大亞灣、嶺澳核電站－－回路輻射源項調(diào)查及控制技術(shù)的研究碩士學(xué)位論文.pdf

上海交通大學(xué) 碩士學(xué)位論文 大亞灣、嶺澳核電站一回路輻射源項調(diào)查及控制技術(shù)的研究 姓名：傅鵬軒 申請學(xué)位級別：碩士 專業(yè)：核能與核科學(xué)技術(shù) 指導(dǎo)教師：蒯琳萍;楊俊武 20090501 上海交通大學(xué)碩士學(xué)位論文 摘 要 i 大亞灣、嶺澳核電站一回路輻射源項調(diào)查大亞灣、嶺澳核電站一回路輻射源項調(diào)查 及控制技術(shù)的研究及控制技術(shù)的研究 摘摘 要要 近年來國外在輕水堆核電站有關(guān)輻射源項控制方面進行了一些技術(shù)創(chuàng)新、 應(yīng)用和 發(fā)展，新技術(shù)通過降低輻射源項的產(chǎn)生、減少輻射源項在堆芯以外的設(shè)備表面沉積以 及輻射源項的去除等手段，顯著的降低了工作人員的輻射劑量。 在此背景下，本文通過對大亞灣、嶺澳核電站一回路及相關(guān)系統(tǒng)的輻射源項進行 調(diào)查分析，確定了在一回路中的主要輻射源項。結(jié)合系統(tǒng)的運行特性及各種核素的來 源及沉積特點，研究了各主要輻射源項在系統(tǒng)中的影響范圍及對劑量的貢獻。最后對 輻射源項的控制技術(shù)進行了研究討論，對大亞灣、嶺澳核電站源項控制特點及效果進 行分析評價，對后續(xù)的源項控制提出了建議。 關(guān)鍵詞：核電站，輻射源項，腐蝕，劑量率，核素 上海交通大學(xué)碩士學(xué)位論文 abstract ii study on categories and control technologies of radiation source terms in daya bay and ling ao pwrs primary system abstract recently, the nuclear power industry has developed several new techniques for radiation field control and reduction. the technologies attack the problem by either reducing the radiation source term generated, preventing the deposition of existing active material in the ex-core surfaces of the plant, or removing the source term from the system. the exposure radiological trends have shown an obvious correlation to new techniques for radiation field control. this thesis outlines the main source terms in the daya bay and ling ao pwrs primary coolant system through the investigation and analysis, and then discusses the acquired dose contributed by the radioactive nuclides, presents a review of components that may contribute to source term, and supplements the information with the methods used to eliminate source terms. finally, the technologies for control the radiation source terms in pwrs are discussed. based on the features of the technologies carried out in daya bay and ling ao pwrs, the evaluation and suggestions of the radiation source term control are presented. key words: nuclear power plant, radiation source terms, corrosion, dose rate, nuclide 上海交通大學(xué)上海交通大學(xué) 學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明 本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨 立進行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論 文不包含任何其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文 的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本 人完全意識到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。 學(xué)位論文作者簽名：傅鵬軒 日期： 年 月 日 上海交通大學(xué)上海交通大學(xué) 學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書 本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定， 同意學(xué)校保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版， 允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)上海交通大學(xué)可以將本學(xué)位論文的 全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢索，可以采用影印、縮印或掃 描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。 保密保密，在 年解密后適用本授權(quán)書。 本學(xué)位論文屬于 不保密不保密。 （請在以上方框內(nèi)打“” ） 學(xué)位論文作者簽名：傅鵬軒 指導(dǎo)教師簽名；蒯琳萍 日期： 年 月 日 日期： 年 月 日 1上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第一章 緒 論 1 第一章 緒論 1.1 核電站輻射源項的簡介 （1）中子及裂變產(chǎn)物 中子和裂變產(chǎn)物是在反應(yīng)堆的運行中直接和必然的產(chǎn)物。其中，中子是維持反 應(yīng)堆正常運行必不可少的條件及產(chǎn)物，但是中子的對人員有輻射危害，因此在反應(yīng)堆 的工程設(shè)計中就必須考慮中子對電站工作人員的保護。在壓水堆的反應(yīng)堆廠房內(nèi)，一 般在反應(yīng)堆廠房的外環(huán)廊，因為已經(jīng)有足夠的屏蔽，中子輻射水平極低。但在內(nèi)環(huán)廊 區(qū)域，中子的輻射水平較高，一般內(nèi)環(huán)廊區(qū)域的中子輻射強度與距反應(yīng)堆堆芯的距離 大約呈反比，與反應(yīng)堆功率呈正比。為保證工作人員免受中子大劑量輻射危害，內(nèi)環(huán) 廊區(qū)域是核電站功率運行期間限制人員進入的區(qū)域。在特殊的情況下，因為設(shè)備檢查 及維修的需要，工作人員還是偶爾會進入功率運行期間的反應(yīng)堆廠房，因此中子仍是 對核電站工作人員輻照危害的不可忽視的來源。在大亞灣及嶺澳核電站，在功率運行 期間人員極少進入反應(yīng)堆廠房。即使是因為設(shè)備檢修等原因而必需進入時，人員的工 作范圍僅限于中子輻照危害較低的區(qū)域。而一旦停堆，中子的輻射風(fēng)險就幾乎不存在 了。因此由中子產(chǎn)生的輻射劑量所占電站集體劑量的比例很小。 裂變產(chǎn)物對人員的危害也相對較小，在燃料包殼沒有破損的情況下絕大部分裂 變產(chǎn)物被包容在燃料組件內(nèi)，僅有很少部分惰性氣體、氚和碘進入一回路冷卻劑中， 而從一回路泄漏進入反應(yīng)堆廠房的這類放射性氣體和揮發(fā)物就更有限。在機組停堆 后， 裂變產(chǎn)物衰變剩余部分的絕大多數(shù)在一回路打開之前要經(jīng)過相關(guān)系統(tǒng)和設(shè)備進行 處理，只有極少的一部分可能釋放到工作環(huán)境中，加之在機組功率運行期間人員進入 反應(yīng)堆廠房的人次及滯留時間都很有限，因此，它們對人員的外照射風(fēng)險基本可以忽 略不計。 只有當(dāng)燃料組件有破損時，進入一回路中的裂變產(chǎn)物才會明顯增加。但是在根 據(jù)核電站的運行設(shè)計， 當(dāng)燃料破損并使一回路中的惰性氣體和碘的比活度達到一定量 時，必須將機組運行狀態(tài)后撤乃至停堆，這樣也就限制了裂變產(chǎn)物對工作人員和環(huán)境 2上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第一章 緒 論 2 的影響。而進入一回路的一些裂變產(chǎn)物，如 137cs 和134cs 等很容易被專設(shè)的凈化裝 置去除掉，因此，它們對工作人員的影響也是基本可以或略的。 （2）腐蝕活化產(chǎn)物）腐蝕活化產(chǎn)物 在反應(yīng)堆運行過程中，一回路材料中的鐵、鎳、鈷等通過腐蝕、磨損等方式進 入一回路冷卻劑中形成腐蝕產(chǎn)物，腐蝕產(chǎn)物以“溶解沉積”的動態(tài)平衡方式存在于一 回路系統(tǒng)設(shè)備及冷卻劑中。 在堆芯中被活化的腐蝕產(chǎn)物在堆芯以外的設(shè)備表面沉積就 導(dǎo)致了堆芯外設(shè)備的輻射場的形成，其中活化產(chǎn)物沉積量決定著輻射水平的高低。圖 1-1簡略的表示了活化腐蝕產(chǎn)物的形成及遷移過程。 圖1-1：pwr一回路腐蝕產(chǎn)物的產(chǎn)生、活化、沉積示意圖 1 figure 1-1: corrosion products in pwr primary circuit are activated in core and deposited on out of core surfaces 活化產(chǎn)物種類同反應(yīng)堆一回路及相關(guān)系統(tǒng)和設(shè)備材料密切相關(guān)。首先，在壓水 堆核電站一回路系統(tǒng)中大量采用鎳基合金材料， 其中一回路浸潤面積最大的蒸發(fā)器 u 型管常用的 inconel600/690 及 incoloy800 等合金材料，其主要成分是包括鎳、鉻、 鐵等，因此腐蝕產(chǎn)物中必然存在鎳、鉻、鐵等核素。其次，在大多核電站的一回路閥 門中，其密封面使用了鈷含量約為 60%的 stellite 合金，而且鈷作為一種雜質(zhì)普遍存 在與一回路的各種合金材料中，因此鈷也必然存在于腐蝕產(chǎn)物中。另外，在部分核電 站中系統(tǒng)設(shè)備中因為工藝的需求，使用了銀、銻等金屬材料，因此在腐蝕產(chǎn)物中會存 在銀、銻等核素。 所以，在機組臨界后，冷卻劑中攜帶的腐蝕產(chǎn)物在堆芯中被活化，主要活化腐 3上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第一章 緒 論 3 蝕產(chǎn)物生成的核反應(yīng)如下：59co（n，）60co，60co 半衰期為 5.26 a；58ni（n，p） 58co，58co 半衰期為 71.4 d，109ag（n，） 110mag，110mag 半衰期為 250 d，另 外還有 50cr (n, ) 51cr、；54fe(n, p)54mn 等等。因此在核電站中的活化腐蝕產(chǎn)物一 般都有 58co、60co、51cr、54mn 等（見表 1）。 但是每個電站中使用的材料及材料所占比例不盡相同，因此每個電站中活化輻 射產(chǎn)物及其比例也就不盡相同。大亞灣及嶺澳核電站中因為使用了含有銀的控制棒 （80%ag-15%in-5%cd， 簡稱 aic） ， 以及表面含 ag 的 helicoflex 墊片， 因此 110mag 一直是對集體劑量影響較大的核素之一。德國在 90 年代前生產(chǎn)的主泵，其軸承中使 用了金屬銻，結(jié)果，凡是采用了這類主泵的核電站都會遇到大量的 122sb 和124sb 問 題6。我國秦山核電站使用的也是這類主泵，因此 124sb 在各種腐蝕活化產(chǎn)物中似乎 占了主導(dǎo)地位，成為關(guān)鍵核素。 表 1：壓水堆常見活化產(chǎn)物 核素 產(chǎn)生方式 半衰 期 主要輻射類型、能量 - 0.315(99.7%) co-60 59o(n, )60co 5.26 年 1.173(100%),1.332(100%) +0.474(15.5%) co-58 58ni(n, p)58co 71.4 天 0.811(99.34%) - 0.461(51%),- 0.269(47%) fe-59 58fe(n, )59co 45.1 天 1.099(56.5%),1.292(43.2%) 0.835(100%) mn-54 54fe(n, p)54mn 313 天 x5.415 cr-51 50cr(n, )51cr 27.7 天 0.320(10.2%) - 0.529(36%),- 0.087(61%) ag-110m 109ag(n, )110mag 250 天 0.658(94.4%),0.763(22.3%),0.885(771), 0.937(34.2%),1.384(24.3%,1000),1.505(13.1%), - 10.44(26%),- 4.27(68%) 1.7 n-16 16o(n, p)16n 7.13 秒 6.129(68.8%,100),7.115(5%),2.75(0.76%) sb-124 123sb(n, )124sb 60.2 天 - 0.611（49%), -2.30(21.9%) 0.603 (97.8%)、0.723(11.1%)、1.691(49%) sb-122 121sb(n, )122sb 2.7 天 - 1.417 (67.3%)、- 1.981 (25.7%) 0.563（70.6%) 4上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第一章 緒 論 4 （2）核電站的輻射劑量）核電站的輻射劑量 一般情況下，壓水堆核電站 90%左右的輻射劑量是來自活化腐蝕產(chǎn)物。因此輻 射劑量同設(shè)備內(nèi)沉積的活化腐蝕產(chǎn)物的種類及量密切相關(guān)。 同樣對于大亞灣及嶺澳核 電站來說，中子、裂變產(chǎn)物所產(chǎn)生的照射劑量比例較小，它們一般來自機組功率運行 時工作人員進入反應(yīng)堆廠房內(nèi)進行設(shè)備異常處理所受到的輻射， 這部分劑量與機組核 島設(shè)備的狀態(tài)密切相關(guān)，但一般不超過年集體劑量的 1%，因此大亞灣及嶺澳核電站 基本上 99%左右的劑量是來自活化產(chǎn)物。因此本文重點是對一回路中的活化產(chǎn)物進 行研究討論。 1.2 源項研究的背景源項研究的背景 隨著輻射防護最優(yōu)化技術(shù)的不斷創(chuàng)新和應(yīng)用，從上世紀(jì)末到本世紀(jì)初的 20 多年 里,世界范圍內(nèi)核電站工作人員的輻射劑量呈明顯的下降趨勢（見圖 1-2） 。但由于能 源供需矛盾問題日益突出并不斷尖銳化， 人們對核能發(fā)電也提出了更高的要求， 例如 公眾期望核能發(fā)電應(yīng)有更高的能力負荷因子， 大修工期應(yīng)該盡可能地縮短， 發(fā)電成本 應(yīng)該控制在合理的范圍內(nèi)等等。 因此， 核電站輻射防護工作者在新形勢下將面臨更多 的挑戰(zhàn)， 尤其是隨著核電站單個換料運行周期的不斷延長、 堆芯內(nèi)輻射產(chǎn)物的不斷累 積、設(shè)備老化所帶來的安全等級下降等問題日益凸現(xiàn)，以及政府鼓勵大力發(fā)展核電、 環(huán)境保護等許多因素的影響下， 輻射防護工作者需要不斷積極地探索新技術(shù)和新方法 來降低電站工作人員的輻射劑量，以適應(yīng)新形勢下核能發(fā)展的需求。 圖 1-2：美國及世界平均 pwr 機組的輻射劑量變化趨勢 1 figure 1-2: comparison of us and international pwr exposure data 1 5上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第一章 緒 論 5 我國國內(nèi)目前在役運行的大亞灣核電站、嶺澳核電站,秦山一期、秦山二期以及 田灣核電站均屬于壓水堆堆型， 建設(shè)的嶺澳二期、 陽江核電站以及秦山二期核電站的 擴容工程等也都是壓水堆核電站。 而從上一節(jié)可以看到， 在壓水堆核電站中輻射劑量 90%以上來自于一回路系統(tǒng)中的活化腐蝕產(chǎn)物， 因此控制人員輻射劑量的方法中最直 接有效的方法就是控制一回路系統(tǒng)中腐蝕產(chǎn)物的生成、遷移、活化，以及活化的腐蝕 產(chǎn)物的有效去除，而此正是輻射源項控制所研究的重點。 大亞灣、 嶺澳核電站分別在 1994 年及 2003 年投入運行， 自投運以來機組的平均 輻射劑量也呈現(xiàn)下降趨勢， 但是對比國際平均水平來看， 下降幅度沒有國際上壓水堆 電站平均幅度那么明顯，而且輻射劑量在近幾年還略有反彈。另外，大亞灣、嶺澳核 電站也在輻射源項控制方面付出了很大努力并進行了一些嘗試， 以求將電站的輻射水 平控制在可合理達到的盡可能低的水平。但因為成本、安全等各方面的原因，機組不 可能進行大的改造工作及一些冒失的嘗試， 因此吸收、 采用國外的一些成熟經(jīng)濟的源 項控制方法來降低輻射源項是電站的首要選擇。 但是在不同的核電站中因為系統(tǒng)設(shè)備的差異， 機組運行狀態(tài)及運行工藝的或多或 少的差別， 一回路中輻射源項也就不完全相同， 因此對輻射源項的調(diào)查研究就成為源 項控制技術(shù)應(yīng)用的基礎(chǔ)。 1.3 源項控制的國外狀況 反應(yīng)堆輻射源項的調(diào)查研究最早開始與上世紀(jì)六十年代。 從上世紀(jì) 80 年代開始, 以 epri、西屋、通用電器 (ge)等為代表的機構(gòu)都陸續(xù)加入了核電站源項控制方面 的研究。 根據(jù)不同時間段所研究的重點及取得的成果， 大致將核電站源項控制研究分 為三個階段： 第一階段主要是從在上世紀(jì) 60 年代到 80 年代，此階段各機構(gòu)研究的重點在材 料在一回路冷卻劑環(huán)境中的腐蝕特性研究。 該階段主要的成果一是試驗確定了在一回 路系統(tǒng)環(huán)境的更耐腐蝕的各種設(shè)備材料； 二是為了控制設(shè)備材料的腐蝕而發(fā)展的一回 路水化學(xué)控制技術(shù)。 其中通過提高一回路冷卻劑中氫濃度水平， 來抑制因為水的輻照 分解，降低因輻照分解產(chǎn)生的氧化物對材料的腐蝕；以及通過在采用 ph 值控制或添 6上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第一章 緒 論 6 加稀有金屬的方法,來降低氫濃度升高使放射性核素遷移的負效應(yīng)是該階段的代表技 術(shù)。 第二階段從 80 年代開始到 90 年代，此階段研究的重點在于腐蝕產(chǎn)物遷移控制 及去除技術(shù)。研究的方向主要包括材料性能、腐蝕產(chǎn)物的過濾去除、離子交換、設(shè)備 表面的預(yù)處理、雙氧水的應(yīng)用、高溫化學(xué)控制等。其中為研究腐蝕產(chǎn)物遷移規(guī)律及特 性， 以及不同機組之間的輻射水平的差異及原因輻射監(jiān)測為例， 各研究機構(gòu)都規(guī)定了 電站輻射水平的標(biāo)準(zhǔn)測量程序（the standard radiation monitoring program srmp)。 特別是以西屋為代表， 其在 1978 年就開始在其設(shè)計建造的壓水堆上推行 srmp （圖 2） 。在此階段一回路 ph 值控制技術(shù)、設(shè)備表面的電解法拋光等預(yù)處理技術(shù)、鋅注 入技術(shù)及停堆過程的化學(xué)控制技術(shù)得到了發(fā)展。 到 90 年代中期， 以數(shù)據(jù)的收集分析及新 技術(shù)研究為主的階段逐漸開始向新技術(shù)的使用及推廣階段發(fā)展。 圖 1-3：西屋公司蒸發(fā)器一次側(cè) srmp 測量點示意圖 figure 1-3: westinghouse steam generator srmp location map 第三階段是從在 90 年代開始，以 epri 為代表正式開始新一代源項控制技術(shù)的 實際應(yīng)用試驗。 其最有代表性的實驗技術(shù)是一回路冷卻劑中注鋅以及燃料的超聲波去 污，控制腐蝕活化產(chǎn)物的產(chǎn)生去除，來達到控制一回路冷卻劑中輻射源項的目的。目 前在世界范圍內(nèi)已經(jīng)有較多的電站進行了該類新技術(shù)的應(yīng)用， 但大多電站還處于觀望 狀態(tài)，整體上處于應(yīng)用推廣階段。 現(xiàn)階段，在 nei、inpo 及 epri 的直接支持下，各研究機構(gòu)正在聯(lián)合執(zhí)行一項 輻射防護控制的戰(zhàn)略計劃（rp2020），其目的就是為了使核電站中輻射劑量保持目 7上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第一章 緒 論 7 前的整體向好的趨勢。 對于輻射項源項控制， 其推進的重點除了在新技術(shù)的研究方面 外，還致力于成熟控制技術(shù)的推廣應(yīng)用及效果評估，其典型源項控制的流程如圖 3 所示 1 2。 圖 1-4：pwr 電站源項控制流程 2 figure 1-4: strategy for pwr source term reduction program 2 1.4 源項控制的國內(nèi)狀況 國內(nèi)從秦山核電一期1991年12月15日并網(wǎng)發(fā)電以來已經(jīng)有接近二十年的運行 歷史，但對于國外核電四十多年的發(fā)展歷史來說，國內(nèi)在核電的設(shè)計、設(shè)備的制造等 各方面同國外的先進技術(shù)都還有一定的差距。 就輻射源項的控制研究來說， 由于我國 核電事業(yè)起步較晚，專業(yè)技術(shù)職業(yè)化程度較低，機組類型不統(tǒng)一，輻射防護專業(yè)相關(guān) 最優(yōu)化技術(shù)的研究沒有形成專業(yè)化和規(guī)模化，相關(guān)的技術(shù)和實驗手段也相對落后。 從整體來看國內(nèi)在源項控制的總體進展特點是: （1）同國外源項控制研究相比，國內(nèi)缺乏專門的研究機構(gòu)對核電站的輻射源項 進行調(diào)查研究，電站源項控制技術(shù)的應(yīng)用缺乏理論支持。 （2）各個核電站堆型不統(tǒng)一，國內(nèi)同行比較缺乏代表性及動力。 （3）對國際同行缺乏了解，就比如：大亞灣核電站的 srmp 測量圖直接延用 8上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第一章 緒 論 8 edf 的測量圖（如圖 5：大亞灣核電站 rcp 系統(tǒng)輻射指數(shù) srmp 測量點） ，但是測 量數(shù)據(jù)缺乏同核電同行的比較。 （4）電站缺乏源項控制研究及應(yīng)用推廣的專業(yè)人員，對采取的源項控制措施缺 乏評價，而單獨電站缺乏必要的資源及能力。 （5）數(shù)據(jù)的采集不規(guī)范，對數(shù)據(jù)沒有進行整體評估，對輻射源項狀態(tài)沒有深入 的調(diào)查研究。 圖 1-5：rcp 系統(tǒng)輻射指數(shù)測量點 figure 1-5: rcp system radiation index measurement points 因此就目前國外源項控制的幾個階段來說， 國內(nèi)基本處于國外各階段源項控制技 術(shù)應(yīng)用的消化、 應(yīng)用、 吸收、 總結(jié)階段， 對國外源項控制新技術(shù)還處于調(diào)查了解階段， 對未來的控制技術(shù)的發(fā)展沒有整體的規(guī)劃。 1.5 論文研究的意義 目前國際、 國內(nèi)的核電同行的交流日益密切， 降低核電站的輻射劑量成為各個電 站的運行業(yè)績的表現(xiàn)形式之一， 但目前單方面從工作、 人員的優(yōu)化已經(jīng)難以達到降低 劑量的預(yù)期效果， 而輻射源項控制正是降低輻射劑量的最佳方法之一。 但是因為堆型 的不同及使用材料的差異， 輻射源項在電站之間還是有比較明顯的差別， 因此對電站 輻射源項調(diào)查就有現(xiàn)實意義， 一是可以對已經(jīng)采取的改善源項的措施進行科學(xué)合理的 評價； 二是對電站可能采納的或即將采取的措施提供理論及數(shù)據(jù)的支持； 三是在調(diào)查 中找出自己的源項特點，進行針對性的改進。 9上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第一章 緒 論 9 本論文將從實踐調(diào)查入手，對大亞灣核電站、嶺澳核電站一回路及相關(guān)的系統(tǒng) 設(shè)備的輻射源項進行分析， 對輻射源項控制措施進行研究， 為改進電站的源項控制， 降低核電站運行中的個人及集體劑量提供參考性建議。 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 10 第二章第二章 輻射源項的調(diào)查輻射源項的調(diào)查 2.1 輻射源項調(diào)查范圍、方式及設(shè)備 （1）調(diào)查的范圍：）調(diào)查的范圍： 一般情況下， 壓水堆核電站中 8090%左右的輻射劑量來自換料大修， 而換料大 修的輻射劑量基本上全部來源于一回路相關(guān)的系統(tǒng)設(shè)備檢修。 因此本文重點調(diào)查了大 亞灣核電站及嶺澳核電站在機組換料大修期間的一回路及相關(guān)系統(tǒng)輻射源項。 對系統(tǒng)設(shè)備的材料進行調(diào)查，確認活化腐蝕產(chǎn)物的主要來源。 （2）調(diào)查方式：）調(diào)查方式： 輻射源項調(diào)查主要通過如下的幾種方式進行，分別是： a) 環(huán)境 譜分析： 使用便攜式 nai 閃爍體 譜儀對一回路相關(guān)系統(tǒng)所處區(qū)域進 行測譜分析，確定對人員輻射主要的核素及大致比例。 b) 擦拭取樣的 譜分析：通過對開口設(shè)備的內(nèi)表面進行擦拭取樣，通過高純鍺 譜儀較為精確的分析設(shè)備管線中的腐蝕活化產(chǎn)物的沉積情況及規(guī)律。 c) 系統(tǒng)設(shè)備管線的輻射劑量率連續(xù)測量： 通過在系統(tǒng)管線的固定位置布置劑量 率測量儀表，測量設(shè)備中放射性物質(zhì)隨機組狀態(tài)沉積及遷移的規(guī)律。 d) 水中放射性核素的測量分析。 e) 輻射指數(shù)測量：對一回路系統(tǒng)通過確定標(biāo)準(zhǔn)測量點，在每次大修的同一機組 狀態(tài)下或者在同一大修不同機組狀態(tài)進行輻射測量，確認系統(tǒng)輻射水平的變化規(guī)律。 例如圖 2-1 中所示的是 rra 系統(tǒng)的測量點，測量點基本反映一段管線的輻射水平， 通過整體的測量加權(quán)計算系統(tǒng)的輻射水平。 f) 區(qū)域輻射指數(shù)測量： 對廠房內(nèi)主要的腐蝕區(qū)域進行定點測量， 通過加權(quán)計算， 確定廠房內(nèi)的輻射水平高低。通過區(qū)域輻射指數(shù)測量可以進行機組之間的比較，也可 以大致確定同一機組在不同時段的輻射水平變化趨勢。 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 11 圖 2-1：rra 系統(tǒng)輻射指數(shù)測量圖 figure 1-5: rra system radiation measurement points （3）主要的設(shè)備）主要的設(shè)備 譜儀說明譜儀說明 用于核素調(diào)查的便攜式 譜儀有兩種， 一種為 nai 閃爍體 譜儀， 一種為高純鍺 譜儀，兩者均為美國堪培拉公司產(chǎn)品。譜儀的刻度使用混合源，其中 nai 閃爍體使 用 137cs 和60co 源進行刻度，高純鍺 譜儀使用包含 7 種核素的混合源進行刻度，7 種 核素的射線能量覆蓋范圍 88.03-1332.5kev。 能量刻度：通過測量多道譜儀顯示的峰道址與相應(yīng)能量測量，建立道址與能量 的對應(yīng)關(guān)系。 效率刻度：通過將標(biāo)準(zhǔn)源放置于探頭前固定距離處，測量各能量核素的標(biāo)準(zhǔn)活度 同譜儀的測量計數(shù)的關(guān)系并繪制效率曲線。 核素活度指數(shù)的估算通過如下公式計算： 樣品核素的活度=s/ 其中 s 為核素峰的凈面積， 為根據(jù)效率刻度曲線中對應(yīng)能量的探測效率 （%） 。 2.2 一回路系統(tǒng)設(shè)備的材料 大亞灣核電站是法國電力公司（edf）公司建造的最后兩臺 90 萬千瓦機組，在 材料的選則上已經(jīng)考慮了 edf 的運行經(jīng)驗。嶺澳核電站基本上是大亞灣核電站的翻 版，因此在一回路的材料使用上兩點站基本相同。本節(jié)主要的介紹了對輻射源項影響 較大的材料及使用范圍。 （1）inconel600/690 合金材料的使用 在壓水堆核電站中，蒸發(fā)器 u 型管的浸溶面積約占一回路總面積的 70%，蒸發(fā) 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 12 器傳熱管的材料對機組的輻射源項的影響巨大。edf 試驗表明因為 incone690 合金 比 incone600 型合金提高了鉻含量而降低了鎳含量，在壓水堆電站 ph 值在 6.8-7.5 的硼酸和鋰的冷卻劑環(huán)境中 incone690 合金比 incone600 型合金的腐蝕速率要低 1.9-2.3 倍。 edf 早期的核電站中蒸發(fā)器 u 型管曾使用 incone600 型合金材料， 在后來的機 組中用 incone690 對 incone600 用進行了替代。大亞灣核電站中蒸發(fā)器管板和隔板 表面堆焊了 inconel600，u 型管使用了 incone690。表 2 列舉了 u 型管材料的組成。 表 2：u 型管常用材料的組成成分 組成比例組成比例 元素元素 lnconel600 lnconel690 lncoloy800 fe 6.0-10.0 7.0-11.0 balance ni 72.0 58.0 32.0-35.0 cr 14.0-17.0 28.0-31.0 20-23 mn 1.0 0.50 0.4-1.0 cu 0.50 0.50 0.75 co 0.015-0.10 0.015-0.10 0.10 c 0.01-0.05 0.015-0.025 0.03 (2) stellite 合金材料的應(yīng)用合金材料的應(yīng)用 鈷在 stellite 合金中鈷的含量約為 60%，stellite 合金被認為是最合適的耐磨損 材料而被大量使用。大亞灣及嶺澳核電站平均每臺機組一回路及輔助回路上約有 1500 個閥門使用 stellite 合金作為密封面材料， 特別是一回路的安全閥和逆止閥的密 封面上，都堆焊了 stellite 合金。另外主泵軸瓦、軸套以及控制棒導(dǎo)向筒等也使用了 stellite 合金。 ( (3) ) 含銀材料的應(yīng)用含銀材料的應(yīng)用 表面含 ag 的 helicoflex 墊片。因為銀有良好的延展性、導(dǎo)電性、導(dǎo)熱性和化學(xué) 穩(wěn)定性，在密封圈上鍍銀能起到好的密封作用，因而 helicoflex 墊片在核島系統(tǒng)得到 了廣泛的應(yīng)用。大亞灣核電在一回路相關(guān)的系統(tǒng)中經(jīng)過粗略的統(tǒng)計共有 300 多個含 ag 的 helicoflex 墊片。 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 13 大亞灣及嶺澳核電機組中的控制黑棒吸收材料為銀銦鎘，重量百分比分別 為 80%、15%和 5%cd（簡稱 aic） 。 （4）其它材料的應(yīng)用）其它材料的應(yīng)用 除上述的幾種主要材料外，大亞灣一回路相關(guān)的主要部件材料如下： ? 燃料包殼材料為鋯 4 合金。 ? 一回路管道、堆內(nèi)構(gòu)件，燃料之間的星型架等的主要材料為奧氏體不銹 鋼（表 3 列舉了反應(yīng)堆采用的不銹鋼的組成） 。 ? 含銻的材料有：二次中子源使用的銻/鈹芯塊，鋯合金包殼中銻雜質(zhì)，支 座以及泵的軸承。 表 3 反應(yīng)堆采用的奧氏體不銹鋼 atst 型號 c(最高%) cr(%) ni(%) 其它元素 304 0.08 18.020.0 8.011.0 304l 0.03 18.020.0 8.011.0 309s nb 0.08 22.026.0 12.015.0 nb(最小 8c) 316 0.10 16.018.0 10.014.0 mo(2.03.0%) 316l 0.03 16.018.0 10.014.0 mo(1.752.5%) 317 0.08 17.019.0 9.012.0 nb(最小 10c) 2.3 一回路相關(guān)系統(tǒng)輻射源項調(diào)查結(jié)果 從測量的結(jié)果來看，每臺機組因為系統(tǒng)的狀態(tài)，設(shè)備的檢修以及運行條件的不同 而略有差別，就是同一臺機組在不同的運行周期，源項也會略有不同，但是從四臺機 組調(diào)查結(jié)果總的分析來看，腐蝕活化產(chǎn)物種類一致，沉積也具有大致相同的規(guī)律。 本文重點選取了（但不限于）嶺澳第 1、2 等幾個循環(huán)周期的大修及大亞灣 1、2 號機組第 8、9、10 個循環(huán)大修周期的源項調(diào)查數(shù)據(jù)對 rcp 系統(tǒng)及 rra 系統(tǒng)的源項 進行分析總結(jié)。機組的選取主要是考慮了嶺澳第一、第二大修代表的是機組在起始循 環(huán)周期的源項狀態(tài)，而大亞灣 1、2 號機組代表的是多個循環(huán)后的機組源項狀態(tài)，兩 者之間的差異在一定程度上反映了機組隨著運行周期的延長的變化趨勢。 對于化容控 制系統(tǒng)（rcv）及部分輔助系統(tǒng)來說，大部分系統(tǒng)設(shè)備布置在核輔助廠房，也是日常 劑量的主要來源，因此對 rcv 系統(tǒng)源項的調(diào)查沒有限定時間和機組。 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 14 2.3.1 反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)(rcp)中的輻射源項 從環(huán)境及檫樣樣品的 能譜測量的結(jié)果來分析， 應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)中的輻射源項沉 積具有如下的規(guī)律： ? 在設(shè)備及管線內(nèi)表面進行取樣測量分析，沉積物主要以 58co、60co 為主，兩 者所占的比例達到 80%90%，其它可測到核素主要有 110mag、54mn、51cr、 58fe 等。 ? 在機組的最初換料周期中，沉積活化產(chǎn)物的取樣樣品中以 58co 為主，份額最 高可達到 95%左右。 ? 機組在多個換料循環(huán)周期后 60co 份額有增加，從大亞灣電站第八、九、十次 大修的取樣測量數(shù)據(jù)來看，60co 在管線中的份額占到了 10%-20%左右，58co 比例約在 70%80%，其它核素的比例約 10%。 ? 但是在閥門等設(shè)備管線較為復(fù)雜的位置的測量顯示 60co 所占份額更高，平均 達 40%60%左右。58co 的比例在 30%50%，其它核素的比例平均在 10% 以內(nèi)。例如圖 2-2 測量譜為 d210 閥門檢修研磨取樣測量譜。其中 60co 份額占 到了約 65%，58co 份額占到了 15%左右，54mn 份額約 16%左右，而 51cr 等 其它核素所占比例約為 3%。 圖 2-2：d210 大修閥門研磨樣品 能譜圖 figure 2-2: samples spectral of the valves grinding debris during d210 outage 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 15 ? 從環(huán)境的測量來看對人員劑量影響較大的也是 60co、 58co，其中60co 因為易 沉積在管線復(fù)雜區(qū)域，主要影響為大修的閥門檢修及相關(guān)的活動。 ? 從 d210 大修一回路氧化凈化的數(shù)據(jù)來看(圖 2-3)， 一回路水中有最大份額的核 素為 122sb 及124sb， 但從后續(xù)低低水位期間設(shè)備的擦拭樣品中測量中幾乎沒有 122sb 、124sb 兩種核素的蹤跡。從其它的大修中擦拭樣也證實，122sb 及124sb 幾乎沒有沉積，在大修中對人員劑量的影響有限。 t(/10) ag-110m rcv下泄流量(t/h) 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 16:4819:1221:360:002:244:487:12 時間(04月25日04月26日) 活度(mbq/m3) 0 6 12 18 24 30 36 42 48 54 60 66 72 78 84 90 t(/10)co-58(/10)mn54co-60sb-122sb-124ag-110mo2(/100)rcv下泄(t/h) 加加h2o2 停主泵停主泵 4-254-26 圖 2-3：d210 大修氧化峰核素濃度變化 figure 2-3: radiological trends during forced oxidation in d210 outage 2.3.2 余熱排出系統(tǒng)(rra)中的核素沉積 余熱排出系統(tǒng)因為只有在蒸發(fā)器退出運行后用于堆芯的余熱排出， 其運行時直接 連接 rcp 系統(tǒng)，腐蝕活化產(chǎn)物的沉積規(guī)律同 rcp 系統(tǒng)類似。其中在 l101 大修時對 rra005vp 閥門取樣測量，結(jié)果發(fā)現(xiàn)主要核素為 58co（見圖 2-4） 。在 d209/109 大 修 rra 管線改造期間， 對兩機組的管線內(nèi)部進行檫樣分析表明 58co 比例約為 80%， 60co 的比例約 10%，另外 10%為110mag。 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 16 圖 2-4：不同大修 rra 取樣的測量譜 figure 2-4: nuclides of the rra samples during different outage 但同樣對管線比較復(fù)雜區(qū)域取樣直接測譜，結(jié)果也同 rcp 系統(tǒng)類似，主要為 60co，有少量的58co，因為測量時 rra 管線內(nèi)有水，在能譜中可以看到124sb，典 型的能譜見圖 2-5： 圖 2-5：r184 rra 熱交換器間環(huán)境譜 figure 2-5: energy spectral of the rra heat exchanger room (r184) 2.3.3 化容控制系統(tǒng)（rcv）中的核素沉積 大亞灣、嶺澳四臺機組 rcv 系統(tǒng)目前主要沉積核素為 110mag，其中一些低溫區(qū) 域 110mag 對劑量率的貢獻大于 80%，特別是主泵軸封水供應(yīng)管線等的劑量貢獻率幾 乎達到 100%，而下泄管線等一些溫度較高部分 110mag 對劑量率的貢獻也一般大于 50%（見圖 2-6） 。 124sb 58co 60co 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 17 0% 10% 20% 30% 40% 50% 60% 70% 80% 90% 100% rcv003pon227rcv017vpn323rcv013vprcv030vpw258r185 ag-110m1 co-60 co-58 圖2-6：d209大修后rcv系統(tǒng)能譜測量結(jié)果 figure 2-6: energy spectral of the rcv samples during d209 outage 從多年的運行經(jīng)驗來看，一般 110mag 沉積在管線上后就不再脫落，現(xiàn)場劑量率 只有通過衰變降低。圖 2-7 以嶺澳一號機組為例，從圖中可以看出，rcv 的輻射指 數(shù)同氧化凈化中的銀的濃度峰值密切相關(guān)，但因為 110mag 沉積后不再脫落，因此在 下一個換料周期中盡管銀的濃度已經(jīng)較低， 但 rcv 的輻射指數(shù)還是維持在較高水平。 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 4500 l101l102l103l104l105l106l107大修 凈化結(jié)束后rcv指數(shù)（ sv/h) 氧化后銀峰值(mbq/m3) 圖2-7： rcv輻射指數(shù)同氧化中銀 110mag 濃度的變化關(guān)系 figure 2-7: relationship between the rcv radiation and 110mag in the water 2.3.4 其它輔助系統(tǒng) 其它輔助系統(tǒng)如 ptr、teu 等系統(tǒng)，目前也多是受 110mag 的影響。原因是因為 多次發(fā)生 9tep006de 銀釋放而導(dǎo)致系統(tǒng)受到 110mag 污染的影響，目前管線中的 110mag 基本還沒有消除。例如：d209 大修后因為 9tep006de 銀釋放導(dǎo)致 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 18 2ptr001po 受到 110mag 的污染。 （見圖 2-8） 。 圖2-8：d209大修后ptr001po110mag污染后劑量率變化趨勢 figure 2-8: radiation trend of the ptr001po contaminated by110mag after d209 outage 2.4 各輻射核素主要影響范圍分析 3.3.1 60co co 的主要影響 從測量結(jié)果來看，60co 較少均勻沉積在設(shè)備的管線上，而主要是以雜質(zhì)的形態(tài) 存在，較容易沉積在排污管線、閥門等在雜質(zhì)容易沉積區(qū)域，而且 60co 的射線能 量高，照射率常數(shù)大，顯著的特點是對其沉積區(qū)域管線的屏蔽效果差。大亞灣及嶺 澳核電站主回路管線的布置基本上完全相同，因此雜志容易沉積區(qū)域也基本相同，通 過電站多年的運行經(jīng)驗，基本確定了每次大修中都有雜質(zhì)沉積的固定區(qū)域，為此電站 在每次大修中都制定相關(guān)管線沖洗計劃，以去除當(dāng)中的雜質(zhì)。 根據(jù)取樣測量結(jié)果，通過不同核素的照射率常數(shù)進行估算，1 克 60co 的放射 性活度可達 1,132 居里，如果作為點源來計算的話(直徑約為 6 毫米小球)，1 米遠距 離的輻射水平可達到 15 sv/h。 另外 60co 的半衰期為 5.26 年， 具有明顯的累積效果。 而且其活化主要以檢修“碎屑”形式活化，因此極易形成輻射“熱點” ，在閥門檢修 中劑量的 60%80%是由 60co 貢獻。從 epri 的報告中可知，在世界范圍內(nèi) pwr 電站 60co 的劑量貢獻在 70%左右1。 而對于大亞灣及嶺澳核電站因為110mag 劑量貢 獻比較大，使 60co 劑量貢獻比例略小，但從電站總的劑量中估算60co 劑量貢獻約 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 19 50%。 而 60co 的另外一種存在形式是“熱粒子”，其主要是由一回路設(shè)備的司特立合 金腐蝕、磨蝕或研磨的碎屑，經(jīng)過堆芯活化產(chǎn)生。這種合金的顆粒以任何方式（腐蝕 脫落、維修研磨碎屑殘留在系統(tǒng)中等）進入堆芯，59co 與一個中子結(jié)合將產(chǎn)生活化 產(chǎn)物 60co。 在 2002 年 d108 大修卸料結(jié)束，反應(yīng)堆水池排水后，在水池底部放射性“熱粒 子”，儀表的測量結(jié)果顯示仍達到 4sv/h。在去除熱粒子的過程中，工作人員付出了 不小的劑量代價。特別是在放入水泥桶進行固化處理時，在鋪了 10 層鉛皮,加入的鉛 屏蔽量高達 1.2 噸，才基本達到水泥桶表面 2 msv/h 的要求。 3.3.2 58co 的主要影響 從測量結(jié)果來看，58co 一般是均勻的沉積在設(shè)備的管線上，廣泛存在于各系統(tǒng) 設(shè)備中，其中在管線平直不易腐蝕產(chǎn)物沉積的區(qū)域，58co 所占的比重較大。 根據(jù)取樣測量結(jié)果，盡管 58co 比例不小，但是因為照射率常數(shù)比較小，半衰 期只有 71.4 天，在反應(yīng)堆中的生成量同衰變量很快會達到平衡，總量不會積累很高， 另外經(jīng)過管線本身的屏蔽作用后，對工作人員的輻射劑量影響不及 60co，另外在檢 修現(xiàn)場通過屏蔽，比較容易降低 58co 的射線影響，通過對劑量的粗略估算目前兩電 站 58co 劑量貢獻率約在 20%30%左右。 3.3.3 110mag 的主要影響 的主要影響 110mag 膠體（在 0.02-0.06m）似乎是污染回路的主要形態(tài)。目前電站的過濾器 (孔徑約 0.45m)和對其去除的效率極低。110mag 往往都是在一回路的氧化過程中產(chǎn) 生后，只能在凈化過程中通過冷卻劑流經(jīng)過濾器、除鹽床和沿途的設(shè)備時通過機械截 留的方式來消化這些 110mag 膠體。 特別是回路溫度較低的 rcv、 ren 熱交換器等是 110mag 吸附的主要區(qū)域。110mag 沉積在回路的溫度較低部分以后，就會較穩(wěn)定地存 在于設(shè)備管道中，在以后的機組運行中通過核素的正常衰變來減少放射性影響。從測 譜結(jié)果的對比分析可看到，相同狀態(tài)下 rra 管線的主要輻射核素是 58co 而 rcv 管 線的主要輻射核素是 110mag 也說明110mag 較易沉積在溫度較低區(qū)域管線中16。 上海交通大學(xué)工程碩士學(xué)位論文 第二章 輻射源項的調(diào)查于分析 20 但在 d209 大修中及大修后 110mag 沉積規(guī)律是逐漸積累式的增長，周期長達三至 四個月（增長曲線參照圖 6） ，增長幅度也是前所未有。在機組的正常運行期間，一回 路狀態(tài)較為穩(wěn)定，回路中不大可能大量釋放 110mag，110mag 產(chǎn)生的最可能的原因可能 是 tep006de 投運時因水質(zhì)狀態(tài)改變導(dǎo)致除鹽床中機械吸附 110mag 的釋放。像 edf 就有在 tep 除鹽床效率試驗時，因入口水 ph 的變化而釋放出 110mag 的事件。大亞灣 核電站在這方面也是有經(jīng)驗教訓(xùn)的。 例如在 d208 大修中，除鹽床 9tep006de 切換運行時，大量釋放 110mag，造成 主回路、化容系統(tǒng)、余熱導(dǎo)出系統(tǒng)以及廢液系統(tǒng)放射性水平大幅上升，平均增幅 2 倍左右。同樣在 d208 大修期間，在