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1、綠色化學(xué)綠色催化劑第1頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo催化技術(shù)發(fā)展目標(biāo)2000年前催化技術(shù)發(fā)展目標(biāo)應(yīng)用催化燃燒技術(shù)于無(wú)污染電能的生產(chǎn)實(shí)現(xiàn)酶促進(jìn)的石油餾分脫硫、脫氮和脫金屬催化技術(shù)普遍應(yīng)用手性催化作用生產(chǎn)生物活性分子迅速突破燃料電池技術(shù)用安全的固體酸替代HF和硫酸催化技術(shù)第2頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo催化技術(shù)發(fā)展目標(biāo)2010年前催化技術(shù)發(fā)展目標(biāo)化學(xué)催化和生物催化相結(jié)合生產(chǎn)精細(xì)化學(xué)品和醫(yī)藥品、催化膜反應(yīng)器廣泛工業(yè)規(guī)模應(yīng)用直接應(yīng)用烷烴官能化作用于工業(yè)生產(chǎn)CO2應(yīng)用于化學(xué)品生產(chǎn)分子標(biāo)記技術(shù)應(yīng)用于普

2、通和高選擇性催化劑的制備第3頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo催化技術(shù)發(fā)展目標(biāo)2040年前催化技術(shù)發(fā)展目標(biāo)光催化作用普遍應(yīng)用氫和化學(xué)品的生產(chǎn)小分子催化劑用作化學(xué)治療劑通過(guò)微生物和植物工程途徑生產(chǎn)化學(xué)品和材料無(wú)機(jī)高聚物取代金屬和合金合成酶催化劑應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)第4頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo綠色催化劑選擇原則選擇性 對(duì)反應(yīng)類型、反應(yīng)方向和產(chǎn)物結(jié)構(gòu)所具有的選擇性。即特殊性、專用性和非通用性,保證目標(biāo)產(chǎn)物的高轉(zhuǎn)化率、副產(chǎn)物的低轉(zhuǎn)化率如乙醇在三氧化二鋁催化作用下生成乙烯,在氧化鋅作用下生成乙醛活性 即加

3、快反應(yīng)速度第5頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo綠色催化劑選擇的研究開(kāi)發(fā)主催化劑的選擇從選擇性的激活性樣本來(lái)判斷從選擇性的吸附機(jī)理和吸附熱推斷從幾何對(duì)應(yīng)性判斷從電子總效應(yīng)推斷助催化劑的選擇 本身并無(wú)催化反應(yīng)活性,但可明顯促進(jìn)主催化劑選擇性、活性的提高調(diào)變性助催化劑結(jié)構(gòu)性助催化劑載體的選擇 考慮載體對(duì)主催化劑、助催化劑選擇性、活性的影響,還要考慮載體自身的毒害性、可降解性和可再生性第6頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo綠色催化劑種類固體酸催化劑酸催化反應(yīng)和酸催化劑是烴類裂解、重整、異構(gòu)等石油煉制以及包

4、括烯烴水合、芳烴烷基化、酸醇酯化等石油化工在內(nèi)的一系列重要工業(yè)基礎(chǔ)酸催化反應(yīng)最早使用氫氟酸、硫酸、三氯化鋁、磷酸等作為催化劑,其主要原因是這些催化劑具有確定的酸強(qiáng)度、酸度和酸型,在常溫、低溫下有相當(dāng)高的催化活性酸催化反應(yīng)均是在均相條件下進(jìn)行,與多相反應(yīng)相比,在工藝上難以實(shí)現(xiàn)連續(xù)生產(chǎn),催化劑不易與原料和產(chǎn)物分離,易腐蝕設(shè)備把液體酸固定在載體上可以在一定程度上緩解或解決均相反應(yīng)帶來(lái)的問(wèn)題,而且可以在高達(dá)430-520度范圍內(nèi)使用第7頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo開(kāi)發(fā)固體強(qiáng)酸催化劑的途徑在分子中引入吸電子物質(zhì):鹵酸比一般的酸具有更強(qiáng)的酸性就是因?yàn)榉?/p>

5、子中引入鹵離子的關(guān)系,如果引入斥電子基團(tuán)如烴基將減少酸性在B酸(質(zhì)子H+)中添加電子受體(L酸) CH3COOH+BF3 CH3COO- +H+ BF3選擇合適的氧化物制成高酸強(qiáng)度的雙氧化物第8頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo固體強(qiáng)酸催化劑種類負(fù)載型固體超強(qiáng)酸:以金屬氧化物作載體將液體超強(qiáng)酸負(fù)載起來(lái)的一類超強(qiáng)酸HF-SbF3-AlF3/固體多孔材料/SbF3-Pt/石墨,SbF3-Hf/F-A1203,Sb F3-FS03H/石墨混合無(wú)機(jī)鹽類:AlCl3-CaCl2,AlCl3-Ti2(SO4)3氟代磺酸離子交換樹(shù)脂(Nafion-H)硫酸根離

6、子酸性金屬氧化物:S042- /ZrO2, S042-/Ti02,S042-/Fe203等。負(fù)載金屬氧化物的固體超強(qiáng)酸:如:W03/Zn02固體超強(qiáng)酸其酸度高于100%硫酸的103-104倍,易于制備和保存,不腐蝕反應(yīng)器,在500時(shí)仍具有催化活性,且能反復(fù)使用。其中以(2)(4)(5)三種不含鹵原子,不污染環(huán)境,可作優(yōu)良的質(zhì)子催化劑第9頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo固體強(qiáng)酸催化劑應(yīng)用以固 體 超 強(qiáng)酸作催化劑主要應(yīng)用于石油煉制及有機(jī)合成工業(yè),由于是固相催化劑,故反應(yīng)物和催化劑易于分離,催化劑可反復(fù)使用,不腐蝕反應(yīng)器,催化劑選擇性高,反應(yīng)條件溫

7、和,原料利用率高,“三廢”少。烴類異構(gòu)化反應(yīng)汽油 的 抗 爆性用辛烷值表示,直鏈烴異構(gòu)化是生產(chǎn)高辛烷值汽油的重要手段。用SbF3-A1203作催化劑進(jìn)行丁烷、戊烷的異構(gòu)化反應(yīng),條件為溫室,選擇率達(dá)80%-90%烷基化反應(yīng)工 業(yè) 上 常通過(guò)芳烴烷基化、烯烴烷基化及烷烴烷基化反應(yīng)來(lái)生產(chǎn)高辛烷值的汽油,固體超強(qiáng)酸作催化劑可使反應(yīng)在常溫下進(jìn)行第10頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo分子篩催化劑分子 篩 :是具有均一微孔結(jié)構(gòu)而能將不同大小分子分離或選擇性反應(yīng)的固體吸附劑或催化劑。是一種結(jié)晶型的硅鋁酸鹽,有天然和合成兩種,其組成Si02與Al203之比不同分

8、子 篩 催 化劑,又稱沸石分子篩催化劑,系指以分子篩為催化劑活性組分或主要活性組分之一的催化劑分子篩具有離子交換性能、均一的分子大小的孔道、酸催化活性,并有良好的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性,可制成對(duì)許多反應(yīng)有高活性、高選擇性的催化劑。第11頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo分子篩催化劑的應(yīng)用烷基芳烴的?;磻?yīng)用鹽酸和鹵化物(AlC13,TiCl4,FeCl3等)、硫酸、氫氟酸作催化劑,這些液體酸對(duì)設(shè)備腐蝕嚴(yán)重,在反應(yīng)后分離困難且排出大量含酸廢水分子篩催化劑本身無(wú)毒、無(wú)害,由于是多相催化工藝,反應(yīng)后有產(chǎn)品分離容易,選擇性好、催化活性高,可大大提高生產(chǎn)效率

9、,降低設(shè)備投資成本,降低原材料消耗,從而提高產(chǎn)量和質(zhì)量,而且廢催化劑對(duì)環(huán)境是友好的,不會(huì)產(chǎn)生污染第12頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo雜多酸催化劑雜多 酸 是 一類由中心原子(俗稱雜原子)和配位原子(多原子)按一定的空間結(jié)構(gòu)、借助氧原子橋聯(lián)成的含氧多元酸。是強(qiáng)度均勻的質(zhì)子酸,并有氧化還原能力,通過(guò)改變組成,可調(diào)節(jié)酸強(qiáng)度和氧化還原性能。水分存在時(shí)形成的擬液相也能影響其酸性和氧化還原能力。雜多酸有固體和液體兩種形態(tài),很強(qiáng)的布朗斯特酸(B酸),時(shí)含有B酸中心和路易斯(L)酸中心第13頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Compa

10、ny Logo雜多酸催化劑特點(diǎn)作為酸催化劑,其活性中心既存在于“表相”,也存在于“體相”。雜多酸有類似于濃液的“擬液相”,這種特性使其具有很高的催化活性,既可以表面發(fā)生催化反應(yīng),也可以在液相中發(fā)生催化反應(yīng),雜多酸既是氧化催化劑,還是光電催化劑十二鎢磷酸,用于催化丙烯水合制異丙醇,轉(zhuǎn)化率中等,選擇性很高,是成功應(yīng)用的典范雜多酸在石油化工中作為烷基化、酞基化、異構(gòu)化、醋化、水合、脫水及氧化等諸多反應(yīng)的催化劑第14頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo光催化劑借助光的激發(fā)而進(jìn)行催化反應(yīng)的催化劑ZnO-CuO-H202,在紫外光作用下,可對(duì)染料廢水進(jìn)行催化脫

11、色,脫色率近100%Ti O2光催化劑光解二氯乙酸、光的光解制氫,CO2的光催化固碳都是為未來(lái)解決能源、人工光合作用的主要催化反應(yīng)第15頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米TiO2光催化作用機(jī)理半導(dǎo)體的能帶是不連續(xù)的,在填滿電子的低能價(jià)帶(VB)和空的高能導(dǎo)帶(CB)之間存在一個(gè)禁帶。TiO2的帶隙為3.2eV,相當(dāng)于波長(zhǎng)為387nm 的光的能量,在波長(zhǎng)小于387nm 的紫外光的照射下,吸收光輻射發(fā)生電子躍遷,價(jià)帶電子被激發(fā)到導(dǎo)帶,形成空穴-電子對(duì)??昭ǎ╤+ )具有氧化性,在價(jià)帶上發(fā)生氧化反應(yīng),如將吸附在半導(dǎo)體表面的H2O 或OH- 氧化;電

12、子(e- )具有還原性,在導(dǎo)帶發(fā)生還原反應(yīng),如空氣中的O2在導(dǎo)帶被電子還原,反應(yīng)生成的OOH 和OH 都是具有很強(qiáng)氧化能力的自由基,其中OH 具有402.8MJ / mol 的反應(yīng)能,能夠破壞C-C、C-H、C-N、C-O、N-H 等鍵,對(duì)光催化起著決定作用第16頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米TiO2光催化作用機(jī)理將光催化劑納米化可以有效地提高量子效率。納米級(jí)的TiO2所具有的量子尺寸效應(yīng)使其禁帶變寬,吸收光譜隨TiO2粒徑變小而藍(lán)移,使空穴-電子對(duì)具有更強(qiáng)的氧化還原能力;同時(shí)電子能很快地從顆粒體內(nèi)擴(kuò)散到表面,與表面吸附的氧分子發(fā)生反應(yīng)。

13、此外,超細(xì)的TiO2顆粒具有更大的比表面積,使反應(yīng)物的表面吸附量和催化反應(yīng)的速度大大增加第17頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米TiO2的制備方法氣相法用來(lái)制備納米TiO2粉體,也可將反應(yīng)中的氣體通向加熱的基片或物體表面來(lái)制備納米TiO2薄膜。常用的氣相法有鈦醇鹽氣相水解法、鈦醇鹽氣相熱解法、四氯化鈦直接氧化法和氫火焰水解法氣相法制備的納米TiO2薄膜純度高、結(jié)晶定向好、能方便地控制沉積物成分和特征,可制備各種不同性質(zhì)的薄膜。但是,氣相法制備納米TiO2所需裝置復(fù)雜,反應(yīng)條件要求嚴(yán)格,因此在實(shí)驗(yàn)室較少采用,一般為工業(yè)上采用第18頁(yè),共33頁(yè),

14、2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米TiO2的制備方法液相法液相沉積法 制備納米TiO2粉體,一般以Ti(SO4)2等無(wú)機(jī)鈦鹽為原料,在酸性條件下溶解得到鈦鹽溶液,然后加入氨水、(NH3)2CO3、NaOH 等堿性物質(zhì)使鈦鹽水解生成沉淀,將沉淀物過(guò)濾、洗滌、干燥后在不同溫度下煅燒得到不同晶型的納米TiO2粉體。制備過(guò)程中由于引入了大量的無(wú)機(jī)離子,需經(jīng)過(guò)數(shù)次洗滌和液-固分離,使得工藝流程長(zhǎng)、廢液多、產(chǎn)物損失較大,制得的TiO2粉體純度不高,此法只能適用于部分應(yīng)用領(lǐng)域。第19頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米T

15、iO2的制備方法液相法溶膠-凝膠法:一般以鈦醇鹽Ti(OR)4為前驅(qū)體,溶解于乙醇、丙醇或丁醇等溶劑中形成均相溶液,有時(shí)為防止鈦醇鹽劇烈水解常常加入抑制劑(如乙酰丙酮、硝酸、鹽酸、氨水等),均相溶液在強(qiáng)烈攪拌下滴加少量的水,鈦醇鹽水解形成溶膠,溶膠經(jīng)陳化、干燥除去多余的水分、有機(jī)基團(tuán)和溶劑后得到干凝膠,煅燒后得到TiO2粉體。第20頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米TiO2的制備方法液相法微乳液法:微乳液是由表面活性劑、助表面活性劑、油性物質(zhì)和水組成的透明、各向同性的熱力學(xué)穩(wěn)定體系,它分為水包油W/ O 型和油包水O/W 型。微乳由一個(gè)個(gè)小液

16、滴組成,W/ O 型液滴微觀形態(tài)為油連續(xù)相、表面活性劑和助表面活性劑相及水核3 相組成。水核被包圍在中間,形成一個(gè)個(gè)小的“微型反應(yīng)器”,大小可控制在幾到幾十納米之間,TiO2顆粒在水相中反應(yīng)生成,外部的油相可以阻止晶體的進(jìn)一步長(zhǎng)大。采用微乳法制備的納米TiO2粉體大小可控,顆粒均勻且團(tuán)聚度低,因而催化活性較高。第21頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米TiO2的制備方法液相法水熱法是制備納米TiO2粉末的一種重要方法。它是在高壓釜中加入TiO2的前驅(qū)體和水,在高溫和高壓的條件下反應(yīng),控制一定的條件可以直接獲得不同晶型的TiO2粉體,不需要經(jīng)過(guò)煅

17、燒處理。水熱法具有制得的粉體純度高、結(jié)晶良好、粒徑晶型可控、無(wú)團(tuán)聚等優(yōu)點(diǎn)。但不足之處在于反應(yīng)溫度高( 400K),對(duì)設(shè)備的耐壓耐熱性能要求高第22頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米TiO2的制備方法液相法低溫直接氧化法溶膠-凝膠法中的煅燒過(guò)程會(huì)造成晶體燒結(jié)、團(tuán)聚和催化活性的降低。金屬化合物氣相沉積法(MOCVD)不需要煅燒,但是設(shè)備復(fù)雜,反應(yīng)溫度高。使用H2O2溶液在較低溫度下直接氧化Ti 金屬,可形成晶體化的TiO2催化劑,不需要煅燒過(guò)程,是在較低溫度下直接制備納米TiO2晶體的新方法。353K 下鈦金屬粉末浸泡在30% H2O2水溶液中7

18、2h可以生成納米級(jí)TiO2晶體。生成的納米TiO2經(jīng)過(guò)XRD 檢測(cè)均是銳鈦和金紅石混合晶型,制備過(guò)程中加入F- 和SO42-可以促進(jìn)銳鈦型晶體的生成,Cl -的引入可以促進(jìn)金紅石晶體的生成第23頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company LogoTiO2粉體和膜材料的摻雜與改性TiO2屬于寬禁帶半導(dǎo)體,只能被紫外光激發(fā),可見(jiàn)光利用率低,光生電子易發(fā)生復(fù)合,光量子效率低。這些都影響了單一TiO2的應(yīng)用,因此對(duì)納米TiO2粉體和膜材料進(jìn)行摻雜與改性是很有必要的。對(duì)半導(dǎo)體TiO2進(jìn)行有機(jī)染料敏化、金屬離子摻雜、表面沉積金屬或金屬氧化物等可以顯著改善TiO2的光吸收和催化

19、效能第24頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company LogoTiO2粉體和膜材料的摻雜與改性將有機(jī)染料吸附在TiO2表面來(lái)敏化TiO2材料染料分子在電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程中,提供電子給寬禁帶半導(dǎo)體,TiO2再利用電子來(lái)還原另一種物質(zhì)。在TiO2表面,不僅可以加入一種染料做敏化劑,還可以再加入另一種染料做天線,在酸性范圍,這種天線-敏化劑體系能夠有效地增加半導(dǎo)體的光吸收效率。但染料分子作為一種大分子有機(jī)金屬化合物,暴露在空氣中易被氧化脫色,它的不穩(wěn)定性直接限制了在氣固相中的應(yīng)用。另外,染料分子在TiO2材料上的吸附是敏化TiO2的一個(gè)關(guān)鍵性因素第25頁(yè),共33頁(yè),2022年

20、,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company LogoTiO2粉體和膜材料的摻雜與改性摻雜金屬離子、表面沉積金屬或金屬氧化物這種方法是對(duì)TiO2進(jìn)行改性,是目前較為普遍的方法。金屬的引入可以抑制TiO2晶粒的長(zhǎng)大,使粒徑減小,比表面積增加,有利于光活性的提高。在TiO2基質(zhì)中引入Co、Fe、Mo、Ag、La、Pt等金屬元素均能顯著提高TiO2的光催化活性。Co2 + 進(jìn)入TiO2晶格內(nèi)能夠破壞TiO2晶體質(zhì)點(diǎn)排列的周期性,造成晶體結(jié)構(gòu)的不完整,產(chǎn)生晶體缺陷,從而促使銳鈦型向金紅石型轉(zhuǎn)變,這種相變有利于TiO2光催化活性的提高。在TiO2表面擔(dān)載微量的Ag 不但能較好的提高催化活性和使用壽命

21、,而且在污水處理中表現(xiàn)出特有的絮凝作用,使催化劑易于分離,達(dá)到循環(huán)使用的目的,有助于降低污水處理的成本第26頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米TiO2光催化技術(shù)難題量子產(chǎn)率低,光生空穴-電子易復(fù)合,難以處理大量的工業(yè)廢氣和廢水,只能用于降解低濃度有機(jī)廢物太陽(yáng)能利用率低,以TiO2為主的光催化劑只能吸收太陽(yáng)光中的紫外線部分,太陽(yáng)光能量利用率約為3%光催化劑的負(fù)載,難以既保持TiO2粉末的高光催化活性,又保證牢固地負(fù)載在不同載體上易于應(yīng)用和與反應(yīng)物分離。第27頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo納米T

22、iO2光催化技術(shù)發(fā)展趨勢(shì)研究出粒徑小、比表面大或具有微孔結(jié)構(gòu)的,光催化效率高的,易于生產(chǎn)和負(fù)載在各種材料上的,反應(yīng)后易分離且具有多種用途的新型光催化劑尋求穩(wěn)定的摻雜材料,提高可見(jiàn)光的利用率。利用其對(duì)紫外光的吸收作用開(kāi)發(fā)航天或醫(yī)療用紫外線防護(hù)材料和高效太陽(yáng)能電池實(shí)現(xiàn)TiO2光催化劑的產(chǎn)業(yè)化,生產(chǎn)出各種醫(yī)用材料、建筑材料、光催化反應(yīng)器等第28頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo電極催化劑電極既是電化學(xué)反應(yīng)的反應(yīng)物場(chǎng)所,也是供應(yīng)和接收電子的場(chǎng)所,故兼有催化和促進(jìn)電子遷移的雙重功能。通過(guò)外部電路調(diào)控電極電位,可對(duì)反應(yīng)條件、反應(yīng)速率進(jìn)行調(diào)控日本EbaraResea公司應(yīng)用電極催化處理有機(jī)廢水,經(jīng)處理后99%的酚、酸、烯、酉旨及其它有機(jī)物都發(fā)生降解反應(yīng),也有用此法來(lái)處理含鉻廢水、煙氣及煤中的硫分第29頁(yè),共33頁(yè),2022年,5月20日,20點(diǎn)18分,星期二Company Logo酶催化劑一種真正的綠色催化劑,是一種能加速特殊反應(yīng)的生物分子,有近乎專一的催化性能以苯為原料制乙二酸,原料苯是強(qiáng)致癌物質(zhì),且整個(gè)操作過(guò)程在高溫、高壓下進(jìn)行,所用硝酸對(duì)設(shè)備腐蝕嚴(yán)重,有毒性。生產(chǎn)成本高,投資大美國(guó)人T.W .Frost等用了纖維素與葡萄糖作原料,以酶催化劑發(fā)酵的新工藝生產(chǎn)己二酸,反應(yīng)可在常

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