)外表是Schlier和Farnsworth于1959年根據(jù)低能電子衍射low energy electron diffraction,LEED實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)的2,它包括的原子眾多,構(gòu)造非常復(fù)雜,直到25年以后Takayanagi3等人才通過系統(tǒng)的透射電子衍射transmission rlectron diffraction,TED實(shí)驗(yàn)提出了描繪

7、其原子構(gòu)造的著名Dimer-Adatom-Stacking faultDAS模型.該模型經(jīng)受住了實(shí)驗(yàn)的嚴(yán)格檢驗(yàn),獲得了廣泛的成認(rèn),其構(gòu)造要點(diǎn)為:一個(gè)7×7單元包含了49即7乘7個(gè)1×1單元,可分為兩個(gè)等邊三角形亞單元,一個(gè)亞單元有原子層錯(cuò),另一個(gè)沒有;每個(gè)亞單元頂點(diǎn)有一個(gè)原子空位,每兩個(gè)頂點(diǎn)空位之間有3對(duì)二聚原子,每個(gè)亞單元最上層有6個(gè)吸附原子.外表溫度的變化會(huì)使外表構(gòu)造發(fā)生相變,最著名的外表相變是Si111-7×7重構(gòu)外表在溫度Tc=1125K時(shí)轉(zhuǎn)變到高溫“1×1外表相的相變46 .7×7外表相有如此復(fù)雜的構(gòu)造,這就決定了其向“1×

8、1相轉(zhuǎn)變的物理內(nèi)容將是豐富而復(fù)雜的.掃描隧道顯微鏡scanning tunneling microscopy,STM實(shí)驗(yàn)4指出,有層錯(cuò)的三角亞單元的快速形成是Si111 7×7-1×1相變的關(guān)鍵過程.反射高能電子衍射reflection high energy electron diffraction,RHEED實(shí)驗(yàn)顯示,“1×1相其實(shí)是由硅1×1理想外表加上覆蓋在上面的0.25個(gè)單層快速挪動(dòng)的吸附原子構(gòu)成7.當(dāng)溫度從Tc以上降到Tc以下時(shí),7×7構(gòu)造在臺(tái)階的上沿開場形核,并向平臺(tái)內(nèi)部生長;而當(dāng)溫度變化反向時(shí),相反的過程發(fā)生.實(shí)驗(yàn)確認(rèn),7

9、15;7相和“1×1相在Tc上下約25K的溫度區(qū)間內(nèi)可以共存,這個(gè)外表相變是一階而非連續(xù)相變5,6.Hannon等人5近期將具有較大平臺(tái)寬度的Si111外表升溫到1500K以清潔外表,然后降到相變溫度Tc以下并快速冷卻,使7×7相在平臺(tái)內(nèi)部形核,再回到Tc以上退火時(shí),通過低能電子顯微鏡low energy electron microscopy,LEEM實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),7×7島的面積始終以恒定的衰減速率隨時(shí)間減小,且初始面積越大的島這一衰減速率也越大.這個(gè)現(xiàn)象反映了這個(gè)相變的美妙和復(fù)雜性,找到它的微觀機(jī)理對(duì)理解Si111 7×7-1×1相變具有重要的

10、意義.根據(jù)DAS模型,頂點(diǎn)空位?二聚原子鏈和層錯(cuò)的形成被認(rèn)為是構(gòu)成7×7重構(gòu)的關(guān)鍵因素3.當(dāng)二聚原子鏈斷裂和頂點(diǎn)空位消失時(shí),7×7構(gòu)造完好的七倍單胞的周期就已經(jīng)被破壞了8.這些沒有原來7×7周期的區(qū)域的構(gòu)造與“1×1構(gòu)造的差異只是層錯(cuò)的存在,而有層錯(cuò)和沒有層錯(cuò)區(qū)域的周期構(gòu)造是一樣的,只是方位角不同,這樣的兩個(gè)區(qū)域在LEEM亮場成像的條件下沒有差異8 .所以當(dāng)二聚原子鏈斷裂同時(shí)頂點(diǎn)空位消失這一相對(duì)較快的過程完成時(shí),即使仍然存在層錯(cuò),LEEM也不會(huì)再認(rèn)為這一區(qū)域是7×7構(gòu)造.這就會(huì)出現(xiàn)了一個(gè)過渡區(qū)域,其中耗時(shí)較長的層錯(cuò)消解過程還沒有完成,即7

11、15;7相還沒有完全轉(zhuǎn)變?yōu)椤?×1相.根據(jù)對(duì)實(shí)驗(yàn)事實(shí)的系統(tǒng)分析,我們提出用一個(gè)雙速相場模型來描繪這個(gè)相變.我們用主相場變量?描繪7×7相的關(guān)鍵因素二聚原子鏈和頂點(diǎn)空位,?=1表示LEEM能觀測到的7×7島,用次相場變量來反映相變中較慢的層錯(cuò)消解過程.相變過程中7×7島的演變由含時(shí)相場方程組決定9,我們的模擬計(jì)算是利用自適應(yīng)網(wǎng)格技術(shù)10來求解該相場方程組9.圖1的右上角插圖給出了我們模擬的7×7到“1×1相變過程中一個(gè)時(shí)間點(diǎn)的主相場變量的形貌圖.深灰色部分?=1,對(duì)應(yīng)LEEM實(shí)驗(yàn)中的7×7島形貌;淺灰色部分?=-1,相應(yīng)地表示

12、LEEM實(shí)驗(yàn)中的“1×1相.它給出了與LEEM實(shí)驗(yàn)一致的7×7島形貌,更多的時(shí)間點(diǎn)的形貌見文獻(xiàn)9.圖1主圖給出了我們的島面積模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)5的比較.黑色的實(shí)心圓圈是實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù);圖中的5條直線是我們的模擬結(jié)果.我們模擬計(jì)算中的7×7島的初始面積與實(shí)驗(yàn)中的不盡一樣,但我們發(fā)現(xiàn)7×7島的初始面積與其衰減速率存在很好的線性關(guān)系,所以我們將模擬中不同尺寸的7×7島的初始面積與模擬得到的相應(yīng)的衰減速率作線性擬合,然后根據(jù)實(shí)驗(yàn)中的7×7島的初始面積通過插值得到圖中每個(gè)實(shí)線的斜率;圖中5個(gè)不同尺寸的7×7島的初始面積從大到小為0.0976

13、,0.0737,0.0475,0.0216和0.0090m2,而相應(yīng)的面積衰減速率為6.4,5.2,3.9,2.6和2.0×10-4m2/s.7×7島的面積衰減速率隨著初始面積的增加而近似線性地增大.從圖中可以看見,我們的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合得很好10.上述針對(duì)Si111 7×7-1×1外表相變的雙速相場模型,是基于7×7和“1×1兩個(gè)外表相的詳細(xì)原子構(gòu)造,以及我們從大量的相變動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果做系統(tǒng)分析得出的重要結(jié)論:在相變過程中,7×7關(guān)鍵構(gòu)造變化較快,隨后的層錯(cuò)消解過程那么要慢得多.在我們的工作中,相變過程中涉及的關(guān)鍵物

14、理內(nèi)容是通過相場方法來實(shí)現(xiàn)的,這個(gè)方法的優(yōu)點(diǎn)是我們不需詳細(xì)考慮原子間過程,而只需著眼于更大尺度上的關(guān)鍵物理量的平均效果;詳細(xì)模擬計(jì)算是采用自適應(yīng)網(wǎng)格技術(shù)來進(jìn)展的,它使得我們能模擬更大的空間和時(shí)間范圍.我們的模擬結(jié)果對(duì)LEEM實(shí)驗(yàn)結(jié)果5給出了滿意的解釋,對(duì)Si111 7×7-1×1外表相變中的動(dòng)態(tài)相構(gòu)造演化給出了一個(gè)簡單明了的圖像.Si111 7×7-1×1相變是外表相變中最重要?最典型的,也是研究得最充分的相變,上述關(guān)于它的研究工作充分說明,這種相場方法對(duì)于外表相變研究是一個(gè)可靠的途徑;外表相變過程中的大范圍動(dòng)態(tài)相構(gòu)造演化過程,可以通過相關(guān)實(shí)驗(yàn)與類似的相

15、場模擬相結(jié)合的方式得到滿意的圖像.1 Monch W. Semiconductor Surfaces and Interfaces. Third edition. Berlin:Springer, 20192 Schlier R E, Farnsworth H E. J. Chem. Phys., 1959, 30: 9173 Takayanagi K, Tanishiro Y, Takahashi S et al. Sruf. Sci. , 1985, 164: 3674 Hoshino T, Kokubun K, Fujiwara H et al. Phys. Rev. Lett. , 2019, 75: 23725 Hannon J B, Hibino H, Bartelt N C et al. Nature, 2019, 405: 5526 Hoshino H, Watanabe Y, Hu C W et al. Phys. Rev. B, 201