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1、有機(jī)鐵電薄膜電疲勞恢復(fù)特性研討有機(jī)鐵電薄膜電疲勞恢復(fù)特性研討 報(bào)告人:報(bào)告人: XXX 指點(diǎn)教師:指點(diǎn)教師: XXX 教授教授 報(bào)告日期:報(bào)告日期: 2021.6.1; 研討背景研討背景 鐵電性概述鐵電性概述 有機(jī)鐵電薄膜的極化疲勞失效問(wèn)題有機(jī)鐵電薄膜的極化疲勞失效問(wèn)題 有機(jī)鐵電薄膜的極化疲勞恢復(fù)特性有機(jī)鐵電薄膜的極化疲勞恢復(fù)特性 實(shí)驗(yàn)樣品制備實(shí)驗(yàn)樣品制備 AFM形貌表征形貌表征 紫外輻照對(duì)疲勞速率的影響紫外輻照對(duì)疲勞速率的影響 紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響 小結(jié)與討論小結(jié)與討論 低溫制備低溫制備IGZO薄膜薄膜 主要內(nèi)容;研討背景鐵電聚合物:相PVDF和共聚物P(VDF-
2、TrFE)優(yōu)點(diǎn):自發(fā)極化強(qiáng)度高極化穩(wěn)定性強(qiáng)極化翻轉(zhuǎn)時(shí)間短柔性、兼容性以及易制備性運(yùn)用:透明或柔性鐵電存儲(chǔ)器例:鐵電場(chǎng)效應(yīng)晶體管FeFET 鐵電隨機(jī)存儲(chǔ)器FeRAM存在的主要問(wèn)題:極化疲勞景象器件壽命極化疲勞嚴(yán)重限制了有機(jī)鐵電存儲(chǔ)器的商業(yè)化運(yùn)用,因此對(duì)于如何抑制或恢復(fù)疲勞從而提升器件性能的研討就很有意義!FeFET鐵電聚合物鐵電聚合物;鐵電性概述鐵電性是1921年J.瓦拉塞克首先發(fā)現(xiàn)的。主要特征:(1)在無(wú)外加電場(chǎng)下,偶極子具有自發(fā)極化;(2)在外加電場(chǎng)的作用下,偶極子可以發(fā)生翻轉(zhuǎn)。假好像時(shí)滿足這樣兩種屬性,我們就以為該資料具有鐵電性。在一個(gè)小區(qū)域內(nèi),各晶胞的自發(fā)極化方向一樣,這個(gè)小區(qū)域就稱為鐵
3、電疇。無(wú)外電場(chǎng)時(shí),宏觀極化強(qiáng)度等于零;外加電場(chǎng)時(shí),宏觀極化強(qiáng)度記為P。鐵電疇由一種取向形狀轉(zhuǎn)向另一種取向形狀稱為鐵電極化翻轉(zhuǎn)。鐵電疇在外加電場(chǎng)作用下的翻轉(zhuǎn)過(guò)程(無(wú)機(jī)鐵電資料)外加交變電場(chǎng)鐵電疇的電滯回線表示圖鐵電性鐵電性;極化疲勞失效問(wèn)題極化疲勞極化疲勞鐵電資料剩余極化隨著鐵電反轉(zhuǎn)次數(shù)的鐵電資料剩余極化隨著鐵電反轉(zhuǎn)次數(shù)的添加而逐漸降低的景象。添加而逐漸降低的景象。典型的P-V 電滯回線隨極化反轉(zhuǎn)次數(shù)的衰減過(guò)程鐵電薄膜在反復(fù)開(kāi)關(guān)后電滯回線變窄,剩余極化明顯下降,這就是典型的鐵電疲勞特性。一種典型的疲勞機(jī)理是電荷注入模型極化前,鐵電疇成無(wú)序陳列,為活性疇。外加極化電壓后,在反復(fù)的極化翻轉(zhuǎn)過(guò)程中,圈
4、套電荷注入并鉗制在鐵電疇的邊境,妨礙鐵電疇的翻轉(zhuǎn),成為非活性疇。隨著疲勞程度的深化,越來(lái)越多的鐵電疇被圈套電荷所鉗制而無(wú)法翻轉(zhuǎn),呵斥薄膜的剩余極化值進(jìn)一步的衰減,直至喪失鐵電性。前期研討闡明:在P(VDF-TRFE)的疲勞過(guò)程中,只需在極化翻轉(zhuǎn)的瞬態(tài),空間電荷才干被俘獲在鐵電疇的邊境,因此表現(xiàn)出抑制鐵電疇翻轉(zhuǎn)的作用。極化疲勞機(jī)理表示圖:(a)疲勞前 (b)疲勞中 (c)疲勞深化;極化疲勞恢復(fù)特性實(shí)驗(yàn)樣品制備實(shí)驗(yàn)樣品制備1配置3%和5%質(zhì)量分?jǐn)?shù)的P(VDF-TrFE)溶液;2清洗1cm1cm的玻璃基底,運(yùn)用掩模板在玻璃基上真空蒸鍍Al電極;3在玻璃基底上旋涂配置好的溶液,然后在140度溫度下退火
5、8小時(shí);4運(yùn)用對(duì)應(yīng)的掩模板鍍Au電極,樣品制備完成。電容構(gòu)造樣品表示圖鐵電薄膜的電學(xué)丈量安裝運(yùn)用Sawyer-Tower電路(a)極化翻轉(zhuǎn)電流 (b) P-V回線;極化疲勞恢復(fù)特性AFM形貌表征形貌表征P(VDF-TrFE)薄膜退火前后外表形貌圖40m40mP(VDF-TrFE)薄膜退火前后外表形貌圖5m5m大范圍掃描的情況下退火前后的外表形貌并沒(méi)有很明顯的區(qū)別,都能看到大顆粒的團(tuán)簇。掃描前后薄膜形貌發(fā)生了明顯的變化,退火前的大團(tuán)簇內(nèi)較平滑,而退火后的大團(tuán)簇那么是由一顆一顆的晶粒組成。闡明退火確實(shí)能添加鐵電薄膜的結(jié)晶度。;極化疲勞恢復(fù)特性紫外輻照對(duì)疲勞速率的影響紫外輻照對(duì)疲勞速率的影響在三組不
6、同實(shí)驗(yàn)條件下對(duì)鐵電薄膜進(jìn)展疲勞測(cè)試:1不經(jīng)任何處置直接進(jìn)展疲勞測(cè)試;2在紫外輻照下同時(shí)對(duì)樣品進(jìn)展疲勞測(cè)試;3紫外光照1h后再對(duì)其進(jìn)展疲勞測(cè)試。施加頻率為100Hz、幅度為51V的繼續(xù)雙極性方波使樣品疲勞;每隔一段時(shí)間,用頻率為1Hz,幅度為51V的三角波丈量其極化翻轉(zhuǎn)電流和電滯回線。實(shí)驗(yàn)中所用的紫外燈中心波長(zhǎng)為365nm,光強(qiáng)為100mW/。鐵電薄膜極化疲勞的丈量波形不同實(shí)驗(yàn)條件下鐵電薄膜的疲勞衰減特性曲線參照電荷注入模型,在紫外輻照下進(jìn)展疲勞時(shí),由于紫外輻照的光子能量大于P(VDF-TrFE)薄膜的帶隙能量,因此能激發(fā)產(chǎn)生空穴-電子對(duì),導(dǎo)致薄膜內(nèi)的載流子濃度添加,這些載流子添加了空間電荷與電
7、偶極子相互作用的時(shí)機(jī),從而導(dǎo)致更多的鐵電疇被鉗制而不能翻轉(zhuǎn),因此就產(chǎn)生了加速疲勞的過(guò)程。;極化疲勞恢復(fù)特性紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響按以下三種條件對(duì)疲勞后的樣品進(jìn)展實(shí)驗(yàn):1只需紫外輻照作用于樣品外表,不施加偏壓;2只對(duì)樣品施加兩倍于矯頑電壓的偏壓,無(wú)紫外輻照;3紫外輻照和外加偏壓同時(shí)作用于樣品。單位:初始Pr值疲勞后的Pr值疲勞后/始值恢復(fù)后的Pr值恢復(fù)后/初始值(a)0.03380.014843.8%0.016348.2%(b)0.03020.013645.0%0.013745.4%(c)0.04000.014335.8%0.026867.0%(d)0.03840.01
8、5339.8%0.028373.7% 鐵電疇未翻轉(zhuǎn)時(shí),紫外輻照hv=3.4eV激發(fā)的空穴-電子對(duì)與鉗制在鐵電疇壁的極性相反的圈套電荷復(fù)合后湮滅; 圈套電荷和鐵電疇壁相互作用產(chǎn)生的勢(shì)壘高度在0.87-1.53eV之間,紫外光同樣能有效的激活圈套電荷使其逃離圈套勢(shì); 在紫外輻照的過(guò)程中,被激活的圈套電荷逃逸出勢(shì)阱后需求一個(gè)驅(qū)動(dòng)力才干逃逸出整個(gè)鐵電薄膜,否那么,假設(shè)它們依然處于薄膜內(nèi),那么它們很能夠會(huì)重新被附近的勢(shì)阱俘獲。而外加電壓正好就提供了這種驅(qū)動(dòng)力。 消弱圈套電荷對(duì)鐵電疇的鉗制造用;極化疲勞恢復(fù)特性紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響輻照時(shí)間輻照時(shí)間將樣品置于紫外輻照的環(huán)境下,輻照
9、同時(shí)對(duì)樣品施加-51V的直流偏壓,紫外輻照和外加偏壓作用于樣品的總時(shí)長(zhǎng)為三小時(shí)。在紫外輻照的前期,恢復(fù)程度最快,在1500s左右恢復(fù)到最大值。由于紫外光強(qiáng)隨著透射入薄膜的深度而減弱,間隔被輻照外表越遠(yuǎn)的鐵電疇那么越難被激活,延伸紫外輻照的時(shí)間并不能讓鐵電性恢復(fù)到初始形狀。;紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響偏壓大小偏壓大小極化疲勞恢復(fù)特性 |Vbias |Vc , Vbias從-34.0V到-51V變化,與紫外輻照同時(shí)作用。0.0-4.0-17.0-25.5-34.0-42.5-51.02.45.98.5-2.26.37.711.241.137.138.940.743.337.7
10、39.748.551.963.834.056.958.571.87.414.824.9-6.720.520.832.1在保證鐵電薄膜不被擊穿的范圍內(nèi),| Vbias |越大,對(duì)被激活的圈套電荷的驅(qū)動(dòng)力就越大,因此能使恢復(fù)的效果更好。當(dāng)外加偏壓略小于矯頑電壓時(shí),紫外輻照對(duì)鐵電薄膜影響主要表現(xiàn)為加速疲勞效應(yīng)。緣由:當(dāng)偏壓略低于矯頑電壓時(shí),鐵電膜長(zhǎng)期處于鐵電疇極化翻轉(zhuǎn)形狀開(kāi)關(guān)時(shí)間可達(dá)秒,使得空間電荷包括電極注入的空間電荷以及紫外輻照產(chǎn)生的電子-空穴對(duì)被鉗制在鐵電疇壁的時(shí)機(jī)添加,從而最終導(dǎo)致鐵電疲勞。;紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響偏壓極性偏壓極性在此輪實(shí)驗(yàn)中,運(yùn)用的樣品由質(zhì)量分?jǐn)?shù)為
11、5%左右的P(VDF-TrFE)溶液旋涂退火制備而成,相應(yīng)的膜厚添加至680nm左右,矯頑電壓添加至35V左右,我們運(yùn)用幅度為68V、頻率為1Hz的三角波形對(duì)樣品進(jìn)展疲勞。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果我們可推論:在紫外輻照致使極化疲勞恢復(fù)的過(guò)程中,電子扮演了比空穴更重要的角色,這些圈套電子被紫外輻照重新激活,或者與紫外輻照激發(fā)的空穴-電子對(duì)的空穴相結(jié)合。紫外光透入鐵電聚合物薄膜的強(qiáng)度隨著薄膜厚度的添加而減弱,所以被激活的電子在頂電極附近區(qū)域更容易發(fā)生集聚,正向偏壓正好能使這些頂電極附近區(qū)域的電子快速直接逸出鐵電薄膜,而負(fù)偏壓那么使這些電子需求經(jīng)過(guò)整個(gè)薄膜并穿透底電極才干逸出,這個(gè)過(guò)程將需求耗費(fèi)更多的能量。極化
12、疲勞恢復(fù)特性;紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響紫外輻照對(duì)疲勞恢復(fù)的影響紫外光強(qiáng)紫外光強(qiáng)紫外光的強(qiáng)度將會(huì)直接對(duì)極化疲勞的恢復(fù)程度產(chǎn)生影響,由于光強(qiáng)越強(qiáng)就意味著能激活薄膜內(nèi)遠(yuǎn)離被輻照外表的鐵電疇壁的圈套電荷,因此將進(jìn)一步的消弱圈套電荷對(duì)鐵電疇翻轉(zhuǎn)的抑制造用。極化疲勞恢復(fù)特性;關(guān)于多次疲勞恢復(fù)的研討關(guān)于多次疲勞恢復(fù)的研討極化疲勞恢復(fù)特性疲勞恢復(fù)后的樣品再次疲勞會(huì)怎樣?再次疲勞后同樣運(yùn)用紫外輻照外加偏壓處置能否還能使極化恢復(fù)?對(duì)恢復(fù)后的樣品進(jìn)展第二次疲勞測(cè)試時(shí),鐵電薄膜表現(xiàn)出比第一次更快的疲勞速率;而再次對(duì)鐵電薄膜進(jìn)展恢復(fù)處置,最終相對(duì)恢復(fù)值也要低于第一次恢復(fù)的相對(duì)值。這闡明紫外輻照對(duì)疲勞后的鐵電薄膜有一定的
13、恢復(fù)作用,但是每次疲勞都會(huì)對(duì)薄膜內(nèi)部構(gòu)造呵斥一些不可恢復(fù)的缺陷。;小結(jié)與討論小結(jié)與討論紫外輻照對(duì)鐵電聚合物薄膜內(nèi)部的影響主要包括兩部分:一是紫外輻照激發(fā)出空穴-電子對(duì),從而導(dǎo)致載流子濃度的添加。一方面這些載流子能夠被鐵電疇壁與圈套電荷間的勢(shì)阱俘獲,從而表現(xiàn)出加速疲勞的效應(yīng);另一方面也能夠與鐵電疇壁的異性圈套電荷復(fù)合湮滅成光子,最終表現(xiàn)出促進(jìn)極化疲勞恢復(fù)的作用。二是紫外輻照能激活鐵電疇壁的圈套電荷而使其逃逸出勢(shì)阱,紫外光越強(qiáng),越多的圈套電荷能被激活。外加偏壓那么提供驅(qū)動(dòng)力,使被激活的圈套電荷能迅速運(yùn)動(dòng)出鐵電薄膜外部。不擊穿鐵電薄膜的前提下,偏壓值越大,驅(qū)動(dòng)力越大;鐵電薄膜極化疲勞的相對(duì)恢復(fù)依賴于
14、偏壓的極性,頂電極加正極性的偏壓恢復(fù)程度好于負(fù)極性的偏壓。我們知道,在P(VDF-TRFE)的疲勞過(guò)程中,只需在極化翻轉(zhuǎn)的瞬態(tài),空間電荷才干被俘獲在鐵電疇的邊境,因此表現(xiàn)出抑制鐵電疇翻轉(zhuǎn)的作用。 極化疲勞時(shí)鐵電疇翻轉(zhuǎn),紫外輻照主要表現(xiàn)出加速疲勞作用。極化疲勞時(shí)鐵電疇翻轉(zhuǎn),紫外輻照主要表現(xiàn)出加速疲勞作用。 疲勞后紫外輻照疲勞后紫外輻照+大于大于/小于矯頑電壓的直流偏壓,無(wú)鐵電疇小于矯頑電壓的直流偏壓,無(wú)鐵電疇翻轉(zhuǎn),主要表現(xiàn)出促進(jìn)極化疲勞恢復(fù)的作用。翻轉(zhuǎn),主要表現(xiàn)出促進(jìn)極化疲勞恢復(fù)的作用。 疲勞后紫外輻照疲勞后紫外輻照+略小于矯頑電壓的直流偏壓,有緩慢的鐵電略小于矯頑電壓的直流偏壓,有緩慢的鐵電疇
15、翻轉(zhuǎn),主要表現(xiàn)出加速極化疲勞的作用。疇翻轉(zhuǎn),主要表現(xiàn)出加速極化疲勞的作用。極化疲勞恢復(fù)特性;小結(jié)與討論小結(jié)與討論-印記效應(yīng)印記效應(yīng)當(dāng)鐵電薄膜長(zhǎng)期處于一個(gè)極化形狀后,在外加反向電壓的作用下向相反的極化形狀轉(zhuǎn)變時(shí)往往需求更高的電壓,即鐵電薄膜構(gòu)成了一種堅(jiān)持原有極化形狀的“惰性,仍趨向于停留在原來(lái)的形狀,這種效應(yīng)被稱為印記效應(yīng),表如今電滯回線上,就是電滯回線橫向不對(duì)稱,沿電壓發(fā)生了偏移。印記失效景象界面屏蔽模型:(a)正向脈沖寫(xiě)入形狀;(b)堅(jiān)持形狀極化疲勞恢復(fù)特性;低溫制備IGZO薄膜鐵電場(chǎng)效應(yīng)晶體管鐵電場(chǎng)效應(yīng)晶體管(FeFET)構(gòu)造簡(jiǎn)單構(gòu)造簡(jiǎn)單存取速度快存取速度快 200 ns任務(wù)電壓低任務(wù)電壓
16、低1.0-5.0V非破壞性讀出非破壞性讀出作為一種理想的存儲(chǔ)器是未來(lái)存儲(chǔ)器的開(kāi)展方向。作為一種理想的存儲(chǔ)器是未來(lái)存儲(chǔ)器的開(kāi)展方向。目前比較搶手的研討,采用目前比較搶手的研討,采用IGZO、IZO等氧化物半導(dǎo)體作為溝等氧化物半導(dǎo)體作為溝道層、道層、P(VDF-TrFE)作為柵極絕緣層勝利制備出作為柵極絕緣層勝利制備出FeFET。普通運(yùn)用溶膠普通運(yùn)用溶膠-凝膠法制備凝膠法制備IGZO薄膜具有低本錢,均勻性較好薄膜具有低本錢,均勻性較好等優(yōu)點(diǎn),但是溶膠等優(yōu)點(diǎn),但是溶膠-凝膠法的成膜過(guò)程需求在相對(duì)較高的溫度環(huán)凝膠法的成膜過(guò)程需求在相對(duì)較高的溫度環(huán)境下完成,這就限制了有機(jī)襯底例如聚酰亞胺即境下完成,這就
17、限制了有機(jī)襯底例如聚酰亞胺即PI在高性在高性能柔性電子器件制造中的運(yùn)用。能柔性電子器件制造中的運(yùn)用。2021年,Yong-Hoon Kim 和Jae-Sang Heo等研討者發(fā)表了新的室溫制備非晶金屬氧化物半導(dǎo)體薄膜的方法,即利用深紫外光90%253.7nm&10%184.9nm輻照替代高溫退火過(guò)程,來(lái)激活溶膠-凝膠薄膜使其成為高性能的穩(wěn)定的非晶金屬氧化物半導(dǎo)體薄膜。深紫外光輻照導(dǎo)致的光化學(xué)激活反響能使氧化物半導(dǎo)體薄膜到達(dá)高效凝結(jié)和致密的效果。電容存儲(chǔ)構(gòu)造表示圖深紫外輻照時(shí),IGZO薄膜內(nèi)的碳、氧含量迅速減少,高能量的深紫外光子hv促使薄膜內(nèi)的烷氧基團(tuán)發(fā)生光化學(xué)分解,同時(shí)激活金屬和氧原子,促使其構(gòu)成M-O-M網(wǎng)狀構(gòu)造,從而起到緊縮氧化物薄膜的作用,最終構(gòu)成致密的IGZO薄膜。;低溫制備IGZO薄膜AFM形貌表征形貌表征未處置高溫退火深紫外輻照高溫退火和深紫外輻照都能使IGZO薄膜致密化;低溫制備IGZO薄膜透射率測(cè)試透射率測(cè)試在可見(jiàn)光區(qū)域,IGZO薄膜表現(xiàn)出良好的透明性。;低溫制備IGZO薄膜C-V曲線測(cè)試曲線測(cè)試高溫退火深紫外輻照表現(xiàn)出較明顯的N型半導(dǎo)體的C-V曲線特征,但是深紫外輻照制備的IGZO薄膜性能較差。;缺乏之處缺乏之處由
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