CO2促進(jìn)光氧化還原鎳催化的Semi-reduction反應(yīng)方法學(xué)_第1頁
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文檔簡介

正文烯烴骨架廣泛存在于各類材料、農(nóng)用化學(xué)品以及制藥分子中。并且，在過去的幾十年里，已經(jīng)成功設(shè)計(jì)出多種構(gòu)建烯烴分子的合成轉(zhuǎn)化策略。然而，對于此類反應(yīng)的化學(xué)選擇性與立體選擇性的控制極具難度。受到近年來利用水作為氫化物源參與炔烴的semi-reduction反應(yīng)方法學(xué)(Schemes1a-1b)

相關(guān)研究報(bào)道的啟發(fā)，這里，報(bào)道一種全新的CO2促進(jìn)光氧化還原/鎳催化炔烴與水的semi-reduction反應(yīng)方法學(xué)，進(jìn)而成功完成一系列Z-烯烴分子的構(gòu)建(Scheme1c)。首先，作者采用二苯基乙炔1a與H2O作為模型底物，進(jìn)行相關(guān)反應(yīng)條件的優(yōu)化篩選(Table1)。進(jìn)而確定最佳的反應(yīng)條件為：采用4CzIPN作為光催化劑，NiBr2作為金屬催化劑，L3作為配體，二異丙基乙胺(DIPEA)作為還原劑，CH3CN作為反應(yīng)溶劑，在CO2氛圍中，30W藍(lán)色LED作為光源，反應(yīng)溫度為室溫，最終獲得99%收率的產(chǎn)物2a

(Z/E為94/6)。在上述的最佳反應(yīng)條件下，作者分別對一系列炔烴底物(Scheme2)的應(yīng)用范圍進(jìn)行深入研究。接下來，作者對上述semi-reduction過程的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行進(jìn)一步研究(Schemes3-4)?；谏鲜龅膶?shí)驗(yàn)研究以及前期相關(guān)的文獻(xiàn)報(bào)道[4]，作者提出如下合理的反應(yīng)機(jī)理(Scheme5)。總結(jié)報(bào)道一種全新的CO2促進(jìn)光氧化還原/鎳催化炔烴與水的semi-red

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