氯硅烷中甲基二氯硅烷的轉(zhuǎn)化反應(yīng)工藝

多晶硅是一種在光伏和半導(dǎo)體行業(yè)廣泛應(yīng)用的材料，其內(nèi)部的碳雜質(zhì)嚴(yán)重影響著多晶硅的品質(zhì)，這些碳雜質(zhì)主要來源于三氯氫硅中的甲基二氯硅烷（CH3Cl2SiH）。在多晶硅鑄錠過程中，甲基二氯硅烷中的碳原子以間隙原子固溶或碳化硅的形式存在，這可能會導(dǎo)致晶格錯位、擊穿電壓降低、漏電流增加等情況，嚴(yán)重影響硅材料的電學(xué)性能。因此，為了獲得高純晶體硅材料，對氯硅烷中含碳有機物含量的控制就顯得尤為關(guān)鍵。本文通過浸漬法制備了Pd/Al2O3催化劑，在氯源物質(zhì)為CCl4條件下，對比了Pd/Al2O3、樹脂A和AlCl3/Al2O3催化劑的催化活性，重點研究了Pd/Al2O3作為催化劑時，反應(yīng)溫度、反應(yīng)物配比、反應(yīng)液時空速對甲基二氯硅烷轉(zhuǎn)化率的影響，并探究了Pd/Al2O3催化劑失活原因，以期為氯硅烷除碳工藝的大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用提供理論依據(jù)。摘要：為了除去多晶硅原料中主要含碳雜質(zhì)甲基二氯硅烷，通過催化反應(yīng)將其轉(zhuǎn)化為高沸點物質(zhì)甲基三氯硅烷。采用浸漬法制備了Pd/Al2O3催化劑，將其用于催化甲基二氯硅烷的轉(zhuǎn)化。采用XRF、XRD、BET、XPS、H2-脈沖化學(xué)吸附技術(shù)對催化劑物化性質(zhì)進行表征。以四氯化碳為氯源，利用固定床反應(yīng)器，對比了Pd/Al2O3催化劑、樹脂A催化劑及AlCl3/Al2O3催化劑的催化效果。重點考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)物物質(zhì)的量比、反應(yīng)液時空速及催化劑穩(wěn)定性對甲基二氯硅烷轉(zhuǎn)化率的影響，得到了最佳工藝條件。相比于樹脂A催化劑和AlCl3/Al2O3催化劑，Pd/Al2O3催化劑具有更好的催化效果；在反應(yīng)溫度為140℃、n（甲基二氯硅烷）∶n（四氯化碳）=3∶1、反應(yīng)液時空速為5.0h–1時，甲基二氯硅烷轉(zhuǎn)化率最高可以達到69.76%。結(jié)論對制備的Pd/Al2O3催化劑進行了表面形態(tài)和結(jié)構(gòu)的表征，對比了樹脂A、AlCl3/Al2O3及Pd/Al2O3催化劑對甲基二氯硅烷催化轉(zhuǎn)化的效果，并重點考察了不同工藝條件對Pd/Al2O3催化劑催化效果的影響及Pd/Al2O3催化劑的失活原因，得出以下結(jié)論：（1）由浸漬法制備的Pd/Al2O3催化劑，其中Pd負(fù)載量約為1‰，XPS光電子能譜分析結(jié)果表明Pd主要的存在形式為Pd金屬單質(zhì)，均勻分散在活性Al2O3表面。（2）相比于樹脂A和AlCl3/Al2O3催化劑，Pd/Al2O3催化劑對甲基二氯硅的催化效果更好。Pd/Al2O3催化甲基二氯硅烷轉(zhuǎn)化的最佳工藝條件為：反應(yīng)溫度140℃、n(CH3Cl2SiH)∶n(CCl4)=3∶1、反應(yīng)液時空速5.0h–1，此時甲基二氯硅烷的轉(zhuǎn)化率最高可達69.76%。（3）Pd/Al2O3催化劑在甲基二氯硅烷轉(zhuǎn)化甲基三氯硅烷中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化效果，具有良好的工業(yè)化應(yīng)用前景，但是其穩(wěn)定性較差，這可能與HCl對Al2