量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng) (1)

1、上海交通大學(xué) 碩士學(xué)位論文 量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng) 姓名:陳雪歐 申請學(xué)位級別:碩士 專業(yè):理論物理 指導(dǎo)教師:雷嘯霖;董兵 20080201量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng)摘 要使用非平衡格林函數(shù)方法和 Anderson 模型, 本文主要從理論上研 究了量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng)。 主要研究了兩種系統(tǒng), 一種是有機(jī)分子 制備的單量子點系統(tǒng), 另一種是半導(dǎo)體制備的雙能級量子點系統(tǒng)。 在 前一個系統(tǒng)中我們考慮了單一模式的電聲子耦合, 而在第二個系統(tǒng)中 我們沒有考慮電聲子耦合, 但是考慮了庫侖作用的影響。 論文目的在 于解釋量子點系統(tǒng)的熱電特性, 為設(shè)計和實現(xiàn)具有優(yōu)良性能的量子器 件提供物理模型和理論依據(jù)。在本文第一

2、章中, 簡單介紹了介觀系統(tǒng)和量子點的一些基本知識, 并且回顧了近幾年量子點方面的研究進(jìn)展, 同時還對主要的理論工具 非平衡格林函數(shù)的工作原理進(jìn)行了簡單的介紹, 并且介紹了主要 的描述熱電效應(yīng)的物理量。在第二章中, 我們研究了雙能級量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng), 研究中 我們考慮了庫侖作用的影響。 作為研究的重點, 我們探討了不同情況 下系統(tǒng)的熱流。 我們發(fā)現(xiàn), 在某種情況下, 系統(tǒng)的熱流會呈現(xiàn)出強(qiáng)烈的 非對稱性, 顯示出了一種熱整流效應(yīng)。 我們詳細(xì)的分析了這種效應(yīng)產(chǎn) 生的原因, 發(fā)現(xiàn)主要是由于左右電極與中間兩個能級的耦合為非對稱 所致。 只有在系統(tǒng)的上能級導(dǎo)通、 而下能級阻塞的情況下, 這種熱整流 效

3、應(yīng)才會出現(xiàn)。 同時, 庫侖作用也對這種效應(yīng)有很大影響, 至少在比較 大的庫侖作用下, 系統(tǒng)才會有比較明顯的熱整流效應(yīng)。在第三章中, 我們研究了單量子點系統(tǒng)在考慮電聲子耦合情況時 候的熱電效應(yīng)。 我們研究了線性條件下系統(tǒng)的電導(dǎo)、 熱電勢和熱導(dǎo), 發(fā) i 現(xiàn)電聲子耦合對于上述諸物理量的總體行為趨勢沒有影響, 但是在強(qiáng) 耦合強(qiáng)度下, 電導(dǎo)和熱導(dǎo)的峰值會顯著下降。 我們還研究了非平衡條 件下系統(tǒng)的電流和微分電導(dǎo)。 在左右電極之間施加一個偏壓時, 我們 發(fā)現(xiàn), 系統(tǒng)的電流會呈現(xiàn)臺階狀的增加, 導(dǎo)致微分電導(dǎo)呈現(xiàn)周期性的 峰值, 且峰值從中間向兩邊呈減小趨勢。 但是在強(qiáng)電聲子作用下, 電流 反而會被抑制,

4、電導(dǎo)的峰值從中間向兩邊呈增加趨勢, 這些現(xiàn)象是由 于 Franck-Condon 阻塞引起的。第四章給出了本論文的結(jié)論。關(guān)鍵詞:量子點, 熱電效應(yīng), 熱整流效應(yīng), 電聲子作用 ii Thermoelectric Eect of Quantum Dot SystemABSTRACTIn this thesis, we carried out theoretical investigations on thermoelectric eect of an interacting quantum dot with tunnel-coupling to two electrodes by means o

5、f Keldyshs nonequilibrium Green function technique and the Anderson-type Hamil-tonian. Here our investigations focused on two kinds of systems. One is a single molecular quantum dot, and the other is a semiconductor two-level quantum dot system. In the rst system we considered the electron-phonon in

6、teraction (EPI between electrons and a single mode phonon. In the second system we considered the Coulomb interaction between electrons in the two energy levels. Our aim is to explore the thermoelectric eect of quantum dot system, and to obtain some valuable insights in designing new nanoscale quant

7、um thermoelectric devices with optimal properties.In chapter 1, we introduced some basic knowledge of mesoscopic system and re-viewed the recent development of research on quantum dot system. In this chapter, we also briey introduced the main theoretical method used in this thesis, nonequi-librium G

8、reen function technique, and the main physical quantities used to describe thermoelectric eect.In chapter 2, we investigated the nonlinear thermoelectric eect of a two-level quantum dot system with inter-level Coulomb interaction. We calculated the nonlin-ear heat current through the quantum dot whe

9、n a temperature dierence is applied between the two electrodes, and found that in some cases the heat current displays a strong asymmetrical behavior, which indicates a thermal rectication eect. We analyzed further this eect in detail, and ascribed it to the asymmetrical couplings between two electr

10、odes and two levels:only when the upper level is open for trans-port and meanwhile the lower level is blocked, the rectication eect may occur. iii Besides, our numerical calculations shown that the strong Coulomb interaction is necessary for the appearance of the rectication eect.In chapter 3, we in

11、vestigated the thermoelectric eect of a single level quantum dot with EPI by examining conductance, thermopower and thermal conductance of the quantum dot in the linear regime. It is shown that the strong EPI obviously decreases the linear conductance and thermal conductance. We also calculated the

12、nonlinear current when a bias voltage is applied between two electrodes, and found that the tunneling current exhibits a stepwise behavior due to phonon-assisted tunneling. In the case of strong EPI, the current at weak bias-voltage range is signicantly suppressed owing to the Franck-Condon blockade

13、.KEY WORDS:Quantum dot, thermoelectric eect, heat rectication eect, electron-phonon interaction iv 上海交通大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明:所呈交的學(xué)位論文, 是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下, 獨立進(jìn)行研究工作所取得的成果。 除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外, 本論文不包含任何其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成 果。對本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個人和集體,均已在文中以明 確方式標(biāo)明。本人完全意識到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。學(xué)位論文作者簽名:陳雪歐日期:2008年 2月 25日上海交通大學(xué)學(xué)位論文版權(quán)使用授

14、權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī) 定,同意學(xué)校保留并向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和 電子版,允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)上海交通大學(xué)可以將 本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索,可以采 用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。保密 ,在 年解密后適用本授權(quán)書。 本學(xué)位論文屬于不保密 。 (請在以上方框內(nèi)打“ ” 學(xué)位論文作者簽名:陳雪歐 指導(dǎo)教師簽名:雷嘯霖 日期:2008年 2月 25日 日期: 2008年 2月 25日第一章 緒論介觀系統(tǒng) (Mesoscopicsystem 一詞第一次是由 van Kampen 在 1976年關(guān)于隨機(jī)

15、 過程的文章中提到的 1。 從它的名稱可以知道, 介觀系統(tǒng)是介于微觀和宏觀之間 的系統(tǒng), 其典型尺寸的量級為納米, 因此介觀系統(tǒng)的基礎(chǔ)研究對于當(dāng)前熱門的納 米科學(xué)發(fā)展有著極為重要的意義。 它和宏觀系統(tǒng)以及微觀系統(tǒng)既有區(qū)別又有相同 之處。 和宏觀系統(tǒng)的相同之處在于, 它們都含有很多的分子和原子, 和微觀系統(tǒng)的 相同之處則在于它們都需要用量子理論來加以描述和研究。 我們知道, 在量子力 學(xué)中, 人們用波函數(shù)來描述系統(tǒng)的狀態(tài), 而波函數(shù)包含了相位信息, 遵從波的疊加 原理, 因而有一系列與相位相聯(lián)系的波動現(xiàn)象, 例如干涉、 衍射等等, 這是量子力 學(xué)與經(jīng)典力學(xué)最根本的區(qū)別。 宏觀系統(tǒng)由于空間尺度遠(yuǎn)大

16、于德布羅意波長, 因此 粒子的狀態(tài)波函數(shù)缺乏足夠的相位相關(guān)性, 或者說相位不相干, 因此物理量與相 位之間相聯(lián)系的量子特性, 由于統(tǒng)計平均的結(jié)果而被掩蓋, 可以用經(jīng)典力學(xué)來描 述。 而介觀系統(tǒng)雖然也含有大量粒子, 但是它的物理尺度小, 達(dá)到了納米的量級, 小于體系的相位相干長度 L , 從而體系載流子波函數(shù)的相干性得以保持, 因此必 須用量子理論來描述。 相位相干長度 L , 是指粒子在完全失去相位相干性之前所 傳播的平均距離, 反映了粒子保持相位相干性的最大范圍, 通常用粒子的非彈性 散射平均自由程來定義。 實質(zhì)上在文獻(xiàn)上, 正是定義尺度相當(dāng)于或者小于 L 的小 尺度體系稱做介觀系統(tǒng) 2。由

17、于介觀系統(tǒng)的上述特點, 因此其物理性質(zhì)有了很多新的特性, 例如傳導(dǎo)電子 的量子干涉現(xiàn)象 3、 庫侖阻塞 4、 AB(Aharonov-Bohm效應(yīng) 5、 Kondo (近藤 效應(yīng) 68等。 實際上, 由于介觀系統(tǒng)的尺度已經(jīng)小到失去了宏觀系統(tǒng)通常具有的 自平均性, 即物理量相對漲落的大小不趨于零, 因此其物理量以具有某種普適性 的量子漲落為特征。 從實驗角度來講, 相位相干長度 L 隨著溫度的降低而升高 9, 對正常金屬而言, 在低溫下其量級可以達(dá)到微米量級。 介觀系統(tǒng)的尺度可以達(dá)到 如此之大, 具有重要的意義。 一方面這個尺度如此之大, 幾乎就是宏觀尺度, 可以 很容易在實驗室制作這樣的樣品;

18、 另一方面, 如前所述, 它又具有量子力學(xué)的特 征。 于是介觀系統(tǒng)同時成為理論物理學(xué)家和實驗物理學(xué)家共同關(guān)注的領(lǐng)域。 而更 1為重要的是, 當(dāng)前微加工技術(shù)已經(jīng)達(dá)到了納米量級, 屬于介觀尺度, 以經(jīng)典理論為 基礎(chǔ)的傳統(tǒng)的電子器件已經(jīng)日益接近其工作原理的物理極限, 量子效應(yīng)越來越多 的顯示出其作用, 因此對于介觀系統(tǒng)的研究, 自然而然成為了當(dāng)前的一個熱點。通常的介觀結(jié)構(gòu)有低維的量子井、 量子線、 零維的量子點 10和其它納米結(jié) 構(gòu), 它們都是由人們在某個或者某幾個方向上對電子的運動施加限制而制成的。 對于普通的電子, 在空間上有三個自由度。 如果在某個方向上對電子加以限制, 例 如只讓電子在納米量

19、級的范圍內(nèi)活動, 那么在這個方向上電子的運動就會呈現(xiàn)出 明顯的量子特性, 成為二維的電子氣。 如果在兩個方向上都加以限制, 則成為一維 的量子線結(jié)構(gòu)。 如果在三個方向上都加以限制, 則成為所謂的量子點結(jié)構(gòu)。 在量子 點系統(tǒng)當(dāng)中, 由于三個維度都受到限制, 能級呈現(xiàn)分裂的量子態(tài), 量子點俘獲和釋 放的電荷量是以電子電荷整數(shù)倍的量子化方式, 并在輸運過程中表現(xiàn)出許多新穎 的量子化輸運。 例如對于一種尺度小于 100納米的典型的半導(dǎo)體量子點, 由于維度 的限制, 量子點內(nèi)會形成零維的離散能級, 有限個電子, 通常是零到幾百個電子, 填充在這些能級上, 有點像原子的電子殼層結(jié)構(gòu), 因此量子點又被稱為

20、“人造原 子” 11。 不過在這么小的尺度之內(nèi), 電子之間的庫侖作用相當(dāng)大, 只有提供一定 的充電能 (Charging energy e 2/2C , 其中 C 是量子點的等效電容, 才能夠向量子 點內(nèi)注入一個電子。 當(dāng)環(huán)境的溫度 k B T 小于充電能時, 電子不能由熱運動提供的能 量進(jìn)入量子點, 而只能通過人為手段提供能量注入電子, 于是此時量子點內(nèi)部的 電子數(shù)目是固定的, 而且是人為可調(diào)的, 并且量子點外部形狀可變, 自然成為將來 量子器件理想的可選對象。量子點系統(tǒng)具有很多新穎的特性, 例如上面提到的庫侖阻塞現(xiàn)象。 當(dāng)環(huán)境溫 度的特征能量 k B T 高于充電能時, 熱運動會造成量子點

21、內(nèi)電子數(shù)量的漲落, 電子可 以連續(xù)的通過量子點, 從而形成連續(xù)的電流。 而當(dāng) k B T 小于充電能時, 這時候環(huán)境 的溫度很低, 只有電極的費米面比量子點內(nèi)的能級高出一個充電能時, 才可能有 電子進(jìn)入量子點, 否則電子就不能進(jìn)入量子點, 電流被阻斷。 這種現(xiàn)象就被稱為庫 侖阻塞 4,12。 調(diào)節(jié)電極上的電壓, 可以使得電子一個一個地通過量子點, 因此這 樣的系統(tǒng)也被稱為單電子晶體管 (SingleElectron Transistor 。從實驗角度來說, 在上世紀(jì)九十年代以前, 由于實驗技術(shù)的限制, 只能制作出 二維的電子氣結(jié)構(gòu) 2。 近十幾年來, 由于技術(shù)的進(jìn)步, 量子點已經(jīng)可以制造, 并

22、且 2其制造水平提升迅速, 通常實驗室里制造的量子點主要是半導(dǎo)體量子點和分子量 子點。 半導(dǎo)體量子點的一個制造方法是基于半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu) (heterostructure 界 面二維電子氣點接觸的工藝。 這種方法的好處在于容易控制量子點的形成, 容易 對某個量子點進(jìn)行測量, 并且通過調(diào)節(jié)電極上的偏壓, 可以很容易地調(diào)節(jié)量子點 的各種參數(shù), 例如能級間距、 耦合強(qiáng)度、 庫侖作用大小等等。 這種方法便于研究量 子點的各種性質(zhì), 還可以實現(xiàn)許多物理模型以及串并聯(lián) 1317等不同結(jié)構(gòu)的量子 點, 其工藝已經(jīng)日漸成熟, 成為了半導(dǎo)體量子點的主流制造方法。 分子量子點則主 要是將單個或者少數(shù)幾個分子與電極相

23、連所制成的電子輸運器件。 這其中的分子 可以是足球烯 C 60這樣的單分子, 也可以是碳納米管這樣的有機(jī)大分子。 與半導(dǎo)體 量子點相比, 分子量子點所具有的特點非常鮮明, 它的能級間距和充電能都很大, 而且各種相互作用非常強(qiáng), 例如庫侖相互作用和電聲子相互作用等, 因此在這類 分子量子點的輸運過程中往往可以觀察到豐富的強(qiáng)關(guān)聯(lián)現(xiàn)象和電聲子耦合現(xiàn)象。 由于它的這種特性, 近幾年來, 分子量子點也得到了深入的研究, 例如已經(jīng)有人制 造出了 C 140這樣的單分子 18。關(guān)于熱電效應(yīng), 最為人們熟知的就是溫差電現(xiàn)象 19:如果將一塊與外界隔離 的金屬兩端施加一個溫度差, 那么實驗觀測到, 在金屬的兩端

24、會有一個電壓存在。 由于金屬與外界處于絕緣狀態(tài), 不可能有電流從金屬的一段流向另一端, 因此這 種現(xiàn)象是金屬的一種內(nèi)在的屬性導(dǎo)致的。描述系統(tǒng)的熱電效應(yīng), 最重要的是兩個特征參數(shù):熱電勢 S (Thermopower和 熱 導(dǎo) 率 (ThermalConductance 。其 中 熱 電 勢 也 被 稱 為 賽 貝 克 (Seebeckcoe-cient 系數(shù)。 它們的定義如下:S = V TJc =0 T 0 V 0= J h TJ c =0 T 0這里的 T, V 分別表示左右電極的溫差和電壓差。 熱電勢反映了系統(tǒng)在熱信號的 微小變化之下所產(chǎn)生的電信號的大小, 而熱導(dǎo)率則描述了系統(tǒng)熱流對于左

25、右電極 之間溫度差的反應(yīng)程度, 意即兩端的熱能之差, 實驗上即由溫差來表示。 其中的條 件 J c =0表示系統(tǒng)始終處于電流為零的狀態(tài)。 3對于量子點這種介觀體系的熱電效應(yīng)研究, 以前主要集中在研究線性熱電勢 上面。 以往的研究表明 2022, 對于量子點系統(tǒng), 其熱電勢隨兩邊電極的變化會 呈現(xiàn)一種 “鋸齒” 的振蕩, 而且振蕩的次數(shù)與量子點體系的能級數(shù)目相同。 不過對 于系統(tǒng)在非線性條件下的熱流以及熱導(dǎo)率, 則少見報道 23。 因此在本論文中我們 主要研究的就是介觀量子點系統(tǒng)的熱流及其熱導(dǎo)率, 希望給將來制作性能優(yōu)良的 量子器件提供理論基礎(chǔ)。描述介觀系統(tǒng)的輸運性質(zhì),從方法上來講,在近幾年來主

26、要有率方程方 法 24,25、 重整化群方法 3,26、 散射矩陣方法以及非平衡格林函數(shù)方法 27。 其 中非平衡格林函數(shù)輸運理論是在上世紀(jì)九十年代由 Meir 和 Wingreen 發(fā)展出來的, 這套理論現(xiàn)在應(yīng)用得相當(dāng)普遍, 成功地描述了無相互作用共振能級、 有電聲子相 互作用以及存在電子間庫侖相互作用等系統(tǒng)的輸運問題。 本文的研究也以這套理 論為基礎(chǔ)。 它的主要原理是從 Anderson 型 28的哈密頓量出發(fā):這里 H c 描述左右兩個電極, H cen 描述中間的量子點區(qū)域。 假設(shè)量子點中含有多個 無相互作用的能級, 它們的表達(dá)式分別寫為:H c =k , L,R k c k ck H

27、 cen = n n c ncn這里 c k , c n 分別代表電極 和量子點 n 的湮滅算符, k , n 則代表電極和量子點內(nèi) 的能級的能量大小。H T 代表左右電極與中間區(qū)域的相互作用, 這一項通常需要對應(yīng)于具體考慮的 系統(tǒng)。 以通常的耦合相互作用為例, 表達(dá)式可以寫為:H T = k L,R n V k ,nc k 于是通過這一系統(tǒng)從左邊流向中間區(qū)域的電流表達(dá)式可以寫為:J cL= e N L 4= ieH, N L = iek L,RnV k ,n c k cn+H . c .然后定義一組 lesser 格林函數(shù):G < n, k (t t =i c k (t cnG <

28、; k ,n (t t =i c n(t ck 電流表達(dá)式可以寫為:J c L =2eRek L,RnV k ,nG <n, k (t, t 接下來的問題就是求解上述 lesser 格林函數(shù)了。 寫出上述時序格林函數(shù)所滿足的運 動方程, 然后利用分析連續(xù)性 (Analytical Continuation 29, 可以得到它的表達(dá) 式 :G < m, k (t t =ndt 1V k ,nG rmn(t t 1 g <k (t 1 t +G <mn(t t 1 g ak (t 1 t 對上式作傅立葉變換, 可以得到頻率空間的格林函數(shù)表達(dá)式:G < m, k ( =

29、nV k ,nG rmn( g <k ( +G <mn( g ak (代入到上式中, 可以得到電流的表達(dá)式為:J c L =ied2TrL (G <( +f L (G r ( G a (這里 f L ( 是定義在左電極上的費米分布函數(shù), G r , G a , G <都是定義在中間介觀區(qū) 域的格林函數(shù)。 L ( 是展寬矩陣, 其定義式為:L (k mn =2 L (k V ,n(k V ,m其中 (k 是左邊電極的態(tài)密度。 5同樣地,只要把上述表達(dá)式中的” L “全部換成” R “,就可以得到從右 邊電極流向中間介觀區(qū)域的電流。在穩(wěn)態(tài)時,流經(jīng)整個介觀系統(tǒng)的電流應(yīng)該為 J

30、 c =(J c L J cR/2, 容易得到其最終表達(dá)式為:J c = ie2d2TrL ( R ( G <(+f L (L ( f R (R ( G r ( G a (這樣, 電流的最終表達(dá)式就可以表示為介觀區(qū)域的格林函數(shù)和左右電極的性質(zhì), 而求解電流的重點則在于求解其中介觀區(qū)域的推遲格林函數(shù) G r ( 。同樣地, 我們也可以求出系統(tǒng)熱流的表達(dá)式, 其形式為:J h L =ied2( µL TrL (G <( +f L (G r ( G a (這里 J hL表示從左邊電極流向中間介觀區(qū)域的熱流。 把上述表達(dá)式中的” L “全部換 成” R “, 就可以得到從右邊電極

31、流向中間介觀區(qū)域的熱流。 需要注意的是, 這里 的項 µL 表示能量值從該電極的化學(xué)勢開始計算。 這是因為我們假設(shè)左右電極 都是所謂的 “費米?！?, 即包含無窮個電子, 多一個電子或者少一個電子對它的整 體性質(zhì)沒有影響, 于是在考慮它的能量增加的時候, 我們需要考慮它相對于平衡時候的增加值。 在穩(wěn)態(tài)時, 流經(jīng)整個介觀系統(tǒng)的電流應(yīng)該為 J h =(J h L J h R/2。有了電流、 熱流的表達(dá)式, 我們就可以對系統(tǒng)的電輸運、 熱輸運性質(zhì)進(jìn)行深入 的研究了。 不過事情并不像想象的那么簡單, 因為推遲格林函數(shù) G r ( 的求解往往 非常復(fù)雜, 需要對具體的系統(tǒng)進(jìn)行具體的研究。 通常

32、對于簡單系統(tǒng), 格林函數(shù)還比 較好求, 對于稍微復(fù)雜一點的系統(tǒng), 例如只有兩個能級的量子點系統(tǒng), 求解格林函 數(shù)的過程中往往需要求解一組自洽 (Self-Consistent的方程組, 這時候只能采取數(shù) 值計算的方法來得出結(jié)果, 我們的研究也正是基于此, 在后面的章節(jié)中我們還會 有更為詳細(xì)的說明。本論文計劃深入研究介觀量子點系統(tǒng)的輸運性質(zhì), 其主要研究重點將放在量 子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng)上。 在第一章, 我們已經(jīng)對研究對象介觀系統(tǒng)和量子點進(jìn)行 了簡單介紹, 并且還介紹了我們進(jìn)行研究的主要理論工具非平衡格林函數(shù)理 論。 在第二章, 我們將對雙能級量子點體系的熱電效應(yīng)進(jìn)行研究, 研究中我們將考 6慮庫

33、侖相互作用的影響。 在第三章, 我們將對單量子點體系的熱電效應(yīng)進(jìn)行研究, 其中我們將考慮電聲子耦合作用的影響。 在最后一章, 我們對全文進(jìn)行總結(jié)。 7第二章 雙能級量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng)自從上個世紀(jì)六十年代半導(dǎo)體晶體管發(fā)明以來,一直到最近 Intel 公司制造 出 45納米晶體管芯片, 傳統(tǒng)的使用電子來進(jìn)行邏輯操作的微處理器的器件集成度 一直按照 Moore 定律增加:芯片中所使用的晶體管數(shù)量每 18個月到兩年就增加一 倍, 計算處理能力也隨之提升一倍。 但隨著器件尺寸的日漸縮小, 能量耗散成為 了 Moore 定律的最大障礙, 20%現(xiàn)代處理器芯片消耗的能量是被浪費掉的。 而且量 子效應(yīng)開始變

34、得越來越重要, 量子效應(yīng)的影響不能夠被忽略。 因此現(xiàn)在人們普遍 認(rèn)為以傳統(tǒng)的電子學(xué)為基礎(chǔ)的硅工業(yè)正漸漸的接近其物理極限。 眾所周知, 當(dāng)前 的半導(dǎo)體技術(shù)都是建立在宏觀輸運理論的基礎(chǔ)上, 它是大量非相干載流子的統(tǒng)計 平均效應(yīng)。 而器件的小型化要求使得其尺寸已逐步接近或進(jìn)入介觀領(lǐng)域, 這時需 要相應(yīng)的介觀輸運理論作為基礎(chǔ), 這些正是我們當(dāng)前研究的課題。我們知道, 傳統(tǒng)的處理芯片功率上升的手段是降低芯片的操作電壓, 但由于熱 漲落效應(yīng), 這個電壓已經(jīng)接近它的極限了。 因此對于介觀領(lǐng)域的熱電效應(yīng)研究, 尤 其對在一定的偏壓下器件產(chǎn)生的電流及熱流的研究, 就顯得特別重要了。 我們?nèi)?果能夠更加精細(xì)地控制

35、電流及熱流的產(chǎn)生及傳導(dǎo), 那么就極有可能制造出更為精 細(xì)的器件, 從而提高計算機(jī)的處理能力。 實際上最近幾年來, 國內(nèi)外的很多學(xué)者對 于這種基于量子點的介觀系統(tǒng)的理論研究已經(jīng)進(jìn)行得很多, 例如對介觀系統(tǒng)的各 種效應(yīng), 譬如近藤效應(yīng) (Kondo eect 27,30、 AB(Aharonov-Bohm效應(yīng) 5,31、 聲子輔助遂穿電流 25,32、 整流效應(yīng) 33,34等等。 不過這些研究往往更加注重輸 運電流方面的性質(zhì), 對于熱流方面的研究涉及得不多。 從研究的對象結(jié)構(gòu)來看, 由 于單能級系統(tǒng)的性質(zhì)比較簡單, 往往不容易達(dá)到期望的效果, 眾多的研究都把研 究重心放在更為復(fù)雜的雙能級量子點系統(tǒng)

36、之上, 期望能夠在復(fù)雜結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上發(fā) 現(xiàn)若干新的性質(zhì), 本章所討論的范圍也局限于雙能級量子點系統(tǒng)。從實驗的角度來看, 近年來由于技術(shù)的快速發(fā)展, 人們已經(jīng)可以在納米的量 級制造出精密器件 (例如前述的 Intel45納米級處理芯片 。 這些使得人工制作單分 子量子點、 并且控制其中電子數(shù)量及其行為成為可能, 而可控單分子量子點正是 將來納米電子學(xué)可能有較大發(fā)展前景的候選之一。 實際上, 基于單分子的傳感器 8第二章 雙能級量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng) 圖 2.1 雙能級量子點系統(tǒng)的實驗裝置圖。引用文獻(xiàn) 35。 Fig 2.1 SEM image of the QD structure;enlarged

37、 QD region on the right. Schottky-gates are labeled T,R,L and P. From Ref. 35. 已經(jīng)研制成功， 當(dāng)然其性質(zhì)還需要進(jìn)一步研究。 這里我們先介紹一下Scheibner等人的一個量子點實驗裝置 35，如圖2.1，這 是用掃描電子顯微鏡(SEM拍下的量子點照片。這個裝置利用電子束將電子均勻 鋪在GaAS/AlGaAs上，制成一個二維電子氣異質(zhì)結(jié)。通過調(diào)節(jié)門電壓VP 可以控制 其中的電子數(shù)量，通過電流加熱技術(shù)可以在兩個電極之間產(chǎn)生適當(dāng)?shù)臏囟炔?，?時利用外加磁場可以調(diào)節(jié)量子點和兩個電極之間的耦合強(qiáng)度，并且利用低頻鎖定 技術(shù)可以

38、達(dá)到測量熱電效應(yīng)相關(guān)參數(shù)的目的。這套裝置的好處在于調(diào)節(jié)各種實驗 參數(shù)比較方便，可以比較容易地測量出各種情況下的輸運性質(zhì)。在他們的實驗中， 他們發(fā)現(xiàn)在強(qiáng)磁場作用到二維電子氣上時，可以觀察到系統(tǒng)對熱流的整流效應(yīng)。 如圖2.2所示，當(dāng)調(diào)節(jié)門電壓VP 時，發(fā)現(xiàn)在某個值附近，正反向熱導(dǎo)率的差顯示了 明顯的不對稱，在一個方向的熱導(dǎo)率很大，而相反方向的很小，導(dǎo)致他們的差很 大（絕對值） 。而在VP 的其它值， 正反向的熱導(dǎo)率差不多， 差值幾乎為零。 實際上，Scheibner等人開始做這個實驗的初衷并不在此，而是為了驗證再早 些時候另外一個實驗的關(guān)于熱電壓信號的結(jié)果，但是卻意外發(fā)現(xiàn)了這一事實。不 過這一結(jié)果

39、提醒我們，在一定條件下，是可以達(dá)到控制系統(tǒng)中熱流方向及其大小 的目的的。因此， 我們這里的研究目的就是想要弄清楚， 究竟什么因素主導(dǎo)了這種 熱整流效應(yīng)的產(chǎn)生， 以及在什么情況下該效應(yīng)才能產(chǎn)生。如前所述， 本章我們主要 研究的是雙能級量子點系統(tǒng)。 2.2 雙能級量子點物理模型 如圖2.3所示，我們考慮一個半導(dǎo)體量子點，其中包括了兩個能級，這兩個能 級分別與兩邊的電極耦合。這里我們不考慮自旋效應(yīng)，意即每一個能級上最多只 能由一個電子所占據(jù)。由于這兩個能級與左右兩個電極之間的耦合效應(yīng)，電子在 9 第二章 雙能級量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng) 圖 2.2 熱整流效應(yīng)的示意圖，橫坐標(biāo)為門電壓值，縱坐標(biāo)表示在正反溫

40、差兩種情況下熱導(dǎo)率的 差值。引用文獻(xiàn) 35。 Fig 2.2 Demonstration of thermal rectication eect. x-axis is the gate voltage, and y-axis represents the dierence of the thermal conductance for a reversal of the temperature dierence. From Ref. 35. 量子點中的波函數(shù)將與兩個電極的波函數(shù)發(fā)生交疊，從而導(dǎo)致量子遂穿效應(yīng)，使 得電流可以從一個電極流到另一個電極。這個系統(tǒng)的哈密頓量可以由安德森模型 來描述： H

41、 = H L + HR + HD + HI , 這里H ( = L, R分別描述左右兩個電極， 其表達(dá)式為： H = k (2.1 k c ck , k (2.2 這里ck 代表某個電極的湮滅算符， 它可以湮滅一個動量為k、 能量為k 的電子。 這 里能量k 都是從電極平衡時的費米能處開始計算的。左右兩個電極的化學(xué)勢分別 記為µL/R ，可以通過調(diào)節(jié)外部偏壓來調(diào)節(jié)化學(xué)勢，即V = µL µR 。在我們的研 究中， 都認(rèn)為偏壓是對稱地加在兩個電極上的， 意即µL = µR = eV /2。同樣地， 當(dāng)左右電極存在溫度差時，我們也認(rèn)為溫差是對稱的，

42、即TL = T + T /2, TR = T T /2， 這里T 是兩個電極的初始溫度。在整個討論當(dāng)中， 為了簡化起見， 我們 令 = kB = e = 1。 HD 描寫雙能級量子點的哈密頓量， 表達(dá)式為： HD = j=1,2 j c c j + U c c 1 c c 2 1 2 j (2.3 10 第二章 雙能級量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng) 圖 2.3 雙能級量子點系統(tǒng)的模型示意圖。 Fig 2.3 Schematic diagram for a single semiconductor QD with two energy levels coupling to two electrodes.

43、這里cj 算府湮滅第j個能級上的一個電子(j = 1, 2，j 表示這個能級的能量值。如 前所述，這里不考慮電子的自旋效應(yīng)。 = 2 1 是這兩個能級之間的能量差。和 圖2.3表示出來的一樣， 我們總是認(rèn)為能級1的能量要低于能級2。HD 里面的第二項 表示兩個電子之間的庫侖作用。 HI 代表量子點的兩個能級與左右兩個電極之間的耦合作用，描述了電子在量 子點電極之間的遂穿效應(yīng)。它可以寫為 HI = kj Vj c cj + H.c., k (2.4 Vj 表示電極與第j個能級之間的相互作用。為了簡便，我們認(rèn)為它是一個實數(shù)， 即Vj = Vj 。注意這里我們沒有考慮電子在兩個能級之間的躍遷， 換句

44、話說， 我們 沒有考慮量子點內(nèi)部兩個能級之間的相互作用。因為這里我們假設(shè)兩個能級相距 較遠(yuǎn)， 相互作用比較弱， 可以忽略不計。關(guān)于這一點， 我們在后面還會加以說明。 2.3 自洽方程的導(dǎo)出 我們知道， 對于這樣的雙能級系統(tǒng)， 當(dāng)左右兩個電極處于平衡狀態(tài)時， 是不會 有宏觀輸運電流和熱流的，此時TL = TR ，µL = µR 。如果我們在兩個電極之間施 加一定的溫度差T ,系統(tǒng)平衡將被破壞，從而產(chǎn)生宏觀的電流和熱流，從一個電 極流向另一個電極。為了保持電平衡，使得電流保持為零，我們需要在兩個電極 11 第二章 雙能級量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng) 之間施加一個偏壓，用以調(diào)節(jié)電極的化學(xué)

45、勢。因此決定偏壓大小的條件為電流為 c c 零JL = 0。這里JL 代表系統(tǒng)中由左邊流向右邊的電子流。運用非平衡格林函數(shù)方 法， 電流的表達(dá)式為 29： c JL = NL c cLk , H Lk kj = i NL , H = i = kj 1 2 d VLj (G< ( G< (, j,Lk Lk,j (2.5 這里G< (, G< (是一種混合的lesser格林函數(shù)，因為它同時涉及到了量子點 j,Lk Lk,j 能級和左右電極。這兩個格林函數(shù)是定義在能量空間上的，他們分別是時間空間 格林函數(shù)G< (t, t = i c (t cLk (t , G<

46、 (t, t = i c (t cj (t 的傅立葉變換。為 j Lk,j Lk j,Lk 了 能 夠 計 算 這 兩 個 函 數(shù)，我 們 需 要 定 義 幾 個 推 遲 格 林 函 數(shù)Gr , Gr 和Gr 。 j,Lk Lk,j j,j 這 里Gr ( = j,j c Lk 式： r r Gr ( = Gr VL1 gLk + Gr VL2 gLk Lk,j 1j 2j r r Gr ( = Gr VL1 gLk + Gr VL2 gLk j,Lk j1 j2 cj | c j cLk | c j 是 格 林 函 數(shù)Gr (t, t = i cj (tc (t = i(t j,j j cj

47、 | 是定義在能量空間的lesser格林函數(shù)。求解上述推 t cj , c 的傅立葉變換，G< (是相應(yīng)的lesser格林函數(shù)。Gr ( = j,Lk j j,j , Gr ( = Lk,j 遲格林函數(shù)的運動方程，并且應(yīng)用Hartree-Fock平均場近似，我們不難得到下列公 (2.6 (2.7 然后利用連續(xù)性分析規(guī)則（Analytic Continuation Rules） 29， 我們不難得到相應(yīng) 的lesser格林函數(shù)的表達(dá)式： < a G< ( = Gr VL1 gLk + G< VL1 gLk j1 j1 j,Lk a < +Gr VL2 gLk + G

48、< VL2 gLk j2 j2 r r G< ( = G< VL1 gLk + G< VL2 gLk 1j 2j Lk,j < < +Ga VL1 gLk + Ga VL2 gLk 1j 2j (2.8 (2.9 < > r 這里gLk ( = ( Lk 1 代表無相互作用時左右電極的推遲格林函數(shù)，gLk , gLk 則 是對應(yīng)的lesser和greater格林函數(shù)。同樣地，對推遲格林函數(shù)G< (作類似處理， jj 可以得到lesser格林函數(shù)的表達(dá)式， 我們可以把它寫成矩陣形式： G < = G r < G a (2.10 1

49、2 第二章 雙能級量子點系統(tǒng)的熱電效應(yīng) 這里矩陣G< , Gr , < , Ga 分別定義為 G < = G< G< 11 12 G< G< 21 22 < < 11 12 < < 21 22 , G r/a = G11 G21 r/a r/a G12 G22 r/a r/a , < = = i L1 fL + R1 fR L12 fL + R12 fR L12 fL + R12 fR L2 fL + R2 fR . (2.11 2 這里j = 2 Vj 代表第j(j = 1, 2 個能級由于和電極( = L, R之間的耦

50、 合而產(chǎn)生的能級展寬，其中 表示電極上的能級密度，我們假設(shè)它是一個與 能級無關(guān)的常數(shù)。12 = 1 2 則是非對角元項，描述了兩個能級之間的干 涉。f ( = (e(µ /T + 11 則是電極的費米分布，其中µ ，T 分別表示電極的 化學(xué)勢和溫度。將方程(2.8,(2.9代入到方程(2.5中， 最終 并且注意到Ga = (Gr ， 電流的表達(dá)式可以寫為： c JL = 1 2 d T ( fL ( fR (. (2.12 這里T (是傳輸系數(shù)， 其表達(dá)式為： T ( = (L1 R1 |Gr (|2 + L2 R2 |Gr (|2 . 11 22 (2.13 c 將此式中

51、的”L“全部換為”R“就得到了系統(tǒng)中從右往左的電流JR 。很容易驗 c c c c c 證JR = JL ， 而系統(tǒng)的總電流J c = (JL JR /2, 所以以后將以JL 來代替J c 。 注意這里我們認(rèn)為量子點內(nèi)的兩個能級相距比較遠(yuǎn)， 即 = 2 1 比較大， 導(dǎo) 致干涉效應(yīng)很弱。這樣我們在電流的表達(dá)式中只保留了對角元素，而忽略了非對 角元L12 , R12 , Gr ( 和Gr (的貢獻(xiàn)。從方程(2.12可以看到，電流此時只決定 12 21 于Gr (, Gr (，因此我們需要想辦法對他們加以計算。為此我們對它們應(yīng)用運 11 22 動方程， 可以得到（以Gr (為例） ： 11 Gr

52、= 1 + 1 Gr + U F r + 11 11 k V1 Gr , k,1 (2.14 這里F r ( = c1 c c2 | c 2 1 Fr = 涉及到了四個粒子算符，描述的是系統(tǒng)中的多體效 n2 (1 + 1 U 應(yīng)。為了得到它的表達(dá)式， 我們再次運用運動方程， 可以得到： V1 Gr , k,1 k (2.15 13 將方程 (2.15代入到方程 (2.14, 并且注意到方程 (2.6中 G r k , 1 與 G r11的關(guān)系, 我們不難得到下述 G r 11 (, G r22( 的表達(dá)式:G r 11 ( = 1 U (1 n 2( 1( 1 U 11 1 U (1 n 2G

53、 r 22 ( = 2 U (1 n 1( 2( 2 U 22 2 U (1 n 1其中 r 11 = i/2(L 1+R 1 , r22= i/2(L 2+R 2 代表系統(tǒng)的自能。 和上面一樣,這里我們忽略了非對角元素的貢獻(xiàn)。 n 1= c 1 c 1, n 2= c2c 2分別是量子點兩個能級上占據(jù)的電子數(shù)。 根據(jù)文獻(xiàn) 36, 他們與 lesser 格林函數(shù) G < 11 , G <22有如下關(guān)聯(lián):n 1= i2dG<11n 2= i2dG<22根據(jù)方程 (2.10, G < 11 ( , G <22( 可以用推遲格林函數(shù) G r11, G r22表示為

54、:G < 11 ( =i |G r11G < 22 ( =i |G r22這樣, 方程 (2.12、 (2.16 (2.21組成了一組自洽方程組。對這個方程組求 解, 就可以求得所需的偏壓 V 。上面我們導(dǎo)出了自洽方程, 通過求解自洽解, 可以得出系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)態(tài)時候的 狀態(tài), 不過我們并沒有涉及到系統(tǒng)熱流方面的性質(zhì)。 在一定的偏壓和溫差下, 根據(jù) 定義, 系統(tǒng)中產(chǎn)生的熱流以及兩個重要的熱電效應(yīng)參數(shù)熱電勢 S 和熱導(dǎo)率 可以寫 為:J hL= L= i L , H = i k j (L k µL c L kcL k, H 14=12S = V TJ c =0 T 0= J h

55、 TJ c =0 T 0這里的 J hL表示從左邊流向右邊的熱流。 把公式中所有的 “ L ” 換成 “ R ” , 就得到了反向的熱流。 系統(tǒng)中總的熱流為 J h =(J h L J hR/2。 公式中的 T ( 就是前面電流表達(dá)式 (2.12中提到的傳輸系數(shù)。 在線性情況下, 即對處于初始平衡狀態(tài)下的系統(tǒng)施 加一個無限小的偏壓 V 和溫差 T , 電流及熱流都展開到它們一階項。 經(jīng)過計算, 這時候的熱電勢 S 和熱導(dǎo)率 可以寫為:S =K 1K 0T= K 2TK 21K 0TK n =12d( µL n T (f這樣, 在線性條件下, 電流和熱流與偏壓 V 、 溫差 T 可以通

56、過一個熱電系數(shù)矩陣 聯(lián)系起來:J c J h=L 11L 12L 21L 22 V T/T=K 0K 1K 1K 2 V T/T由此我們看到, 因為 L 12=L 21=K 1, 昂薩格關(guān)系 36(Onsager Relation 仍然滿 足。根據(jù)上一節(jié)推導(dǎo)的公式,我們可以計算各種非平衡情況下的熱電參數(shù)。如 圖 2.5所示, 我們畫出了三種不同耦合情況下熱流 J h 與溫差 T 之間的關(guān)系曲線。 對 于其中的非對稱耦合情況 R 1=0, 意即量子點兩個能級中較低的能級阻塞, 而 只有高能級能夠?qū)? 如圖 2.4(b所示。由這個圖中我們可以看到, 對于對稱系 15 圖 2.4對稱耦合系統(tǒng) (a和非對稱耦合 (b系統(tǒng)示意圖。Fig 2.4(aSymmetrical coupling case and (basymmetrical