晶體邊界上的非線性切倫科夫輻射的增益

1、晶體邊界上的非線性切倫科夫輻射的增益什么是非線性切倫科夫輻射什么是非線性切倫科夫輻射（NCR）？）？ 首先知道切倫科夫輻射是高速帶電粒首先知道切倫科夫輻射是高速帶電粒子在非真空的透明介質(zhì)中穿行，當(dāng)粒子速子在非真空的透明介質(zhì)中穿行，當(dāng)粒子速度大于光在這種介質(zhì)中的相速度（即單一度大于光在這種介質(zhì)中的相速度（即單一頻率的光波在介質(zhì)中的傳播速度）時(shí)，就頻率的光波在介質(zhì)中的傳播速度）時(shí)，就會(huì)激發(fā)出電磁波，這種現(xiàn)象即切倫科夫輻會(huì)激發(fā)出電磁波，這種現(xiàn)象即切倫科夫輻射。射。 而而NCR是一個(gè)自動(dòng)相位匹配二次諧波是一個(gè)自動(dòng)相位匹配二次諧波（SH）的生成過(guò)程，非線性切倫科夫輻射）的生成過(guò)程，非線性切倫科夫輻射是在

2、非線性光學(xué)的早期被發(fā)現(xiàn)并用于產(chǎn)生是在非線性光學(xué)的早期被發(fā)現(xiàn)并用于產(chǎn)生高效率的二次諧波波導(dǎo)結(jié)構(gòu)。高效率的二次諧波波導(dǎo)結(jié)構(gòu)。本實(shí)驗(yàn)研究原理本實(shí)驗(yàn)研究原理： 在全內(nèi)反射條件下沿著這些非線在全內(nèi)反射條件下沿著這些非線性晶體的物理邊界利用性晶體的物理邊界利用和頻極化和頻極化來(lái)生來(lái)生成增強(qiáng)的非線性切倫科夫輻射。因?yàn)槌稍鰪?qiáng)的非線性切倫科夫輻射。因?yàn)閽伖饩w表面不涉及復(fù)雜的人工結(jié)構(gòu)，拋光晶體表面不涉及復(fù)雜的人工結(jié)構(gòu)，它可以提供良好的光束質(zhì)量，這意味它可以提供良好的光束質(zhì)量，這意味著在診斷和顯微鏡方面的高精度。著在診斷和顯微鏡方面的高精度。非線性切倫科夫輻射非線性切倫科夫輻射最基本的條件是：最基本的條件是：VP

3、V2或或KPK2，這意味著非線性極，這意味著非線性極化波的相速度超過(guò)在非線性介質(zhì)中二化波的相速度超過(guò)在非線性介質(zhì)中二次諧波的相速度。次諧波的相速度。圖1。(a）和頻極化波在晶界上通過(guò)全內(nèi)反射,可產(chǎn)生NCR（切倫科夫輻射）當(dāng)全內(nèi)反射發(fā)生在晶體邊界上，如圖所示當(dāng)全內(nèi)反射發(fā)生在晶體邊界上，如圖所示1（a）所示，入射光和反射光激發(fā)出和頻極化）所示，入射光和反射光激發(fā)出和頻極化波，這可表示為：波，這可表示為：其中其中k1 k1分別是入射光的波矢和反射分別是入射光的波矢和反射光的波矢。光的波矢。假設(shè)入射角為假設(shè)入射角為，和頻極化波的，和頻極化波的波矢為波矢為kp = kp = k1 + k1 + k1k1

4、，它沿著反射界面的方向，并伴隨它沿著反射界面的方向，并伴隨kp = 2k1 cos kp = 2k1 cos 的值的值, , 應(yīng)當(dāng)指應(yīng)當(dāng)指出的是，雙折射晶體在一定條件出的是，雙折射晶體在一定條件下可以顯示反常色散的特性，即下可以顯示反常色散的特性，即當(dāng)出現(xiàn)不同極化的時(shí)候，諧波的當(dāng)出現(xiàn)不同極化的時(shí)候，諧波的折射率是小于其基頻波的折射率折射率是小于其基頻波的折射率的，如圖的，如圖1 1（b b）和）和1 1（C C），），正常色散情況 eee 型光入射角為時(shí)圖圖1：(b)和和(c)在不同色散條件下，正常和傾在不同色散條件下，正常和傾斜入射下的相位匹配幾何圖形斜入射下的相位匹配幾何圖形在正常色散情況

5、下，和頻極化波所產(chǎn)生的非線性切倫科夫輻射會(huì)產(chǎn)生一個(gè)很小的入射角；而在反常色散的情況下，只有當(dāng)入射角大到足以滿足KP K2，非線性切倫科夫輻射才可能出現(xiàn)。在實(shí)驗(yàn)中，我們使用了在實(shí)驗(yàn)中，我們使用了5/摩爾的摩爾的MgO的樣品：鈮酸鋰晶體的樣品：鈮酸鋰晶體的尺寸是的尺寸是3毫米毫米20毫米毫米2毫米（毫米（XYZ）。將樣品放置）。將樣品放置在一個(gè)旋轉(zhuǎn)的階段，從而使入射角可以在在一個(gè)旋轉(zhuǎn)的階段，從而使入射角可以在x-z平面內(nèi)自由調(diào)節(jié)，平面內(nèi)自由調(diào)節(jié)，如圖如圖2（a）所示。激光源是一個(gè)有著）所示。激光源是一個(gè)有著1000Hz重復(fù)率的飛秒光重復(fù)率的飛秒光參量放大器參量放大器(TOPAS, Coherent

6、 Inc.)，調(diào)整組合反射鏡的偏，調(diào)整組合反射鏡的偏光狀態(tài)后，將激光束松散地由光狀態(tài)后，將激光束松散地由250毫米焦距透鏡聚焦到樣品上。毫米焦距透鏡聚焦到樣品上。首先，樣品被沿首先，樣品被沿x軸與位于軸與位于1190nm的中心波長(zhǎng)垂直偏振光的的中心波長(zhǎng)垂直偏振光的激光束照射。在這種情況下，沒(méi)有非線性切倫科夫輻射，這激光束照射。在這種情況下，沒(méi)有非線性切倫科夫輻射，這與圖與圖1（C）中的相位匹配關(guān)系一致。我們可以觀察到僅僅是）中的相位匹配關(guān)系一致。我們可以觀察到僅僅是一個(gè)相位失配共線的第二高次諧波光束，和所造成的散射光一個(gè)相位失配共線的第二高次諧波光束，和所造成的散射光的圓錐形二次諧波光束。的圓

7、錐形二次諧波光束。為了便于斜入射，我們調(diào)整了結(jié)晶的位置，以使基頻光可以反射為了便于斜入射，我們調(diào)整了結(jié)晶的位置，以使基頻光可以反射在晶體邊界上。當(dāng)入射角比臨界條件在晶體邊界上。當(dāng)入射角比臨界條件稍大一點(diǎn)的時(shí)候，線性切倫科夫輻射逐漸從短波長(zhǎng)到出現(xiàn)了長(zhǎng)波稍大一點(diǎn)的時(shí)候，線性切倫科夫輻射逐漸從短波長(zhǎng)到出現(xiàn)了長(zhǎng)波長(zhǎng)，如圖長(zhǎng)，如圖2 2（b b）所示。關(guān)于在照片非線性切倫科夫輻射的左光點(diǎn)）所示。關(guān)于在照片非線性切倫科夫輻射的左光點(diǎn)是由反射光產(chǎn)生的相位失配的共線的第二高次諧波，并且對(duì)稱(chēng)位是由反射光產(chǎn)生的相位失配的共線的第二高次諧波，并且對(duì)稱(chēng)位置的另一側(cè)的點(diǎn)源于多次反射。由于我們繼續(xù)增大入射角，切倫置的另一

8、側(cè)的點(diǎn)源于多次反射。由于我們繼續(xù)增大入射角，切倫科夫放射角也變大圖科夫放射角也變大圖2 2（b b）-2-2（d d）顯示了這個(gè)過(guò)程）顯示了這個(gè)過(guò)程。現(xiàn)在我們來(lái)分析體晶體邊界實(shí)驗(yàn)現(xiàn)在我們來(lái)分析體晶體邊界實(shí)驗(yàn)的規(guī)律。的規(guī)律。首先首先，NCR是在體晶體邊界附近經(jīng)過(guò)一次反射而是在體晶體邊界附近經(jīng)過(guò)一次反射而成的，不是在晶體中多次反射光的疊加成的，不是在晶體中多次反射光的疊加，實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證：通常，實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證：通常，NCR在大多介質(zhì)中呈現(xiàn)出環(huán)狀圖案，在大多介質(zhì)中呈現(xiàn)出環(huán)狀圖案，但是我們觀察到但是我們觀察到NCR點(diǎn)在反射界面（點(diǎn)在反射界面（x-y）的垂直方向上）的垂直方向上有明顯的色散。有明顯的色散。NCR色散

9、這個(gè)特點(diǎn)只有在類(lèi)平面的周期色散這個(gè)特點(diǎn)只有在類(lèi)平面的周期極化反轉(zhuǎn)鈮酸鋰或單一疇壁（為減少交換能的增加，相極化反轉(zhuǎn)鈮酸鋰或單一疇壁（為減少交換能的增加，相鄰磁疇之間的原子磁矩，不是驟然轉(zhuǎn)向的，而是經(jīng)過(guò)一鄰磁疇之間的原子磁矩，不是驟然轉(zhuǎn)向的，而是經(jīng)過(guò)一個(gè)磁矩方向逐漸變化的過(guò)渡區(qū)域。這種過(guò)渡的區(qū)域叫做個(gè)磁矩方向逐漸變化的過(guò)渡區(qū)域。這種過(guò)渡的區(qū)域叫做疇壁）上產(chǎn)生。所不同的是在這個(gè)實(shí)驗(yàn)中只產(chǎn)生了一個(gè)疇壁）上產(chǎn)生。所不同的是在這個(gè)實(shí)驗(yàn)中只產(chǎn)生了一個(gè)明亮的和頻明亮的和頻NCR，而不是以疇壁為軸的對(duì)稱(chēng)圖像。，而不是以疇壁為軸的對(duì)稱(chēng)圖像。事實(shí)上，另一個(gè)點(diǎn)的消失是因?yàn)槿瓷?，這也進(jìn)一步驗(yàn)證事實(shí)上，另一個(gè)點(diǎn)的消失是

10、因?yàn)槿瓷?，這也進(jìn)一步驗(yàn)證NCR是是在分界面上產(chǎn)生的。在分界面上產(chǎn)生的。 當(dāng)基頻光照射在樣品的當(dāng)基頻光照射在樣品的y面上時(shí)，因?yàn)檠孛嫔蠒r(shí)，因?yàn)檠貀軸軸的晶體尺寸比較長(zhǎng)，發(fā)生兩次反射。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖的晶體尺寸比較長(zhǎng)，發(fā)生兩次反射。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3（a）圖圖3（由體晶體邊界，（由體晶體邊界，PPLN產(chǎn)生的產(chǎn)生的PCR的比較）的比較）第二第二，晶界不僅可以根據(jù)反射角提供一個(gè)機(jī)制去改變相，晶界不僅可以根據(jù)反射角提供一個(gè)機(jī)制去改變相位匹配條件，還可以增強(qiáng)位匹配條件，還可以增強(qiáng)NCR。這里的增益與體晶體內(nèi)部。這里的增益與體晶體內(nèi)部的的NCR有關(guān)，為驗(yàn)證這種觀點(diǎn)，我們利用特殊極化了的基有關(guān)，為驗(yàn)證這種觀點(diǎn)，我們

11、利用特殊極化了的基頻光的頻光的ee-e型的非線性過(guò)程做了一個(gè)對(duì)比實(shí)驗(yàn)，在正常離型的非線性過(guò)程做了一個(gè)對(duì)比實(shí)驗(yàn)，在正常離散條件下，能滿足相位匹配條件散條件下，能滿足相位匹配條件kp k2的入射光產(chǎn)生二次的入射光產(chǎn)生二次諧波偏振光。如圖諧波偏振光。如圖1（b）入射光遇到晶界時(shí)才能觀察到入射光遇到晶界時(shí)才能觀察到NCR。同樣的，我們把入射。同樣的，我們把入射光分成兩束并讓他們?cè)诰w內(nèi)疊加，切倫科夫和頻也不能光分成兩束并讓他們?cè)诰w內(nèi)疊加，切倫科夫和頻也不能產(chǎn)生。這兩點(diǎn)表明：產(chǎn)生。這兩點(diǎn)表明：體晶體邊界區(qū)域是體晶體邊界區(qū)域是NCRNCR增強(qiáng)的重增強(qiáng)的重要條件。要條件。與在疇壁中（與在疇壁中（-1,1）

12、區(qū)間的急劇調(diào)制產(chǎn)生的）區(qū)間的急劇調(diào)制產(chǎn)生的NCR增益比較，增益比較，在體晶體邊界產(chǎn)生的在體晶體邊界產(chǎn)生的NCR有很高的光束質(zhì)量，圖有很高的光束質(zhì)量，圖3（b）是一個(gè)優(yōu)質(zhì)的是一個(gè)優(yōu)質(zhì)的5%mol MgO:PPLN樣品產(chǎn)生的樣品產(chǎn)生的NCR，我，我們可以看到，由體晶體邊界產(chǎn)生的們可以看到，由體晶體邊界產(chǎn)生的NCR的光強(qiáng)分布曲線的光強(qiáng)分布曲線相對(duì)光滑，而相對(duì)光滑，而PPLN產(chǎn)生的產(chǎn)生的NCR有一個(gè)明顯的周期性調(diào)制，有一個(gè)明顯的周期性調(diào)制，這些調(diào)制可能來(lái)自這些調(diào)制可能來(lái)自PPNL的周期性結(jié)構(gòu)引發(fā)的光譜干擾，的周期性結(jié)構(gòu)引發(fā)的光譜干擾，也可能是由折射率的非均勻分布和疇壁附近的二階非線也可能是由折射率的非

13、均勻分布和疇壁附近的二階非線性系數(shù)引起的。性系數(shù)引起的。我們?cè)谖覀冊(cè)?020CC的房間根據(jù)波長(zhǎng)為的房間根據(jù)波長(zhǎng)為1135 nm1135 nm的的基頻光的入射角測(cè)出其基頻光的入射角測(cè)出其N(xiāo)CRNCR的出射角和相對(duì)的出射角和相對(duì)強(qiáng)度。根據(jù)圖強(qiáng)度。根據(jù)圖1 1（c c），），oo-eoo-e型光關(guān)于切倫型光關(guān)于切倫科夫角科夫角 和入射到晶體中的入射角和入射到晶體中的入射角 之間的相之間的相位匹配關(guān)系滿足：位匹配關(guān)系滿足： ， 展開(kāi)為展開(kāi)為圖圖4. (a) NCR4. (a) NCR的外部出射角以及以共線的簡(jiǎn)諧波作為的外部出射角以及以共線的簡(jiǎn)諧波作為外部入射角方程的外部出射角；外部入射角方程的外部出射

14、角；(b) (b) 中間的亮點(diǎn)是由中間的亮點(diǎn)是由NCRNCR產(chǎn)生的產(chǎn)生的 （a a）圖中的點(diǎn)）圖中的點(diǎn)AA；(c) NCR(c) NCR與共線的簡(jiǎn)諧波疊加與共線的簡(jiǎn)諧波疊加 （a a）中）中B B店店 ，外圍的，外圍的彩色圓環(huán)是由于低頻光組的散射光引起的錐型簡(jiǎn)諧波；彩色圓環(huán)是由于低頻光組的散射光引起的錐型簡(jiǎn)諧波；(d) (d) 、(e) (e) 分別是分別是b b和和c c對(duì)應(yīng)的相位匹配的幾何圖形對(duì)應(yīng)的相位匹配的幾何圖形圖圖4 4（a a）展示了實(shí)驗(yàn)結(jié)果以及）展示了實(shí)驗(yàn)結(jié)果以及NCRNCR出射角的理論計(jì)算出射角的理論計(jì)算值（黑色實(shí)線），以及與這個(gè)反射光的共線簡(jiǎn)諧波的值（黑色實(shí)線），以及與這個(gè)反

15、射光的共線簡(jiǎn)諧波的出射角（紅色虛線）。此處有兩個(gè)特殊點(diǎn)，即出射角（紅色虛線）。此處有兩個(gè)特殊點(diǎn)，即NCRNCR出出射角為射角為0 0的的A A點(diǎn)以及點(diǎn)以及NCRNCR的出射角曲線和共線二次的出射角曲線和共線二次諧波出射角曲線的交點(diǎn)諧波出射角曲線的交點(diǎn)B B。圖。圖4 4（b b）、（）、（c c）展示了實(shí)）展示了實(shí)驗(yàn)中驗(yàn)中A A、B B點(diǎn)的光點(diǎn)的圖像。依據(jù)晶體邊界上急劇在點(diǎn)的光點(diǎn)的圖像。依據(jù)晶體邊界上急劇在1- 1-0 0上的調(diào)制產(chǎn)生的增益，這兩點(diǎn)上的輸出強(qiáng)度相對(duì)增上的調(diào)制產(chǎn)生的增益，這兩點(diǎn)上的輸出強(qiáng)度相對(duì)增強(qiáng)了大約兩個(gè)數(shù)量級(jí)。強(qiáng)了大約兩個(gè)數(shù)量級(jí)。事實(shí)上，事實(shí)上，A A點(diǎn)相對(duì)應(yīng)的點(diǎn)相對(duì)應(yīng)的NC

16、RNCR衰減狀態(tài)滿足關(guān)鍵的切倫衰減狀態(tài)滿足關(guān)鍵的切倫科夫條件：科夫條件： 以前的研究表明在疇壁上觀察不到以前的研究表明在疇壁上觀察不到NCRNCR的衰減狀態(tài)，因?yàn)楫牨诓煌娴南喾捶蔷€性系數(shù)會(huì)導(dǎo)的衰減狀態(tài)，因?yàn)楫牨诓煌娴南喾捶蔷€性系數(shù)會(huì)導(dǎo)致相干相消，而體晶體界面上不會(huì)存在這樣的問(wèn)題。致相干相消，而體晶體界面上不會(huì)存在這樣的問(wèn)題。圖圖4 4（d d）的匹配關(guān)系可以體現(xiàn)出這種增益的原因。）的匹配關(guān)系可以體現(xiàn)出這種增益的原因。 此時(shí)，入射光，反射光和諧波的波矢構(gòu)成三角形完成此時(shí)，入射光，反射光和諧波的波矢構(gòu)成三角形完成相位匹配。另一個(gè)關(guān)鍵點(diǎn)為相位匹配。另一個(gè)關(guān)鍵點(diǎn)為B B點(diǎn)，當(dāng)穿過(guò)該點(diǎn)后，點(diǎn)，當(dāng)穿過(guò)

17、該點(diǎn)后，NCRNCR的位置從共線二次諧波內(nèi)移動(dòng)到波外，如圖的位置從共線二次諧波內(nèi)移動(dòng)到波外，如圖4 4（e e）,B ,B 也相對(duì)應(yīng)于基頻光與反常諧波光的折射率曲也相對(duì)應(yīng)于基頻光與反常諧波光的折射率曲線的交點(diǎn)，此處的反射光和諧波滿足共線完成的相位線的交點(diǎn)，此處的反射光和諧波滿足共線完成的相位匹配條件匹配條件：從上面的分析可以看出，從上面的分析可以看出，一般的一般的NCRNCR只能滿足縱向相位匹配關(guān)只能滿足縱向相位匹配關(guān)系，但是這兩個(gè)特殊的情況系，但是這兩個(gè)特殊的情況能夠?qū)崿F(xiàn)完全的相位匹配關(guān)能夠?qū)崿F(xiàn)完全的相位匹配關(guān)系，導(dǎo)致了某一特定頻率分系，導(dǎo)致了某一特定頻率分量的增益。量的增益。概括概括：我們的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了晶體界面：我們的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了晶體界面上全反射生成的和頻極化波能夠產(chǎn)生上全反射生成的和頻極