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文檔簡介

1、介孔碳材料介孔碳材料的制備及催化應(yīng)用的制備及催化應(yīng)用化工學院催化研究進展催化研究進展研究背景研究背景介孔碳催化劑應(yīng)用介孔碳催化劑應(yīng)用模板劑的影響模板劑的影響研究展望研究展望介孔碳材料的研究背介孔碳材料的研究背景景在催化、分離提純、生物材料和新型組裝材料等方面具有巨大應(yīng)用潛力,且碳材料無毒和無污染,是新型環(huán)境修復材料,特別是作為催化劑載體對新型負載型催化劑的制備領(lǐng)域等具有較好應(yīng)用前景 。 介孔碳材料特點: 孔道結(jié)構(gòu)規(guī)整較高比表面積較大孔容、較窄孔徑分布較好化學和熱穩(wěn)定性介孔碳材料的制備方法:2、催化活化法1、有機凝膠碳化法3 3、模板法、模板法前兩種方法的缺點是孔徑分布較難控制,且孔徑的均一性較

2、差。而模板法不但能均勻控制孔徑, 且能制備高度有序的介孔碳材料 。模板劑:三嵌段聚合物 F127(EO106PO70EO106) P123(EO20PO70EO20)碳前驅(qū)體:酚醛樹脂模板劑對介孔碳的影響模板劑對介孔碳的影響 在有機/有機自組裝法合成有序介孔碳材料的過程中,模板劑類型及分子結(jié)構(gòu)對介孔材料的結(jié)構(gòu)和性能有較大的影響。不同模板劑介孔碳的不同模板劑介孔碳的XRDXRD譜圖譜圖在高溫碳化過程中以純P123為模板劑的樣品骨架坍塌嚴重,無法形成有序孔道結(jié)構(gòu)。來自模板劑對介孔碳孔道結(jié)構(gòu)及有序性的影響F127(EO106PO70EO106) P123(EO20PO70EO20)不同不同P123P

3、123和和F127F127質(zhì)量比下合成的介孔碳的質(zhì)量比下合成的介孔碳的XRDXRD譜圖譜圖(CPX中X為P123在模板劑中的質(zhì)量分數(shù))來自模板劑對介孔碳孔道結(jié)構(gòu)及有序性的影響CP0CP0和和CP25CP25介孔碳的介孔碳的TEMTEM照片照片在添加了P123后,樣品有序性較單獨采用F127有明顯提高。 來自模板劑對介孔碳孔道結(jié)構(gòu)及有序性的影響CP0CP0和和CP25CP25介孔碳的介孔碳的N2N2吸脫附等溫吸脫附等溫線線來自模板劑對介孔碳孔道結(jié)構(gòu)及有序性的影響在較高p/p0處出現(xiàn)了明顯滯后環(huán),表現(xiàn)為介孔材料的特征。其滯后環(huán)的形狀為典型的六方孔道的吸脫附模型CP0CP0和和C CP P2525介

4、孔碳的介孔碳的BJHBJH孔徑分布曲線孔徑分布曲線來自模板劑對介孔碳孔道結(jié)構(gòu)及有序性的影響介孔碳材料催化劑應(yīng)用介孔碳材料催化劑應(yīng)用 介孔碳材料憑借其奇特的孔結(jié)構(gòu)、良好的物化穩(wěn)定性、吸附特性等特點,使碳負載型金屬催化劑具有優(yōu)異的催化活性和選擇性,使其得到了廣泛應(yīng)用。催化劑應(yīng)用加氫反應(yīng)氧化還原反應(yīng)分解反應(yīng)纖維素水解反應(yīng)SU,F,B等考察了負載于介孔碳材料上的釕催化劑(Ru/TMC)對苯加氫反應(yīng)的催化性能Figure 2. STEM images at different magnifications: (a, b) Ru/silica-H; (c, d) Ru/C-silica-H; (e, f)

5、 Ru/C-silica. The inset of (f) shows the TEM image of a single Ru nanoparticle in the Ru/C-silica.在相同反應(yīng)條件下,與其他碳材料作載體制備的催化劑相比,該催化劑表現(xiàn)出較高的催化活性和穩(wěn)定性。研究了負載型 Ru/介孔碳催化劑在對苯二胺加氫制備1,4環(huán)己二胺反應(yīng)的催化性能,催化劑載體對反應(yīng)的影響,并考察了Ru/介 孔碳催化劑的循環(huán)套用性能。212622862NHCHNHC反應(yīng)過程中所需要的催化劑:負載型 介孔碳催化劑在對苯二胺加氫制備, 環(huán)己二胺反應(yīng)的催化性能釕(Ru)催化劑經(jīng)過鹽酸處理后的介孔碳比表

6、面積、 孔容和孔徑均有增加, 可能是由于在處理過程中, 鹽酸將介孔碳上的雜質(zhì)除去, 并且在一定程度上破壞了介孔碳的內(nèi)孔壁表面,使介孔碳的一部分中孔變大引起。套用十次后的10%Ru/MC與新鮮10%Ru/MC相比,可能是因為催化劑在循環(huán)套用的過程中,反應(yīng)生成的高沸點的副產(chǎn)物覆蓋在催化劑表面或堵塞孔道介孔碳處理前后及負載介孔碳處理前后及負載RuRu催化劑套用前后的催化劑套用前后的 BETBET表征表征 說明催化劑上的Ru金屬晶粒在載體上呈現(xiàn)高度分散狀態(tài)。MC、10%Ru/MC和套用十次后和套用十次后10%Ru/MC10%Ru/MC的的XRDXRD譜譜10%Ru/MC的Ru金屬顆粒分布比 較 均勻,分散 度 較 高, 從 圖 中 看 出 平 均 粒 徑1-2nm。而反應(yīng) 套用 十 次 以 后的催 化 劑 中, 有一部分Ru聚集, 粒徑變大。10%Ru/MC10%Ru/MC的透射電鏡照片的透射電鏡照片不同載體的負載釕催化劑對反應(yīng)的影響不同載體的負載釕催化劑對反應(yīng)的影響不同載體的負載釕催化劑孔道結(jié)構(gòu)不同載體的負載釕催化劑孔道結(jié)構(gòu)l 由于材料科學的發(fā)展,對傳統(tǒng)碳負載金屬催化劑的制備方法有了新突破,使新型碳負

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