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反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的解析方法第1頁/共52頁第一節(jié)反應(yīng)速率的一般解析方法一、動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)的一般步驟二、動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的一般解析方法三、反應(yīng)器的物料衡算
本節(jié)的主要內(nèi)容第2頁/共52頁一、動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)的一般步驟確定反應(yīng)速率與反應(yīng)物濃度之間的關(guān)系;確定反應(yīng)速率與pH值、共存物質(zhì)、溶劑等反應(yīng)條件的關(guān)系;確定反應(yīng)速率常數(shù)及其與溫度、pH值等反應(yīng)條件的關(guān)系。(一)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)的目的第一節(jié)反應(yīng)速率的一般解析方法第3頁/共52頁一般步驟:保持溫度和pH值等反應(yīng)條件不變,找出反應(yīng)速率與反應(yīng)物濃度的關(guān)系;保持溫度不變,研究pH值等其它反應(yīng)條件對反應(yīng)速率的影響,確定反應(yīng)速率常數(shù)與溫度以外的反應(yīng)條件的關(guān)系;保持溫度以外的反應(yīng)條件不變,測定不同溫度下的反應(yīng)速率常數(shù),確定反應(yīng)速率常數(shù)與溫度的關(guān)系,在此基礎(chǔ)上求出(表觀)活化能。(二)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)的一般方法第一節(jié)反應(yīng)速率的一般解析方法第4頁/共52頁(1)直接測量關(guān)鍵組分的濃度
(2)測定反應(yīng)混合物或反應(yīng)系統(tǒng)的物理化學(xué)性質(zhì)獲取的第一手?jǐn)?shù)據(jù):
(1)不同反應(yīng)時(shí)間關(guān)鍵組分的濃度(間歇反應(yīng)器)
(2)不同反應(yīng)條件下反應(yīng)器出口處的關(guān)鍵組分的濃度(連續(xù)反應(yīng)器)測量對象:第一節(jié)反應(yīng)速率的一般解析方法第5頁/共52頁(一)間歇反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)及其數(shù)據(jù)的解析方法積分法:
判斷實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與某積分形式的速率方程是否一致微分法:
根據(jù)試驗(yàn)數(shù)據(jù)求出不同濃度時(shí)的反應(yīng)速率(作圖法或計(jì)算法),之后根據(jù)反應(yīng)速率與反應(yīng)物濃度的關(guān)系,確定反應(yīng)速率方程。
二、動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的一般解析方法第一節(jié)反應(yīng)速率的一般解析方法第6頁/共52頁(二)連續(xù)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)及其數(shù)據(jù)的解析方法
1.管式反應(yīng)器“積分反應(yīng)器(integralreactor)”:反應(yīng)器出口處的轉(zhuǎn)化率>5%;反應(yīng)器內(nèi)反應(yīng)組分的濃度變化顯著“微分反應(yīng)器(differentialreactor)”:反應(yīng)器出口處的反應(yīng)速率<5%;反應(yīng)器內(nèi)的反應(yīng)組分的濃度變化微??;可以通過反應(yīng)器進(jìn)出口的濃度差直接計(jì)算出反應(yīng)速率微分反應(yīng)器積分反應(yīng)器第一節(jié)反應(yīng)速率的一般解析方法第7頁/共52頁特點(diǎn):動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)的解析比較容易。轉(zhuǎn)化率的大小沒有限制,因此對分析的要求也不太苛刻。應(yīng)用:污水處理特性以及污水處理新技術(shù)、新工藝的研究。
2.槽式反應(yīng)器第一節(jié)反應(yīng)速率的一般解析方法第8頁/共52頁A的進(jìn)入量=A的排出量+A的反應(yīng)量+A的積累量
qnA0=qnA+(-rA)ΔV+dnA/dt三、反應(yīng)器的物料衡算單位時(shí)間內(nèi)A的物料衡算式如下:A的流入量qnA0
(kmol/s)體積△VA的存在量nAA的反應(yīng)量RA(kmol/s)A的排出量qnA(kmol/s)反應(yīng)器的基本方程第一節(jié)反應(yīng)速率的一般解析方法第9頁/共52頁本節(jié)思考題第一節(jié)反應(yīng)速率的一般解析方法(1)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)的主要目的有哪些?(2)用槽式反應(yīng)器進(jìn)行動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)有哪些優(yōu)點(diǎn)?(3)對反應(yīng)器進(jìn)行物料衡算時(shí),一般應(yīng)注意哪些問題?(4)對于全混流槽式反應(yīng)器和推流式反應(yīng)器,分別如何選擇物料衡算單元,為什么?第10頁/共52頁一、間歇反應(yīng)器的基本方程二、間歇反應(yīng)器的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)方法三、實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的積分解析法四、實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的微分解析法第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析本節(jié)的主要內(nèi)容第11頁/共52頁一、間歇反應(yīng)器的基本方程間歇反應(yīng)器的物料衡算圖-dnA/dt=-rAV恒容反應(yīng)濃度cA物質(zhì)量nA體積VqnA0=qnA+(-rA)ΔV+dnA/dt第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析(12.2.3)(12.2.6)第12頁/共52頁二、間歇反應(yīng)器的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)方法 實(shí)驗(yàn)方法:測定cA隨反應(yīng)時(shí)間的變化獲取的數(shù)據(jù):不同反應(yīng)時(shí)間關(guān)鍵組分的濃度數(shù)據(jù)解析的目的:確定反應(yīng)級數(shù)和反應(yīng)速率常數(shù)第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第13頁/共52頁三、實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的積分解析法 反應(yīng)速率方程的積分式的一般形式tλ(k)F(cA)或A)λ(k)AG(xA)由表11.3.1可知,對于一級反應(yīng):F(cA)=ln(cA0/cA)F(cA)=λ(k)t
G(xA)=λ(k)t由表11.3.1找一般規(guī)律?第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第14頁/共52頁首先假設(shè)一個(gè)反應(yīng)速率方程,求出它的積分式;利用間歇反應(yīng)器測定不同時(shí)間的關(guān)鍵組分的濃度(或轉(zhuǎn)化率);計(jì)算出不同反應(yīng)時(shí)間時(shí)的F(cA)或G(xA);以F(cA)或G(xA)對時(shí)間作圖。積分解析法的一般步驟如果得到一條通過原點(diǎn)的直線,說明假設(shè)是正確的,則可以從該直線的斜率求出反應(yīng)常數(shù)k。F(cA)=λ(k)t
G(xA)=λ(k)t第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第15頁/共52頁例題12.2.1
污染物A在某間歇反應(yīng)器中發(fā)生分解反應(yīng),于不同時(shí)間測得反應(yīng)器中A的濃度如下表所示。試分別利用積分法和微分法求出A的反應(yīng)速率方程表達(dá)式。t(min)07.51522.530cA(mg/L)50.832.019.712.37.6第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第16頁/共52頁假設(shè)反應(yīng)為零級反應(yīng)-rA=k,,即dcA/dt=-k,cA=-kt+cA0。根據(jù)表中數(shù)據(jù)做cA-t的曲線。積分解析法:發(fā)現(xiàn)沒有線性關(guān)系。假設(shè)錯(cuò)誤!第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第17頁/共52頁根據(jù)表中數(shù)據(jù)做lncA-t的曲線假設(shè)反應(yīng)為一級反應(yīng)-rA=kcA,即dcA/dt=-kcA,lncA=-kt+lncA0。k=0.06341,即-rA=0.06341cA。發(fā)現(xiàn)有線性關(guān)系假設(shè)正確!第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第18頁/共52頁21lgt0Algcn=11-n(n<1)1-n(n>1)1-n(n<1)1-n(n>1)半衰期解析法n級反應(yīng)的半衰期(表11.3.1)第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析(12.2.11)第19頁/共52頁四、實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的微分解析法反應(yīng)速率方程微分式的一般形式為: -rA=kf(cA)-rA=kG(xA)如:對于一級反應(yīng):f(cA)=cA-rA=kcAcA一級反應(yīng)-rAf(cA)、G(xA)n級反應(yīng)微分解析法的關(guān)鍵?求出任一時(shí)間的反應(yīng)速率第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第20頁/共52頁①把cA對時(shí)間作圖,并描出圓滑的曲線cAi的切線斜率=rAcAitcA微分解析的一般步驟③把得到的反應(yīng)速率值對濃度f(cA)作圖。④假設(shè)一個(gè)速率方程,若與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相符,則假設(shè)成立,之后可以求出動(dòng)力學(xué)參數(shù)。②利用圖解法(切線法)或計(jì)算法,求得不同cA時(shí)的反應(yīng)速率,即-dcA/dt。第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第21頁/共52頁例題12.2.1
污染物A在某間歇反應(yīng)器中發(fā)生分解反應(yīng),于不同時(shí)間測得反應(yīng)器中A的濃度如下表所示。試分別利用積分法和微分法求出A的反應(yīng)速率方程表達(dá)式。t(min)07.51522.530cA(mg/L)50.832.019.712.37.6第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第22頁/共52頁微分法解析法利用切線法求出不同cA對應(yīng)的反應(yīng)速率rA。
根據(jù)表中數(shù)據(jù)做cA-t的曲線第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第23頁/共52頁以-rA對cA作圖所以該反應(yīng)為一級反應(yīng)。反應(yīng)速率常數(shù)為0.0634min-1。得到線性關(guān)系-rA=0.06341CA。第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第24頁/共52頁②讓反應(yīng)在A大量過剩的情況下進(jìn)行,在反應(yīng)過程中A的濃度變化微小,可以忽略不計(jì),則反應(yīng)速率方程可改寫為:-rA=k′′cBb (12.2.15)-rA=kcAacBb的參數(shù)求法①讓反應(yīng)在B大量過剩的情況下進(jìn)行,在反應(yīng)過程中B的濃度變化微小,可以忽略不計(jì),則反應(yīng)速率方程可改寫為:-rA=k′cAa (12.2.14)第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第25頁/共52頁(1)在環(huán)境工程研究中,進(jìn)行液相反應(yīng)速率方程的實(shí)驗(yàn)測定時(shí),常采用間歇反應(yīng)器,為什么?(2)簡述利用間歇反應(yīng)器進(jìn)行動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)的一般步驟。(3)試用流程圖表達(dá)間歇?jiǎng)恿W(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的積分解析法。(4)試用流程圖表達(dá)間歇?jiǎng)恿W(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的微分解析法。(5)如何利用半衰期確定反應(yīng)級數(shù)?本節(jié)思考題第二節(jié)間歇反應(yīng)器的解析第26頁/共52頁一、槽式連續(xù)反應(yīng)器二、平推流反應(yīng)器第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析本節(jié)的主要內(nèi)容第27頁/共52頁一、槽式連續(xù)反應(yīng)器(一)基本方程基本方程的一般形式全混流槽式連續(xù)反應(yīng)器(ContinuousStirredTankReactor,CSTR)在穩(wěn)態(tài)狀態(tài)下,組成不變,反應(yīng)速率恒定,即dnA/dt=0qnA0=qnA+(-rA)V+dnA/dt反應(yīng)量-rAV濃度cA體積VA的流入量A的流出量-rAV=qnA0-
qnA-rAV=qv0cA0-qvcA
第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第28頁/共52頁-rAV=qnA0xA-rAV=qv0cA0xA令τ=V/qv0(12.3.5)(12.3.7)恒容反應(yīng)第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第29頁/共52頁(二)槽式連續(xù)反應(yīng)器的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)方法實(shí)驗(yàn)方法:改變cA0或/和qvA0
測定反應(yīng)器出口處的cA獲取的數(shù)據(jù):不同反應(yīng)條件下的反應(yīng)器出口處的cA-rAV=qv0cA0-qvcA
數(shù)據(jù)解析方法(類似于間歇反應(yīng)器的微分解析法):(1)求不同cA時(shí)的反應(yīng)速率-rA(2)根據(jù)-rA和cA的關(guān)系求出反應(yīng)級數(shù)和反應(yīng)常數(shù)。反應(yīng)量-rAV濃度cA體積VA的流入量A的流出量第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第30頁/共52頁
使用一槽式連續(xù)反應(yīng)器測定液相反應(yīng)A→R的反應(yīng)速率方程,保持原料中A的濃度為100mmol/L不變,改變進(jìn)口體積流量qv
,測得不同qv時(shí)的反應(yīng)器出口A的濃度如表所示,試求出A的反應(yīng)速率方程。
qv(L/min)1624cA(mmol/L)42050例題12.3.1第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第31頁/共52頁解:根據(jù)槽式連續(xù)反應(yīng)器的基本方程:-rAV=qv0cA0-qvcA
得到不同cA對應(yīng)的-rA值如下表所示:cA(mmol/L)42050-rA(mmol/L?min)964801200從表中數(shù)據(jù)可以看出,存在線性關(guān)系-rA=24cA。所以該反應(yīng)為一級反應(yīng),反應(yīng)速率常數(shù)為24min-1。第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第32頁/共52頁二、平推流反應(yīng)器平推流反應(yīng)器的特點(diǎn):在連續(xù)穩(wěn)態(tài)操作條件下,反應(yīng)器各斷面上的參數(shù)不隨時(shí)間變化而變化。反應(yīng)器內(nèi)各組分濃度等參數(shù)隨軸向位置變化而變化,故反應(yīng)速率亦隨之變化。在反應(yīng)器的徑向斷面上各處濃度均一,不存在濃度分布。平推流反應(yīng)器一般應(yīng)滿足以下條件:管式反應(yīng)器:管長是管徑的10倍以上。固相催化反應(yīng)器:填充層直徑是催化劑粒徑的10倍以上。第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第33頁/共52頁(一)平推流反應(yīng)器的基本方程在穩(wěn)態(tài)狀態(tài)下,dnA/dt=0qnA=qnA+
dqnA+(-rA)dV+dnA/dt-
dqnA=(-rA)dV(12.3.11)dVV第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第34頁/共52頁基本方程的不同表達(dá)形式(12.3.12)(12.3.13a)(12.3.13b)微分形式(12.3.15)(12.3.18)積分形式第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第35頁/共52頁恒容反應(yīng)的基本方程在恒容條件下:cA=cA0(1-xA),即-cA0dxA=dcA
(12.3.19)第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第36頁/共52頁(二)積分反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)法實(shí)驗(yàn)方法:一般固定反應(yīng)原料的組成,改變體積流量qv,即改變τ,測定反應(yīng)器出口處的反應(yīng)率或關(guān)鍵組分如反應(yīng)物A的濃度(cA)。獲取的數(shù)據(jù):不同反應(yīng)條件下的反應(yīng)器出口處的轉(zhuǎn)化率或cA第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第37頁/共52頁實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的積分解析法:(類似于間歇反應(yīng)器的積分法)將-rA與xA的具體函數(shù),-rA=kf(xA)代入式(12.3.15)積分,可得k與xA的函數(shù)關(guān)系式(12.3.21)第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第38頁/共52頁例如:對于一級反應(yīng),在等溫恒容條件下-rA=kCA=kCA0(1-xA)
將上式代入(12.3.21)積分,整理可得:k=-(qnA0/VcA0)ln(1-xA)
利用上式、根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)即可求得k的值。第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第39頁/共52頁實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的微分解析法:(類似于間歇反應(yīng)器的微分法):式(12.3.13a)變形得:V/qn0xA切線斜率-rA/cA0(2)假設(shè)一個(gè)反應(yīng)速率方程,判斷實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)是否與該方程相符(1)把xA對V/qv0作圖,利用圖微分法即可求得不同xA
時(shí)的-rA第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第40頁/共52頁
在直徑為1cm長為3m的管式反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行乙酸的水解反應(yīng),在溫度為298.15K時(shí),測得不同原料供應(yīng)速率時(shí)的出口處的轉(zhuǎn)化率如下表所示。已知反應(yīng)原料中的乙酸濃度為2.0*10-4mol/cm3,反應(yīng)液的密度為1.0g/cm3保持不變。①試證明該反應(yīng)為一級反應(yīng)②求出該反應(yīng)在298.15K時(shí)的反應(yīng)速率常數(shù)原料供應(yīng)速率qv0(cm3/min)204070100160出口處的xA0.8530.6000.4330.3250.200例題12.3.2第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第41頁/共52頁解:由于反應(yīng)器的長徑比很大,可以認(rèn)為為推流式反應(yīng)器,又因?yàn)榉磻?yīng)混合液的密度保持不變,可以認(rèn)為是恒容反應(yīng)。根據(jù)已知條件,求得反應(yīng)器的有效體積為以xA
對V/qv0作圖可得右圖,根據(jù)圖上的實(shí)驗(yàn)點(diǎn),畫一光滑曲線。V/qv0第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第42頁/共52頁由該曲線求出xA=0.20,0.40,0.60,0.80時(shí)的dxA/d(V/qv0),即(-rA)/cA0值,并繼而求得-rA,結(jié)果列于下表:xA0.200.400.600.801-xA0.800.600.00.80-rA(mol/cm3min)2.85*10-52.00*10-51.45*10-50.60*10-5第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第43頁/共52頁假設(shè)一級反應(yīng)(等溫恒容)-rA=kcA=kcA0(1-xA)即-rA與(1-xA)成直線關(guān)系。將實(shí)驗(yàn)所得的(1-xA)對-rA作圖。得一直線,故假設(shè)成立,該反應(yīng)為一級反應(yīng)。圖中的連線斜率即為kcA0,由此求得k=0.168min-1。第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第44頁/共52頁(三)微分反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)法
將式(12.3.13a)變形可得:對于微分反應(yīng)器:微分反應(yīng)器(12.3.28)(12.3.29)(12.3.30)第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第45頁/共52頁(三)微分反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)法
實(shí)驗(yàn)方法:改變反應(yīng)原料的組成或/和體積流量qv,測定反應(yīng)器出口處的反應(yīng)率或關(guān)鍵組分的濃度(cA)。獲取的數(shù)據(jù):不同反應(yīng)條件下的反應(yīng)器出口處的轉(zhuǎn)化率或cA微分反應(yīng)器第三節(jié)連續(xù)反應(yīng)器的解析第46頁/共52頁幾點(diǎn)注意:求得的反應(yīng)速率是該反應(yīng)器的平均速率,(-rA)平均
(-rA)平均對應(yīng)的濃度是進(jìn)出口的平均濃度(cA0+cA)/2
(-rA)平均對應(yīng)的轉(zhuǎn)化率是進(jìn)出口的平均轉(zhuǎn)化率(xA0+xA)/2(-rA)平均根據(jù)以上計(jì)算,可獲得不同濃度時(shí)的反應(yīng)速率已知速率方程,即可計(jì)算速率常數(shù)借鑒間歇反應(yīng)的微分法確定速率方程、計(jì)算速率
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