膜管的生長動力學(xué)

1、膜管的生長動力學(xué)摘要：本文利用蒙特卡洛方法通過計算機模擬從而更直觀和快捷地研究影響膜管生長過程，由所建立模型得到的模擬結(jié)果和實際數(shù)據(jù)加以比較，可以檢驗?zāi)Ｐ偷臏?zhǔn)確性，進(jìn)而對模型所采用的理論，如分子間的作用描述式等進(jìn)行選擇和調(diào)整。因此計算機模擬具有實驗無法比擬的優(yōu)越性，做好這方面的工作將對材料的研究起重要的作用。關(guān)鍵詞：膜管 材料 性能 產(chǎn)業(yè)1 緒論1.1 膜管的用途隨著固態(tài)高科技技術(shù)產(chǎn)業(yè)（集成電路產(chǎn)業(yè)、固體發(fā)光和激光器件產(chǎn)業(yè)、錄材料和器件產(chǎn)業(yè)等）的飛速發(fā)展，膜管科學(xué)和技術(shù)越來越受到重視1。膜管科學(xué)之所以能夠成為現(xiàn)代材料科學(xué)各分支中發(fā)展最為迅速的一個，其原因有很總結(jié)起來可包含三個方面2：現(xiàn)代科學(xué)技

2、術(shù)的發(fā)展，特別是微電子技術(shù)的發(fā)展打破了過去體材料一下的局面，過去需要眾多材料組合才能實現(xiàn)的功能，現(xiàn)在僅僅需要少數(shù)幾個或一塊集成電路板就可以完成，膜管技術(shù)正是實現(xiàn)器件和系統(tǒng)微型化的最有技術(shù)手段。器件的微型化不僅可以保持器件原有的功能并使之強化，隨著器件的減小并接近量子化運動的微觀尺度，膜管材料或器件將顯示出許多全新的物象，所以膜管技術(shù)作為器件微型化的關(guān)鍵技術(shù)是制備具有新型功能器件的有段之一。每種材料的性能都是有局限性，而膜管技術(shù)則可將各種不同材料靈活合在一起，構(gòu)成具有優(yōu)異特性的復(fù)雜材料體系，發(fā)揮各種材料獨特的優(yōu)勢，單一材料的某些局限性。由于膜管材料的研究和開發(fā)對產(chǎn)業(yè)生產(chǎn)貢獻(xiàn)日益增大，膜管科學(xué)研究

3、成化為生產(chǎn)力的速度不斷加速等等，都迫使人們對膜管材料的研究進(jìn)一步深化且膜管材料的科學(xué)研究和其生產(chǎn)是緊密相連的，如果沒有對膜管生長過程中的行為有深刻的了解，就很難制造出高質(zhì)量的膜管材料，從而不能發(fā)揮出薄料特有的高性能，開發(fā)和研究新的功能材料將成為一紙空談。1.2 膜管生長模擬研究現(xiàn)狀近些年來，材料科學(xué)有了長足的發(fā)展。具有各種優(yōu)異性能的新材料層出不窮，在材料的各個分支中，膜管材料的發(fā)展一直占據(jù)了極為重要的地位。在國際上，新型的膜管材料成為科學(xué)技術(shù)研究的最熱門的學(xué)科之一。開展膜管材料的基礎(chǔ)研究直接關(guān)系到信息技術(shù)、微電子技術(shù)、計算機科學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展方向和進(jìn)程。新型膜管材料的發(fā)展取決于人們對先進(jìn)的膜管材

4、料、先進(jìn)的成膜技術(shù)和膜管結(jié)構(gòu)的控制，以及對膜管的物理、化學(xué)行為的深入研究。目前，對膜管材料的研究正在向多種類、高性能、新工藝等方面發(fā)展，其基礎(chǔ)研究也在向分子層次、原子層次、納米尺度、介觀結(jié)構(gòu)等方向深入，新型膜管材料的應(yīng)用范圍正在不斷擴大3。在膜管基礎(chǔ)研究中，利用計算機模擬研究膜管晶體膜的生長過程的發(fā)展水平國內(nèi)外相差比較大，國外的學(xué)者研究的比較多，而且在很多的方面和方法上進(jìn)行了有意義的嘗試。國內(nèi)的學(xué)者則在近些年來才相繼開展研究，仍處于起步階段?？偲饋碚f，研究者運用計算機模擬的方法已經(jīng)取得了一些較為滿意的結(jié)果，如在膜管的退火過程4-5、Au/Au(001)膜管的生長過程6、多晶材料在正常晶粒生長和

5、異常晶粒生長7、Pt/Pt(111)膜管的生長8、無定性碳膜在紅外的光學(xué)的特性等等對膜管生長中的連續(xù)和不連續(xù)形態(tài)進(jìn)行了模擬研究；Gilme9等討論了一系列使用晶格蒙特卡羅方法（MC）模擬膜管沉積的結(jié)果；Takano10等利用分子動力學(xué)（MD）和蒙特卡羅方法（MC）研究了膜管生長的動力學(xué)過程，獲得了一系列結(jié)果，如彎折（kink）沿臺階生長等；吳鋒民等11模擬了臺階面上納米團簇的形成及“臺階流動”現(xiàn)象；張慶瑜等12模擬了Au/Au(100)外延膜的初期生長過程13，結(jié)果表明單原子擴散過程在膜管生長過程中起著重要的作用；王曉平等14模擬了超膜管多中心分形生長和團狀生長現(xiàn)象。顧觀菊等15通過改變擴散原

6、子沿團簇周界擴散步數(shù)模擬了分形生長、枝晶狀生長和團狀生長等生長形態(tài)等等，研究的結(jié)果可謂說是成果頗豐。1.3 課題意義及主要工作本文綜合前人所做的相關(guān)工作，基于蒙特卡羅方法在DLA模型的基礎(chǔ)上，利用Morse勢描述粒子間的相互作用，考慮了粒子的沉積、吸附粒子的擴散和蒸發(fā)三個過程，考慮了沉積速率、ES勢壘等影響膜管生長的參數(shù)，發(fā)展了一套較為完整的三維模型，并利用與OpenGL框架相結(jié)合，形成三維圖象，其結(jié)合相應(yīng)的分形圖象維數(shù)，可以方面的研究各參數(shù)與維數(shù)的關(guān)系，并擬合成圖。目前，膜管生長的理論模型還不是很成熟，所以計算機模擬只能基于一些簡單的模型進(jìn)行，模擬只對單晶和考慮適當(dāng)缺陷的單晶襯底進(jìn)行，這樣便

7、于確定沉積粒子在襯底的位置。模擬結(jié)果只得到一些定性的結(jié)論，從微觀角度對多晶襯底上的沉積、化合物或多元素膜的沉積等復(fù)雜情況的模擬還有待研究。2 膜管的生長過程在膜管的生長過程中，由于沉積過程處于熱力學(xué)非平衡狀態(tài)，因此材料的成核和生長是一個動力學(xué)過程14,15。正因為如此，膜管生長導(dǎo)致了非平衡狀態(tài)下一系列豐富的表面形貌。生長膜管的方法很多，包括真空沉積、電解沉積、氣相沉積、液相沉積、濺射沉積和分子束外延(MBE) 等。在制備膜管時，沉積原子落在基底上，它們首先通過一定的方式相遇結(jié)合在一起，形成原子團。然后新的原子不斷加入這些已經(jīng)生成的原子團，使它們穩(wěn)定長大成為較大的粒子簇(這種膜管生長過程中形成的

8、粒子簇通常叫做“島”)。隨著沉積過程的繼續(xù)進(jìn)行，原子島不斷長大，并在這個過程中會發(fā)生島之間的接合，形成通道網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。再繼續(xù)沉積，原子將填補通道間的空隙，形成連續(xù)膜管。這是一個一般意義上的生長概念。在膜管生長過程中，沉積原子的形核和生長初期階段的性質(zhì)直接影響著將要形成的整個膜管的質(zhì)量。近二十年來，人們已經(jīng)在這方面做了大量的研究工作。掃描隧道顯微鏡( ScanningTunneling Microscopy ,STM)16的出現(xiàn)更是為這方面研究解決了實驗上的關(guān)鍵技術(shù)問題。它以原子量級的實空間分辨率,使人們夠直接觀察到原子在材料表面的微觀行為，從而大大推動了對亞單層膜管生長機理的研究，這方面的工作已

9、經(jīng)成為當(dāng)今世界凝聚態(tài)物理研究的熱點之一。根據(jù)膜管在不同長階段的特點，我們將分為亞單層膜和厚膜的生長進(jìn)行討論。2.1 亞單層膜的生長過程圖2-1 簡立方晶體表面的TSK模型，白色圈代表基底原子，虛線表示梯級位置前面提到，在膜管生長是一種非平衡狀態(tài)下的動力學(xué)過程,各種復(fù)雜的微觀原子擴散行為主導(dǎo)著亞單層生長中膜管的質(zhì)量。因此研究和探討膜管生長中這些微觀的原子擴散機制是很重要的。到目前為止，人們描述生長的微觀機制通常都基于所謂的臺面-臺階-扭折（Terrace-Step-Kink，TSK）模型17，如圖2.1 所示。它顯示了表面上主要的構(gòu)成：即Terraces,Steps和Kinks。同時還顯示了通常

10、在表面上存在的缺陷、空穴、原子島等?，F(xiàn)在實驗中已經(jīng)可以利用STM 觀測到TSK模型17,18。圖2.2 發(fā)生在基底表面的不同原子過程在膜管生長中原子擴散是一個極為重要的動力學(xué)過程，如圖2.2所示19，原子在表面的行為大致可歸類如下：(1) 原子沉積到基底上(f)；(2) 單個原子在基底表面上的擴散(a)；(3) 擴散原子與另外一個擴散原子相遇形核(b)；(4) 擴散原子被基底上已存在的島所俘獲；(5) 島邊緣的原子有一定幾率脫離島(a)；(6) 島邊緣的原子與島保持鍵合并沿著島邊擴散(c)；(7) 直接沉積在島上的原子原子克服Schwoebel勢壘擴散后再落到基底上(d)；（8）沉積在基底上的

11、原子獲得能量跳到上原子層(e)；(9) 沉積原子在島上形核(b)；(10) 兩個(dimer) 或多個原子組成的原子團的集體擴散運動(b)。正是這些微觀原子擴散過程以及他們之間的相互作用共同決定了外延生長中膜管的性質(zhì)和質(zhì)量。在膜管生長中臨界島的尺寸和島的尺寸分布是研究人員一直感興趣的問題。臨界島尺寸是是這樣定義的：在形核過程中存在著一個數(shù)值，當(dāng)一個生長島所包含的原子數(shù)大于這個數(shù)值時，則該島是穩(wěn)定的；而當(dāng)此島所包含的原子數(shù)量小于或等于該數(shù)值時，該島是不穩(wěn)定的。這個數(shù)值被稱為該生長系統(tǒng)的臨界島尺寸，通常用i 來表示。臨界島尺寸的大小受生長材料和實驗參量的影響。對不同的材料，它們對應(yīng)的原子臨界島尺寸

12、通常是不同的；而且，對同一種沉積原子當(dāng)實驗條件不同時，例如改變襯底溫度或沉積速率，它的臨界島尺寸也會不一樣。因此，在研究亞單層膜管的形核和生長過程中，臨界島尺寸是影響膜管生長的重要參數(shù)之一。實驗表明，參與表面各種原子過程的原子擴散能力可以用表面擴散系數(shù)來描述。表面擴散系數(shù)與擴散原子的跳躍幾率有關(guān),可以表示為:V=V0expEB/kBT (2-1)這里0是嘗試頻率，EB是能量勢壘，kB是玻耳茲曼常數(shù)，T是溫度。與臨界島尺寸相關(guān)的用來描述原子島生長的另一個重要參數(shù)是島密度(單位表面的原子島數(shù)量)。經(jīng)典的形核理論給出了島密度與臨界島尺寸i 的標(biāo)度關(guān)系表達(dá)式: (2-2)這里N是總的島密度，D是原子在

13、基底表面上的擴散系數(shù)，Ei 是鍵能， F是沉積流量。運用此方程，通過實驗測量就可以推導(dǎo)出未知的微觀參數(shù)。比如測量島密度隨沉積流量的變化規(guī)律，可以得到臨界島尺寸大小i；測量島密度隨溫度的變化規(guī)律，那么由已知的臨界島尺寸i，就可以得到擴散勢壘EB和嘗試頻率0的大小。島的尺寸分布是指不同尺寸的原子島在基底表面的分布狀況。近年來由于低維納米結(jié)構(gòu)(如量子點、量子線) 的廣泛應(yīng)用前景，研究人員更注重如何獲得尺寸分布均勻，同時空間分布也均勻的納米結(jié)構(gòu)。而對島的尺寸分布的研究有助于增進(jìn)對生長中的微觀機制的理解，從而控制生長條件以得到高質(zhì)量的有序低維納米結(jié)構(gòu)。隨著表面分析技術(shù)的不斷發(fā)展,掃描隧道顯微鏡(STM)

14、 、高分辨衍射和散射技術(shù)的出現(xiàn)，人們已經(jīng)可以有效地探測表面的形貌和生長的微觀結(jié)構(gòu)。在不可逆生長聚集區(qū)域，島的尺寸分布具有標(biāo)度行為，并滿足下面的表達(dá)式： (3-3)這里Ns 表示含有s個原子的島的密度,為覆蓋率,S表示島的平均尺寸大小，f為島密度分布的標(biāo)度函數(shù)。2.2膜管三維生長的模式對膜管生長機制的研究中認(rèn)為：在膜管生長的過程中，在穩(wěn)定島形成后，膜管生長會出現(xiàn)三種不同的生長模式20-21：(1) 島狀生長（VolumeWeber）模式：膜管的形成過程屬于島狀生長模式，有時稱為 VW （VolmerWeber）模式。這種形成模式是在膜管生長的初期階段，先形成三維晶核(小島)，而后晶核長大、合并，

15、進(jìn)而形成連續(xù)膜管?，F(xiàn)在，大多數(shù)沉積膜管屬于這類生長模式。對這種模式有時也稱為三維生長模式。(2) 層狀生長（Frankvan der Merwe）模式：第二種生長模式是層狀生長模式，有時稱為 FM（Frankvan der Merwe）模式。對此，有時也稱為二維生長模式或單層生長模式。這種形成模式是從一開始，沉積在基片表面上的原子均勻的覆蓋表面，形成單原子層，往后以單原子層的形式依次生成第二層、第三層等，膜管厚度逐漸增加。已經(jīng)發(fā)現(xiàn)，在以 W 或 Mo 為基片時，Na、K、Cs、Cu 等金屬膜管的形成過程屬于這種模式。此外，在 Ag/Si、PbSe/PbS、Au/Pb、Fe/Cu 等系統(tǒng)中，也可

16、見到這種生長模式，(3) 層島生長（StranskiKrastanov）模式：第三種生長模式是混合型模式，有時稱為SK（StanskiKrastanov）模式。這種形成模式是在膜管形成的最初時期，首先在基片上形成 13 個單原子層，而后在其上再形成三維晶核，然后晶核再長大、結(jié)合，形成有相當(dāng)厚度的連續(xù)膜管。一般在清潔的金屬表面上沉積金屬時容易發(fā)生這種生長模式，如 Ag/Mo、Cd/W、Cd/Ge 等系統(tǒng)中的膜管。此外，在以 Si為基片的 Bi/Si、Ag/Si 等系統(tǒng)中的膜管也有這種生長模式。上述三種生長模式（如圖 2.2）所示。圖 2.2膜管生長的模式膜管的生長模式取決于多種因素，其中最主要的

17、是膜管物質(zhì)自身的凝聚力、膜管原子對基片的附著力、基片溫度和沉積速率。3分形及分維3.1分形的概念分形是1967年美國數(shù)學(xué)家曼德布羅特(B.B.Mandelbrot)在研究英國海岸線的長度時提出的。分形幾何研究的圖象比歐氏幾何研究的圖形更復(fù)雜，或者說更真實。它的重要特征是沒有特征長度，構(gòu)成其形狀的線或面不是光滑可微的。例如，云團不是球形的，山脈不是圓錐的，海岸線不是圓弧的，樹皮亦不是光滑的，閃電也不是沿直線劃過的。分形是一種復(fù)雜的幾何形體，但并不是所有的復(fù)雜幾何體都是分形，唯有那些具備自相似結(jié)構(gòu)的幾何體才有可能是分形。分形研究的對象是具有某種自相似性的無序系統(tǒng)。我們知道，歐幾里得體系研究的是極度

18、有序和光滑的、具有特征長度的幾何形體，如我們所熟知的直線、正方形、圓錐等幾何圖形。而任意復(fù)雜和粗糙的形態(tài)，我們稱之為“幾何混沌”。分形幾何研究的對象是介于歐氏幾何與“幾何混沌”研究對象之間的第三種可能類型的圖形，所以分形幾何可以看作是從有序過渡到無序的中間類型的研究環(huán)節(jié)。分形目前為止并無明確定義，但具有如下經(jīng)典性質(zhì)：(1)在任何細(xì)小的尺度下，分形具有精細(xì)的結(jié)構(gòu)，即有任意小比例的細(xì)節(jié)。(2)分形是如此的不規(guī)則以至于它的整體和局部都不能用傳統(tǒng)的幾何語言來描述。(3)分形通常有某種自相似的形式，可能是近似的或是統(tǒng)計的。(4)一般地，分形的“分形維數(shù)”(以某種方式定義)大于它的拓樸維數(shù)。(5)在大多數(shù)

19、令人感興趣的情形下，分形以非常簡單的方法定義，可能由迭代產(chǎn)生。3.2分形度量尺度分維分維也具有多種形式的定義，下面簡單介紹幾種常用分維數(shù)的定義：(1)豪斯道夫(Hausdorff)維數(shù)設(shè)A為Rn中的任何子集，s為一非負(fù)數(shù)，對任何>0，定義Hs(A)=inf，則稱為Hs(A)=Hs (A)為集A的s-維豪斯道夫測度，并稱dimHA=sups:Hs(A)= infs:Hs(A)=0為A的豪斯道夫維數(shù)。所以Hs(A)=(2)盒維數(shù)(Box-counting or Box dimension)又稱計盒維數(shù)或Minkowski維數(shù)，設(shè)且有界非空，令N(E)為半徑為的覆蓋E的球的最小個數(shù)，則稱dim

20、BE=為E的盒維數(shù)。(3)相似維數(shù)F是Rd上的有界子集，如果F可劃分成N個同等大小的部分，且每部分與F的相似比為r，則稱dimsF =為集F的相似維數(shù)。4 Monte Carlo 方法4.1 蒙特卡羅方法的原理蒙特卡羅方法作為最基本的思想，可追溯到兩百年前的古典概率論的蒲豐氏問題。要模擬真實的情況，需要進(jìn)行大量的實驗工作，工作量巨大，所以在計算機還沒有出現(xiàn)之前，MC方法并沒有得到很好的地發(fā)展。到20世紀(jì)40年代，馮·諾伊曼發(fā)明計算機以后，使得計算機完成大量隨機試驗成為可能。1944年，馮·諾伊曼和烏拉姆首先對中子鏈反應(yīng)作了隨機試驗，并把這個程序叫做MonteCarlo，這標(biāo)

21、志著蒙特卡羅方法的誕生，1948年，費米、馮·諾伊曼和烏拉姆進(jìn)一步把該方法應(yīng)用于解薛定鄂方程的本征值問題。隨著計算機技術(shù)的進(jìn)步及其應(yīng)用范圍的日益廣泛，不同領(lǐng)域的人們在有意識地、系統(tǒng)地應(yīng)用隨機抽樣試驗來解決問題，蒙特卡羅方法目前已成為計算數(shù)學(xué)的一個新的重要分支。我國從1955年以來開展了隨機仿真的研究工作，并且在核科學(xué)、真空技術(shù)、地質(zhì)科學(xué)、醫(yī)學(xué)統(tǒng)計、隨機服務(wù)系統(tǒng)和可靠性等方面都解決了大量的實際問題蒙特卡羅方法作為一種普遍使用的計算機模擬方法，具有其自身的特點，概括起來主要包含以下幾個方面：.蒙特卡羅的程序結(jié)構(gòu)簡單，占內(nèi)存小。.蒙特卡羅方法的收斂速度很慢，但其收斂速度與維數(shù)無關(guān)。蒙特卡羅

22、方法的收斂是概率意義下的收斂，只能說以多大的概率誤差不超過每一個值，這一點與一般數(shù)值方法是不同的，因此，一般不用蒙特卡羅方法求解精度很高的問題，MC 方法在解決高維問題時具有一定的優(yōu)越性。.蒙特卡羅方法受問題條件的限制較少，如果邊界條件復(fù)雜并不給問題的求解帶來很大的復(fù)雜性。因此，蒙特卡羅方法特別適用于處理維數(shù)高、邊界復(fù)雜，而精度要求不高的問題。蒙特卡羅方法的基本原理是當(dāng)所要求解的問題是某種事件的出現(xiàn)的概率，或者是某個隨機變量的期望值時，可以通過數(shù)字模擬試驗的方法得到這種事件出現(xiàn)的幾率，或者這個隨機變量試驗值的平均值，并用它們作為問題的近似解23。從蒙特卡羅的基本原理我們可以看到它是以抽樣和隨機

23、數(shù)的產(chǎn)生為基礎(chǔ)，是一種隨機性方法。但是蒙特卡羅模擬的精髓在于是將基元的隨機過程與其多次接連發(fā)生后的總的效果聯(lián)系起來，因而，當(dāng)基元過程的幾率分布為已知時，我們可以通過蒙特卡羅模擬對復(fù)雜過程的結(jié)果做出預(yù)告；另一方面，如果基元過程的幾率分布未知，我們可以對此分布作一定的模型假定，然后，在此假定下進(jìn)行蒙特卡羅模擬，通過模擬結(jié)果與試驗觀測結(jié)果的比較來檢驗?zāi)Ｐ图俣ǖ恼_與否。4.2蒙特卡羅方法與膜管生長模擬模型MC方法可以解決各種類型的問題，但總的來說，視其是否涉及隨機過程的形態(tài)和結(jié)果，可將用MC方法處理的問題分為兩類：第一類是確定性的數(shù)學(xué)問題。用MC方法求解這類問題的方法是，首先建立一個與所求解有關(guān)的概

24、率模型，使所求的解就是我們所建立模型的概率分布或數(shù)學(xué)期望；然后對這個模型進(jìn)行隨機抽樣觀察，即產(chǎn)生隨機變量；最后用其算術(shù)平均值作為所求解的近似估計值。計算多重積分、求逆矩陣、解線性代數(shù)方程組、解積分方程、解某些偏微分方程邊值問題和計算微分算子的特征值24等都屬于這一類。第二類是隨機性問題。例如中子在介質(zhì)中的擴散等問題25就屬于隨機性問題。這是因為中子在介質(zhì)內(nèi)部不僅受到某些確定性的影響，而且更多的是受到隨機性的影響。對于這類問題，雖然有時可表示為多重積分或某些函數(shù)方程，并進(jìn)而可考慮用隨機抽樣方法求解，然而一般情況下都不采用這種間接模擬方法，而是采用直接模擬方法，即根據(jù)實際物理情況的概率法則，用電子

25、計算機進(jìn)行抽樣實驗。原子核物理問題、膜管生長問題、運籌學(xué)中的庫存問題、隨機系統(tǒng)中的排隊問題26、動物的生態(tài)競爭和傳染病的蔓延等都屬于這一類問題。本論文所討論的膜管生長初期的粒子在襯底上的遷徙和成核問題正屬于這一范疇。在實際模擬計算過程中，Monte Carlo方法只能選擇一定尺寸的計算單元，要模擬宏觀大系統(tǒng)，則必須選用合適的邊界條件，這在計算中特別重要。原則上邊界條件可以劃分為四類:（1）周期性邊界條件；（2）自由邊界條件；（3）剛性邊界條件；（4）柔性邊界條件。另外一個影響模擬結(jié)果的重要因素是原子間相互作用勢函數(shù)的選取。經(jīng)驗勢函數(shù)形式簡單，計算機模擬較為容易，但模擬準(zhǔn)確度受到限制。而采用第一

26、原理來確定原子間相互作用勢函數(shù)計算量較大，模擬結(jié)果一般較為精確。實際模擬計算所使用的勢函數(shù)往往是兩者的折中，勢函數(shù)可以采用經(jīng)驗式（如Lennard-Jones勢，Morse勢）。利用Monte Carlo方法人們已經(jīng)相當(dāng)成功地研究了各種膜管材料的形成過程，極大豐富了膜管形成的過程研究。5膜管生長模擬過程模擬5.1建立模型5.1.1模型分析采用100×100的正方格子作為膜管生長的襯底，襯底各向同性，粒子在襯底擴散采取周期性邊界條件，即左出右進(jìn)，右出左進(jìn)，上出下進(jìn)，下出上進(jìn)，即設(shè)想所有計算的正方形襯底無限重復(fù)出現(xiàn)，使之鋪滿整個平面。由于每個正方形襯底內(nèi)均發(fā)生完全相同的運動，即若有一個粒

27、子向右走出某個正方形時，則該正方形左鄰的那個正方形相應(yīng)位置必然也有一個粒子向右走出，他恰恰就是從左面進(jìn)入該正方形的粒子，這樣就可以用有限范圍內(nèi)的計算結(jié)果描述宏觀尺度的樣品。因此在實際運算中，當(dāng)粒子從左邊擴散出去后，相應(yīng)地，從右邊相應(yīng)位置就會進(jìn)來一個粒子，當(dāng)粒子從上邊出去后，會從下邊相應(yīng)位置近來一個粒子。同理，當(dāng)左右，上下邊界的相對位置都有粒子存在時，認(rèn)為在這些粒子的相應(yīng)近鄰處也有粒子存在，統(tǒng)計成團情況是將其計算在內(nèi)，如圖5-1所示6：6，16，26，36，46，56，61，61，11，21，31，41，51，61，12，62，12，22，32，42，52，62，13，63，13，23，33，4

28、3，53，63，14，64，14，24，34，44，54，64，15，65，15，25，35，45，55，65，16，66，16，26，36，46，56，66，11，11，21，31，41，51，6圖5-1周期邊界條件5.1.2完善模型本文建立了一個盡可能簡明的物理模型，假設(shè)襯底平面為二維方格點陣結(jié)構(gòu)，每一個格點都代表襯底上延伸出來的鍵，因此，襯底點陣原子勢能的極小值只能位于某個陣點所在的坐標(biāo)處，而不會落在陣點之間的某個地方，粒子坐標(biāo)只能是點陣的整數(shù)倍。在模型中，每次循環(huán)都有1個粒子隨機地落到襯底表面任意位置，然后擴散，直到蒸發(fā)或停止擴散后才有新的粒子再次沉積。在襯底上，認(rèn)為只有單個粒子是可以

29、移動的。雖然試驗上和理論上認(rèn)為原子團在襯底上也可以遷移，但遷移率相當(dāng)緩慢，與單原子相比，它對膜管的生長速率可以忽略。因此當(dāng)兩個原子結(jié)合成團時，想要遷移不僅需要克服與襯底之間的結(jié)合能，還要克服它們之間的結(jié)合能。在擴散過程中，粒子的擴散步長為點陣常數(shù)，粒子間的相互作用采用Morse勢描述。當(dāng)取不同值時，粒子間的相互作用范圍也不同如圖4-2所示：圖4-2 粒子的相互作用范圍計算勢能時截止距離R以內(nèi)的粒子都被予以考慮。模型中，粒子總是在其周圍四個最近鄰中選擇可以使其能量處于更低的方向擴散。依據(jù)粒子周圍的配位數(shù)（即最近鄰粒子的個數(shù)）和粒子擴散的步數(shù)來判斷粒子是否應(yīng)該停止擴散。對于單個原子在襯底上的運動，

30、其運動形式應(yīng)該是跳躍的，其運動方式應(yīng)是向四個最近鄰位置中最可幾位置中等幾率地選擇其中一個。 以物理學(xué)家Philip M.Morse的名字命名的Morse 勢是一種對于雙原子分子間勢能的簡易模型。 由于它隱含地包括了鍵斷裂這種現(xiàn)象，所以它是對于分子振動的微細(xì)結(jié)構(gòu)的良好近似。Morse勢包含有一個諧振子模型所缺乏的特性，那就是非成鍵態(tài)。相對量子諧振子模型，Morse勢更真實，因為它能描述非諧效應(yīng)，倍頻，以及組合頻率。Morse勢具有如下的形式。（4-1）其中，rij是編號為i，j兩粒子間的距離，D和分別為相互作用的強度和范圍，r0為勢能最低點的位置，即平衡位置。圖5-3 Morse 勢能曲線圖5-

31、3中分別為取2、3、4、6是的Morse勢能曲線，在圖中可以看出對于不同的值，Morse勢作用范圍也不相同。 如圖所示 當(dāng)二維數(shù)據(jù)保存以后可以再次界面讀取二維數(shù)據(jù)中的excel模擬出三維圖像，在模擬結(jié)果中可以任意拖動界面角度，從不同的角度、形狀觀察模擬結(jié)果，這樣更能直接的觀察到膜管成型的過程5.2程序框圖總結(jié)薄膜生長規(guī)律開始隨機產(chǎn)生粒子一定時間內(nèi)沉積粒子，記錄沉積位置，初始能量等數(shù)據(jù)初始位置的粒子是否穩(wěn)定(由近鄰原子數(shù)和粒子能量決定)用morse勢計算原子間作用勢判斷遷移方向和步數(shù)粒子遷移過程中伴隨能量，近鄰粒子情況變化遷移完成后是否穩(wěn)定記錄粒子最終位置并繪圖記錄該粒子的參量NY圖5-4 膜管

32、生長模擬程序流程圖6 模擬結(jié)果與討論6.1二維圖象由于上述提到的Witten和Sender提出的DLA模型的缺陷，模擬二維單中心膜管生長過程時，中心原子設(shè)在（100，100）點上，在合理提出膜管生長的模型基礎(chǔ)上，利用蒙特卡洛方法，模擬結(jié)果如圖所示： 單原子中心模擬 a b c d e圖5-1(a) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用周邊20個原子時無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用

33、周邊24個原子時無規(guī)行走圖像 a b C d E 圖5-2(a) 原子數(shù)為10000時，中心原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為10000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)為10000時，中心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為10000時，中心原子作用周邊20個原子時無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為10000時，中心原子作用周邊24個原子時無規(guī)行走圖像 a b c d e圖5-3(a) 原子數(shù)為50000時，中心原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為50000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)為50000時，中

34、心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為50000時，中心原子作用周邊20個原子時無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為50000時，中心原子作用周邊24個原子時無規(guī)行走圖像 a b c d E圖5-4(a) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊20個原子時無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊24個原子時無規(guī)行走圖像多原子中心模擬（6個中心） 圖5-5(

35、a) 原子數(shù)為1000時，中心原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為1000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)為1000時，中心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為1000時，中心原子作用周邊20個原子時無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為1000時，中心原子作用周邊24個原子時無規(guī)行走圖像 圖5-6(a) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用周邊20個原子時

36、無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為5000時，中心原子作用周邊24個原子時無規(guī)行走圖像 圖5-7 (a) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為10000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)為10000時，中心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為10000時，中心原子作用周邊20個原子時無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為10000時，中心原子作用周邊24個原子時無規(guī)行走圖像 圖5-8(a) 原子數(shù)為20000時，中心原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為20000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)

37、為20000時，中心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為20000時，中心原子作用周邊20個原子時無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為20000時，中心原子作用周邊24個原子時無規(guī)行走圖像 圖5-9(a) 原子數(shù)為50000時，中心原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為50000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)為50000時，中心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為50000時，中心原子作用周邊20個原子時無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為50000時，中心原子作用周邊24個原子時無規(guī)行走圖像 圖5-10(a) 原子數(shù)為100000時，中心

38、原子作用周邊4個原子時無規(guī)行走圖像(b) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊8個原子時無規(guī)行走圖像(c) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊12個原子時無規(guī)行走圖像(d) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊20個原子時無規(guī)行走圖像(e) 原子數(shù)為100000時，中心原子作用周邊24個原子時無規(guī)行走圖像 1000 5000 15000 20000 40000 50000500000 圖5-11(f) 中心原子周邊為4時，原子數(shù)為1000 、5000、 15000 、20000 、40000 、500000個原子時無規(guī)行走圖像從圖5-1至5-4隨著中心原子作用周邊原子數(shù)的增多，樹枝狀分形結(jié)構(gòu)也同時在變細(xì)，而從5-5至5-10可以較為明顯的看出島的尺寸隨原子數(shù)增大而增大，并逐漸趨于團狀生長。同時，沉積速率越大在襯底上同時隨機行走的吸附原子越多，更容易相遇成核。從圖5-11的觀察和比較后可以看出，隨著原子數(shù)目的增加，襯底上膜管覆蓋率也隨著增加，膜管上樹枝狀分形結(jié)構(gòu)也在增加; 5.2三維圖象本文三維圖象是通過OpenGL框架在vb.2008下對上文所作的三維模擬進(jìn)行三維圖象顯示，并且整個三維圖像可以通過不同角度觀察，以便對膜管的多層生長進(jìn)行研究。5.2.1三維圖象 圖5-9(a) 單中心生長原子數(shù)為10