非線性光物理第二章

第二章非線性極化率和光束傳播2.1極化率2.2非線性極化率的經(jīng)典描述2.3非線性極化率的一般性質(zhì)2.4非線性極化率的物理過程2.5參量過程和非參量過程2.6光束傳播方程2.7高斯光束1.極化率介質(zhì)中的麥克斯韋方程由光的電磁理論已知,光波是光頻電磁波,它在介質(zhì)中的傳播規(guī)律遵從麥克斯韋方程組及物質(zhì)方程:

兩式中的J和ρ分別為介質(zhì)中的自由電流密度和自由電荷密度,M為磁化強(qiáng)度,ε0為真空介電常數(shù),μ0為真空磁導(dǎo)率,σ為介質(zhì)的電導(dǎo)率,P是介質(zhì)的極化強(qiáng)度。假定介質(zhì)是非磁性的,而且無自由電荷,即M=0,J=0，ρ=0。所以,上述方程可簡化為復(fù)函數(shù)表示法復(fù)函數(shù)表示法算符極化率定義在電磁學(xué)里，當(dāng)給電介質(zhì)施加一個(gè)電場時(shí)，由于電介質(zhì)內(nèi)部正負(fù)電荷的相對位移，會產(chǎn)生電偶極子，這現(xiàn)象稱為電極化電極化強(qiáng)度矢量的大小定義為電介質(zhì)內(nèi)的電偶極矩密度，也就是單位體積的電偶極矩，又稱為電極化密度，或電極化矢量。這定義所指的電偶極矩包括永久電偶極矩和感應(yīng)電偶極矩。極化率定義

將電介質(zhì)放入電場，表面出現(xiàn)電荷。

這種在外電場作用下電介質(zhì)表面出現(xiàn)電荷的現(xiàn)象叫做電介質(zhì)的極化。所產(chǎn)生的電荷稱之為“極化電荷”。

在電介質(zhì)上出現(xiàn)的極化電荷是正負(fù)電荷在分子范圍內(nèi)微小移動(dòng)的結(jié)果，所以極化電荷也叫“束縛電荷”。極化現(xiàn)象電介質(zhì)內(nèi)部的總場強(qiáng)

極化電荷所產(chǎn)生的附加電場不足以將介質(zhì)中的外電場完全抵消，它只能削弱外電場。介質(zhì)內(nèi)部的總場強(qiáng)不為零！極化率定義

每個(gè)分子負(fù)電荷對外影響均可等效為單獨(dú)一個(gè)靜止的負(fù)電荷的作用。其大小為分子中所有負(fù)電之和，這個(gè)等效負(fù)電荷的作用位置稱為分子的“負(fù)電作用中心”。-從電學(xué)性質(zhì)看電介質(zhì)的分子可分為兩類：無極分子、有極分子。電介質(zhì)極化的微觀機(jī)制

同樣，所有正電荷的作用也可等效一個(gè)靜止的正電荷的作用，這個(gè)等效正電荷作用的位置稱為“正電作用中心”。+無極分子：正負(fù)電荷作用中心重合的分子；如H2、N2、O2、CO2有極分子：正負(fù)電荷作用中心不重合的分子。如H2O、CO、SO2、NH3…..在無外場作用下整個(gè)分子無電矩。-++OH+H++H2O+-

有極分子對外影響等效為一個(gè)電偶極子，在無外場作用下存在固有電偶極矩。極化率定義（1）無極分子電介質(zhì)的極化在沒有外電場時(shí)，無極分子沒有電偶極矩，分子不顯電性。有外場時(shí)呈現(xiàn)極性。位移極化這種由于正電中心和負(fù)電中心的移動(dòng)而形成的極化現(xiàn)象叫做位移極化。位移極化主要是由電子的移動(dòng)造成的。

外場越強(qiáng)，分子電矩的矢量和越大，極化也越厲害。

均勻介質(zhì)極化時(shí)在介質(zhì)表面出現(xiàn)極化電荷，非均勻介質(zhì)極化時(shí)，介質(zhì)的表面及內(nèi)部均可出現(xiàn)極化電荷。極化率定義極化率定義（2）有極分子電介質(zhì)的極化在沒有外電場時(shí)，有極分子正負(fù)電荷中心不重合，分子存在固有電偶極矩。但介質(zhì)中的電偶極子排列雜亂,宏觀不顯極性。有外場時(shí)電偶極子在外場作用下發(fā)生轉(zhuǎn)向，使電偶極矩方向趨近于與外場一致所致。這種由分子極矩的轉(zhuǎn)向而引起的極化現(xiàn)象稱為取向極化。由于分子的無規(guī)則熱運(yùn)動(dòng)，這種轉(zhuǎn)向只能是部分的，遵守統(tǒng)計(jì)規(guī)律。在外電場中，在有極分子電介質(zhì)表面出現(xiàn)極化電荷，極化率定義

光在介質(zhì)中傳播時(shí),由于光電場的作用,將產(chǎn)生極化強(qiáng)度。若考慮到非線性相互作用,則極化強(qiáng)度應(yīng)包含線性項(xiàng)和非線性項(xiàng),即

P=PL+PNL

當(dāng)光電場強(qiáng)度很低時(shí),可以忽略非線性項(xiàng)PNL,僅保留線性項(xiàng)PL,這就是通常的線性光學(xué)問題。當(dāng)光電場強(qiáng)度較高時(shí),必須考慮非線性項(xiàng)PNL,并可以將非線性極化強(qiáng)度寫成級數(shù)形式:

PNL=P(2)+P(3)+…+P(r)+…

當(dāng)電場強(qiáng)度E很大時(shí)（強(qiáng)光）——E和P呈非線性關(guān)系——線性極化率——二次（階）非線性極化率——三次（階）非線性極化率可以證明，各次極化率間有如下關(guān)系：各向異性介質(zhì)中，極化率是張量，P和E的關(guān)系較復(fù)雜，這里不再做介紹。E原子

1010V/m

對普通光

E～104V/m，

高階項(xiàng)不重要，只留第一項(xiàng)，是線性效應(yīng)。

對激光

E可很容易達(dá)到并超過108V/m出了各種非線性效應(yīng)。此時(shí)第二項(xiàng)就不能忽略了，此時(shí)介質(zhì)就表現(xiàn)2.非線性極化率的經(jīng)典描述一般而言，描述非線性極化率的方法有兩種：光（）介質(zhì)（極化）量子力學(xué)方法：經(jīng)典方法：光：電磁波（光電場）介質(zhì)：固有頻率為的簡諧振子的集合偶極近似：（半經(jīng)典理論）光：經(jīng)典電磁波（光電場）介質(zhì)：原子的狀態(tài)分別用波函數(shù)及密度矩陣表示偶極近似：經(jīng)典方法：光：電磁波（光電場）介質(zhì)：固有頻率為的簡諧振子的集合偶極近似：（1）寫出諧振子在入射光場作用下的受迫振動(dòng)方程；（2）求解振子離開平衡位置的各階距離；（3）代入及即可求出極化率求解方法：一維振子的線性響應(yīng)設(shè)介質(zhì)是一個(gè)含有固有振動(dòng)頻率為ω0的振子的集合。振子模型是原子中電子運(yùn)動(dòng)的一種粗略模型,即認(rèn)為介質(zhì)中的每一個(gè)原子中的電子受到一個(gè)彈性恢復(fù)力作用,使其保持在平衡位置上。當(dāng)原子受到外加光電場作用時(shí),原子中的電子作強(qiáng)迫振動(dòng),運(yùn)動(dòng)方程為式中,h是阻尼系數(shù),m是電子的質(zhì)量。一維振子的線性響應(yīng)現(xiàn)將r和E傅里葉展開:

由于運(yùn)動(dòng)方程是一個(gè)線性微分方程,因此其解r(t)只與光電場E(t)成線性關(guān)系,所以對任何一個(gè)頻率分量都可以得到由此可解得根據(jù)介質(zhì)極化強(qiáng)度的定義,單位體積內(nèi)的電偶極矩復(fù)振幅P(ω)為并考慮一維情況,可得如果引入符號：

圖1.2-1χ′(ω)和χ″(ω)與頻率ω的關(guān)系曲線一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

一維振子的非線性響應(yīng)

多頻率情況下的極化強(qiáng)度多頻率情況下的極化強(qiáng)度極化率的張量形式極化率的張量形式矢量和張量矢量和張量矢量和張量3.極化率的一般性質(zhì)1.本征對易對稱性2.完全對易對稱性3.真實(shí)性條件4.時(shí)間反演對稱性5.空間對稱性5.空間對稱性5.空間對稱性5.空間對稱性4.簡并因子簡并因子D5.極化率的一般性質(zhì)SHG倍頻（二次諧波）SFG和頻DFG差頻OPA參量振蕩4.非線性極化率的物理過程二階非線性THG三次諧波NLR非線性折射混頻FWM四波混頻三階非線性二次諧波產(chǎn)生（Second-HarmonicGenerate）一個(gè)入射光場和頻（SumFrequencyGeneration）兩個(gè)入射光場：差頻（DifferenceFrequencyGeneration）兩個(gè)入射光場：光參量振蕩（OpticalParametricOscillation）一個(gè)入射光場三次諧波（Third-harmonicGenerate）

一個(gè)入射光場ThetotalpolarizationcanbewrittenasOnecandefineaneffectivesusceptibilityTherefractiveindexcanbedefinedasusual非線性折射（NonlinearRefraction）

Bydefinition

whereMechanismn2(cm2/W)

(esu)Responsetime(sec)ElectronicPolarization10-1610-1410-15MolecularOrientation10-1410-1210-12Electrostriction10-1410-1210-9SaturatedAtomicAbsorption10-1010-810-8Thermaleffects10-610-410-3PhotorefractiveEffectlargelargeIntensitydependentTypicalvaluesofnonlinearrefractiveindexMaterial

1111ResponsetimeAir1.2×10-17CO21.9×10-122PsGaAs(bulkroomtemperature)6.5×10-420nsCdSxSe1-xdopedglass10-830psGaAs/GaAlAs(MQW)0.0420nsOpticalglass(1-100)×10-14VeryfastThirdordernonlinearsusceptibilityofsomematerialSelffocusingandselfdefocusingThelaserbeamhasGaussianintensityprofile.ItcaninduceaGaussianrefractiveindexprofileinsidetheNLOsample.三階非線性的一般過程三個(gè)入射光場ω1ω2ω3χ3三階非線性的一般過程A1A2A3A4AllofthethreeincomingbeamsA1,A2andA3shouldbeoriginatedfromacoherentsource.ThefourthbeamA4,willhavethesamePhase,Polarization,andPathasA3.ItispossiblethattheintensityofA4bemore

thanthatofA3

四波混頻（FourWaveMixing)HolographicinterpretationofDFWMA1A2A3A4Braggdiffractionfrominduceddynamicgratings5.參量過程和非參量過程6.光束傳播方程6.光束傳播方程7.高斯光束研究這種有限寬度的波束在自由空間中傳播的特點(diǎn)對于激光技術(shù)和定向電磁波傳播問題都具有重要意義。本節(jié)我們從電磁場基本方程研究波束傳播的特性。平面電磁波是具有確定傳播方向，但卻廣延于全空間中的波動(dòng)。實(shí)際上應(yīng)用的定向電磁波除了要求它具有大致確定的傳播方向外，一般還要求它在空間中形成比較狹窄的射束，即場強(qiáng)在空間中的分布具有有限的寬度。特別是在近年發(fā)展激光技術(shù)中，從激光器發(fā)射出來的光束一般是很狹窄的光束。