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第四章非線性光學(xué)效應(yīng)主要內(nèi)容4.1非線性光學(xué)概述4.2非線性電極化效應(yīng)理論基礎(chǔ)4.3光學(xué)倍頻效應(yīng)主要內(nèi)容4.1非線性光學(xué)概述4.1.1非線性光學(xué)的學(xué)科定義和發(fā)展4.1.2強(qiáng)激光與物質(zhì)相互作用的主要特性1、線性光學(xué):
普通光場與物質(zhì)相互作用,物質(zhì)與光場呈線性效應(yīng)關(guān)系。(1)光與物質(zhì)相互作用的基本理論
普通光入射到介質(zhì)中時(shí),電極化強(qiáng)度矢量與光場成簡單的線性關(guān)系:§4.1.1
非線性光學(xué)的學(xué)科定義和發(fā)展一、非線性光學(xué)的學(xué)科定義
單一頻率的光入射到非線性介質(zhì)中,其頻率不發(fā)生任何變化;
不同頻率的光同時(shí)入射時(shí),彼此不發(fā)生耦合作用,光束的傳播方向可能發(fā)生改變,空間分布也會有變化,但不會產(chǎn)生任何新的頻率;介質(zhì)的主要光學(xué)參數(shù),如折射率、吸收系數(shù)等,都與入射光的強(qiáng)度無關(guān),只是入射光的頻率和偏振方向的函數(shù)。(2)光與物質(zhì)相互作用的基本規(guī)律介質(zhì)對入射光波的反射、折射、散射及色散等現(xiàn)象(3)光與物質(zhì)相互作用的現(xiàn)象2、非線性光學(xué):
強(qiáng)光場與物質(zhì)相互作用,物質(zhì)與光場呈非線性效應(yīng)關(guān)系。(1)強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用的基本理論
強(qiáng)光入射到介質(zhì)中時(shí),電極化強(qiáng)度矢量與光場之間不再成簡單的線性關(guān)系,而是成更一般的冪級數(shù)關(guān)系:
單一頻率的強(qiáng)光入射到特定介質(zhì)中,可產(chǎn)生倍頻輻射,不同頻率的光同時(shí)入射時(shí),可通過介質(zhì)彼此發(fā)生耦合作用,并在新頻率處產(chǎn)生混頻輻射,麥?zhǔn)戏匠探M是非線性微分方程組,包含的高次方項(xiàng)。(2)強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用的基本規(guī)律二次、三次諧波;光參量放大與振蕩;自聚焦;受激散射,飽和吸收。(3)光與物質(zhì)相互作用的現(xiàn)象3、非線性光學(xué)學(xué)科定義
在強(qiáng)光場與物質(zhì)相互作用時(shí),出現(xiàn)了非線性電極化效應(yīng)和它引起的一些新的光學(xué)現(xiàn)象和光學(xué)效應(yīng)。如,倍頻、和頻、差頻、光放大,受激散射、多光子吸收、自聚焦、光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)等,這些統(tǒng)稱為非線性光學(xué)效應(yīng),研究這些效應(yīng)的學(xué)科稱為非線性光學(xué)。二、非線性光學(xué)的發(fā)展1、1961年,弗蘭肯(Franken)等人,將紅寶石激光器發(fā)出的約為3kW的694.3nm光脈沖聚焦到石英晶體上,觀察到了紅寶石激光的347.1nm二次諧波輻射。2、同年凱澤(Kaiser)和加勒特(Garrett)觀察到激光輻射的雙光子吸收,這是一種三階非線性光學(xué)效應(yīng)。3、1962年,布盧姆伯根等人對光學(xué)混頻進(jìn)行了開創(chuàng)性的理論工作。自此以后,許多實(shí)驗(yàn)可驗(yàn)證非線性效應(yīng)能引起不同頻率的光場之間能量的交換,而呈現(xiàn)多種新的光學(xué)現(xiàn)象和新的光學(xué)效應(yīng)。
二十世紀(jì)六十年代主要進(jìn)行了二次諧波產(chǎn)生、和頻、差頻、雙光子吸收、受激喇曼散射、受激布里淵散射、光參量振蕩、自聚焦、光子回波、自感應(yīng)透明等非線性光學(xué)現(xiàn)象的觀察和研究;非線性光學(xué)的發(fā)展經(jīng)歷了三個(gè)階段
二十世紀(jì)七十年代人們更深入地研究了上述現(xiàn)象,并進(jìn)行了自旋反轉(zhuǎn)受激喇曼散射、光學(xué)懸浮、消多普勒加寬、雙光子吸收光譜技術(shù)、相干反斯托克斯喇曼光譜學(xué)、非線性光學(xué)相位共軛技術(shù)、光學(xué)雙穩(wěn)效應(yīng)等非線性光學(xué)現(xiàn)象的研究;
二十世紀(jì)八十年代,倍受人們注意的非線性光學(xué)新研究課題是光學(xué)分叉和混沌、光的壓縮態(tài)、多光子原子電離現(xiàn)象等。目前非線性光學(xué)逐漸由基礎(chǔ)研究階段進(jìn)入應(yīng)用基礎(chǔ)研究和應(yīng)用研究階段。§4.1.2強(qiáng)激光與物質(zhì)相互作用的主要特性1、激光的特點(diǎn)
激光是受激輻射,普通光源是自發(fā)輻射,這是它們的本質(zhì)區(qū)別,因而激光具有普通光源所沒有的特點(diǎn):(1)高的定向性(發(fā)散角?。?)高的單色性(高相干性)(3)高亮度(高的光子簡并度)2、強(qiáng)激光與物質(zhì)相互作用的主要特性具有能動性、有效性;具有共振性和共振選擇性;高光譜分辨率;高時(shí)間分辨率;高的空間分辨率主要內(nèi)容4.2非線性電極化效應(yīng)理論基礎(chǔ)4.2.1強(qiáng)光作用下,產(chǎn)生非線性電極化效應(yīng)的基本圖像4.2.2描述不同頻率強(qiáng)光波在介質(zhì)內(nèi)相互作用的基本方程:耦合波方程§4.2.1光學(xué)介質(zhì)的非線性電極化效應(yīng)1、電極化強(qiáng)度矢量P
當(dāng)介質(zhì)受到電場作用時(shí),組成介質(zhì)的原子或分子、離子內(nèi)的束縛電子與電子之間的距離(相對平衡位置)發(fā)生了變化,產(chǎn)生感應(yīng)電偶極矩,介質(zhì)單位體積內(nèi)的感應(yīng)電偶極矩之和等于介質(zhì)的電極化強(qiáng)度矢量P。一、線性極化是第i個(gè)原子或分子的電偶極矩。2、線性極化在弱光場作用下,介質(zhì)的電極化強(qiáng)度矢量P與外界電場強(qiáng)度E成簡單線性關(guān)系:(2.1-1)式中,稱為介質(zhì)的電極化系數(shù),線性電極化率。真空介電系數(shù)。P以與入射光E相同的頻率隨時(shí)間變化,輻射出頻率為的次電磁波,單色光入射時(shí)頻率不會發(fā)生變化。(1)當(dāng)一束單色簡諧光波入射到介質(zhì)中時(shí)單色簡諧波:介質(zhì)內(nèi)的電極化強(qiáng)度矢量:由麥?zhǔn)戏匠套兓碾妶鲋車a(chǎn)生變化的磁場,使得向外輻射電磁波。
(2)幾種不同頻率的光同時(shí)入射到介質(zhì)中時(shí),彼此間不發(fā)生耦合作用,也不會產(chǎn)生新的頻率,并滿足疊加原理,互不干擾。二、非線性極化在強(qiáng)光場作用下,介質(zhì)的電極化強(qiáng)度矢量P與外界電場強(qiáng)度E成非線性關(guān)系:(2.1-2)式中:二階電極化率,引起二次諧波,光整流效應(yīng),光學(xué)混頻,光參量振蕩等。
三階電極化率,引起三次諧波,雙光子吸收,四波混頻,光束自聚焦,受激散射等。式中是原子內(nèi)的平均場強(qiáng),其量級約為108伏/厘米左右,相比一般不能忽略,因此必須考慮展開式中高次對普通光輻射來說,其場強(qiáng)值遠(yuǎn)小于,因此展開式2.1-2中除第一項(xiàng)外,均可忽略,但對激光輻射來說,其光波場數(shù)值與(非線性)項(xiàng)的貢獻(xiàn),由此就會有各種新光學(xué)效應(yīng)的出現(xiàn)。研究表明,依次減弱,相鄰電極化率的數(shù)量級之比近似為:二次非線性效應(yīng)由(2.1-2)式中第二項(xiàng)引起的:1、一束單色光波入射到介質(zhì)中時(shí)設(shè)單色平面波:則(2.1-3)(2.1-3)討論:(1)含有頻率為項(xiàng),可以輻射出二次諧波-----倍頻光。(2)含有常數(shù)項(xiàng),稱為直流項(xiàng),表示光整流效應(yīng),表明介質(zhì)中存在靜電場。2、兩束單色光入射到非線性介質(zhì)中設(shè)兩單色平面波為:則(2.1-4)討論:(1)二次非線性電極化中包含了直流項(xiàng),二次諧波項(xiàng)和,和頻項(xiàng),差頻項(xiàng)。即:(2)對于各向同性介質(zhì)和具有中心對稱的各向異性介質(zhì),當(dāng)外加電場方向反向時(shí),相應(yīng)的電極化強(qiáng)度也改變符號,
上式中偶次項(xiàng)系數(shù)為零,因而在這樣的晶體中,不存在二次非線性電極化效應(yīng)。三、非線性電極化率的性質(zhì)1、在(2.1-2)式中,非線性電極化率是入射光頻率的函數(shù),還是新產(chǎn)生頻率的函數(shù)。2、各向同性介質(zhì)中,是與方向無關(guān)的常數(shù),在各向異性介質(zhì)中,不但與入射光場的強(qiáng)度有關(guān),而且與的方向有關(guān),是一個(gè)張量。:二階張量,:三階張量,極化強(qiáng)度矢量與入射光場之間的關(guān)系:改寫為:,§4.2.2非線性介質(zhì)內(nèi)強(qiáng)光相互作用的耦合波方程一、電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播方程(波動方程)麥克斯韋方程組物質(zhì)方程(2.2-1)(2.2-2)(2.2-3)(2.2-4)(2.2-5)(2.2-6)(2.2-7)。設(shè):非線性介質(zhì)中無自由電荷無面電流對(2.2-1)式兩邊取旋度:(2.2-8)將(2.2-6)式代入2.2-8式得到:(2.2-9)將(2.2-2)式代入(2.2-9)式,并且考慮到,可得到:(2.2-10)將(2.2-5)式代入(2.2-10)式:(2.2-11)(2.2-11)=>(2.2-11)式改寫為:(2.2-12)(2.2-13)將(2.2-13)式代入(2.2-12)式中,并利用則(2.2-12)式變?yōu)椋海?.2-14)電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的波動方程二、非線性介質(zhì)的耦合波方程
電極化強(qiáng)度矢量設(shè)相互作用的光波為沿z方向傳播的單色平面波作傅立葉變換將頻率為的光波分量和電極化強(qiáng)度分量代入光波在非線性介質(zhì)中傳播的波動方程中,(2.2-15)電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的耦合波方程1.穩(wěn)態(tài)三波耦合波方程組光波為單色平面波,穩(wěn)態(tài):光波的振幅不隨時(shí)間變化。三、二次非線性效應(yīng)中的三波耦合方程組設(shè):三束光波為:(2.2-16)電極化強(qiáng)度:(2.2-17)將(2.2-16)和(2.2-17)代入耦合波方程式中,設(shè):,由于是穩(wěn)態(tài),,且忽略由對應(yīng)項(xiàng)系數(shù)相等,得:(2.2-18)非線性介質(zhì)內(nèi)穩(wěn)態(tài)三波耦合波方程非線性介質(zhì)內(nèi)三波相互作用過程中,某頻率的光波隨傳播距離的變化率,是另外兩個(gè)光波場強(qiáng)的函數(shù),即不同光波在非線性介質(zhì)中,會發(fā)生能量相互轉(zhuǎn)移,這種能量的相互轉(zhuǎn)移是通過非線性介質(zhì)的非線性電極化率來耦合的。2.瞬態(tài)三波耦合波方程組
當(dāng)參與非線性光學(xué)過程的激光脈沖為超短脈沖(脈沖寬度小于0.1ns)時(shí),必須考慮光波場振幅隨時(shí)間t的變化。
設(shè):沿z方向傳播的均勻平面波各光波場表示為:(2.2-19)(2.2-17)將(2.2-19)和(2.2-17)代入耦合波方程式中,這里,我們?nèi)宰髀兓疲醇俣總€(gè)頻率分量的光波場振幅和非線性極化強(qiáng)度矢量都是坐標(biāo)z和時(shí)間t的慢變化函數(shù)。和并忽略(2.2-20)非線性介質(zhì)內(nèi)瞬態(tài)三波耦合波方程四、曼萊-羅威(Manley-Rove)關(guān)系
非線性耦合作用會引起光波之間的能量轉(zhuǎn)移,就可以從能流或光子的角度來分析耦合波方程組的物理意義。由穩(wěn)態(tài)耦合波方程組(2.2-18)得到:(2.2-21)得到:(2.2-22)將(2.2-21)+(2.2-22)得到:(2.2-23)其中:是坡印亭矢量,表示能流密度在一周期內(nèi)的平均值。2.2-23式為曼萊-羅威關(guān)系式。說明在與傳播方向垂直的平面上,光子流密度的增加量等于光子能流密度的增加量,也等于光子能流密度的減少量;在無損耗非線性介質(zhì)內(nèi)的三波耦合過程中,每產(chǎn)生一個(gè)光子,必定同時(shí)產(chǎn)生一個(gè)光子,同時(shí)湮滅一個(gè)光子;或反之,一個(gè)光子和一個(gè)光子合成一個(gè)光子;或一個(gè)光子分裂為一個(gè)光子和一個(gè)光子。亦即在流過垂直于傳播方向的平面上的總能流密度保持不變,即能量守恒。4.3光學(xué)倍頻效應(yīng)(1)1961年弗蘭肯等人用紅寶石激光通過石英晶體得到倍頻光(2)1961年和1963年人們又觀察到了兩束激光之間的混頻現(xiàn)象(3)喬特邁和馬克爾等人提出了相位匹配技術(shù),使光學(xué)倍頻、混頻技術(shù)得到飛躍的發(fā)展,成為激光技術(shù)中頻率轉(zhuǎn)換的重要手段。
(4)1.064的YAG激光轉(zhuǎn)換成波長為0.532的綠激光,再倍頻,得到波長0.266的紫外激光。1.064,0.532和0.266的激光混頻可獲得0.353的三次諧波和0.212的五次諧波激光。(5)這些波段的激光,可用于激光醫(yī)學(xué)、海洋探潛、核聚變等,還可作為可調(diào)諧染料激光器、摻鈦藍(lán)寶石激光器、光參量振蕩器和受激喇曼散射激光器的泵浦源。
光的倍頻效應(yīng)實(shí)驗(yàn)裝置第一階段,兩個(gè)基頻入射光子湮滅,同時(shí)組成介質(zhì)的一個(gè)分子(或原子)離開所處能級(通常為基態(tài)能級)而與光場共處于某種中間狀態(tài)(用虛能級表示);第二階段,介質(zhì)的分子重新躍遷回到其初始能級并同時(shí)發(fā)射出一個(gè)倍頻光子。
光倍頻的量子躍遷光學(xué)倍頻現(xiàn)象的量子圖象是在非線性介質(zhì)內(nèi)兩個(gè)基頻入射光子的湮滅和一個(gè)倍頻光子的產(chǎn)生。整個(gè)過程由兩個(gè)階段組成:§4.3.1倍頻光的產(chǎn)生及轉(zhuǎn)換效率1.倍頻光的產(chǎn)生
在穩(wěn)態(tài)三波耦合方程組中,作小信號近似,即認(rèn)為在倍頻過程中,頻率為和的光波場強(qiáng)和的改變量足夠小,可看作常數(shù),則穩(wěn)態(tài)三波耦合方程組中只有關(guān)于頻率為的光波方程:(3.1-1)設(shè):非線性介質(zhì)長為L,在介質(zhì)的入射面處對(3.3-1)式積分有:(3.1-2)(3.1-3)(3.1-4)頻率為的光強(qiáng)為:(3.1-5)(3.1-5)式是和頻過程的光強(qiáng),以代替得差頻光強(qiáng),
當(dāng),時(shí),即為倍頻過程,其中頻率稱為基頻,相應(yīng)的光波稱為基波;頻率為的光波稱為倍頻波。倍頻光強(qiáng)為(3.1-6)2.倍頻轉(zhuǎn)換效率(3.1-7)倍頻效率為倍頻光強(qiáng)與基波光強(qiáng)之比,3.相位匹配由(3.1-7)式可知,當(dāng)時(shí),有最大值1,這時(shí)倍頻轉(zhuǎn)換效率最大,稱為相位匹配稱為相位失配§4.3.2相位匹配的物理圖像
由(3.3-1式):(3.2-1)是非線性極化強(qiáng)度表征的頻率為的非線性偶極子向外輻射的倍頻電磁波。
由(3.1-8)式看出,倍頻光波的位相與非線性介質(zhì)的空間坐標(biāo)有關(guān),不同處的頻率為的非線性偶極子輻射的倍頻光波位相不同。
當(dāng)時(shí),倍頻光波的位相與無關(guān),也就是說,不同處產(chǎn)生的倍頻光波位相相同,它們之間的相干疊加,這時(shí)倍頻光最強(qiáng),倍頻光的轉(zhuǎn)換效率也最大。相位匹配條件的物理意義(1)光子動量守恒(2)相速度相同(3)折射率相等討論:(1)基頻光波和倍頻光波的折射率相等。(3)在各向異性晶體中,利用晶體的雙折射效應(yīng),可實(shí)現(xiàn)相位匹配條件。
具體說,O光折射率與光場的振動方向無關(guān)是一常數(shù),e光折射率與光場振動方向有關(guān),選擇適當(dāng)?shù)娜肷?/p>
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