04高分子的鏈結構及凝聚態(tài)結構

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TECHNOLOGYMaterials高分子物理Polymer

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TECHNOLOGY高分子物理的主要內容高分子的結構：性能的決定因素高分子的鏈結構高分子的聚集態(tài)結構高分子鏈運動：結構與性能之間的聯(lián)系玻璃態(tài)橡膠態(tài)粘流態(tài)高分子材料性能—粘彈性–溶液性質–力學性能M熱ate性ri能als、電性能等WHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子的鏈結構MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子結構的特點大量重復結構單元，大分子量高分子鏈具有“柔性”高分子的結構具有不均一性：分子量、結構單 元結構單元間的相互作用嚴重影響其聚集態(tài)結構 和性能聚集態(tài)中的晶態(tài)和非晶態(tài)：晶態(tài)比小分子的晶 態(tài)的有序程度低而非晶態(tài)比小分子溶液的有序 程度高聚合物材料往往是混合物：織態(tài)結構MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY有什么樣的結構？Materials一級結構：與高分子鏈段單元化學組成及排列有關的內容；二級結構：與單根高分子鏈有關的內容三級結構：與多根高分子鏈有關的內容WHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子二級和三級結構示意二級結構三級結構MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子的大小用分子量來量度分子的大小數均分子Mn和重均分子量Mw高分子分子量的多分散性：分布寬度臨界聚合度：極性聚合物～40，非極性聚合物～80不同的用途要求不同的分子量和分子分布MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子的形態(tài)—內旋轉構象內旋轉：C-C單鍵繞軸 的旋轉構象：由于單鍵內旋轉 而產生的分子在空間的 不同形態(tài)單鍵內旋轉是導致高分 子鏈呈蜷曲構象的原因無規(guī)線團：不規(guī)則蜷曲 的高分子鏈的構象內旋轉總是不完全自由 的MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY位壘順式構象和反式構象之

間的位能差稱作位壘?E。二氯乙烷的內旋轉位能Mater乙ia烷l的s

內旋轉位能WHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子構象的影響因素溫度高分子聚集態(tài)中分子間的相互作用溶液中高分子-溶劑間的相互作用外加立場的影響……由于熱運動，高分子的構象在一定條件下可以 互相轉變MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子鏈的柔順性高分子鏈能夠改變其構象的性質稱柔順性(Flexibility)靜態(tài)柔順性（Static

Flexibility）lp：鏈段長度，又稱持續(xù)長度(Persistence

Length)；l：單鍵長度；?e：兩種構象相互躍遷時的位壘差；kT：熱能?e→0，lp

→l：最柔順的鏈?e

，lp

，lp

→L=nl時，整個鏈相當于一個剛性棒狀分子Materialsx：鏈段長度與整個分子長度之比x很小時鏈才有柔性行為WHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子鏈的柔順性動態(tài)柔順性(Dynamic

Flexibility)構象之間的轉變需要時間tp，稱持續(xù)時間(Persistence

Time)，取決于位壘?E的大小tp描述在外場作用下從一種平衡構象向另一種平衡構象轉變的難易程度tp小，說明轉變快，鏈的柔性大MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY影響高分子鏈柔順性的因素主鏈結構取代基支化、交聯(lián)分子鏈的長短分子間作用力分子鏈的規(guī)整性外界因素：溫度、外力、溶劑MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子鏈的構象統(tǒng)計末端距(h)：一個分子兩端之間的距離均方末端距、根均方末端距自由結合鏈：內旋轉既沒有鍵角限制也沒有內旋轉位 壘的鏈l：每個鍵的長度，是一個向量n：分子鏈的鍵的數目自由旋轉鏈：只有鍵角限制而沒有空間位阻限制的鏈q：鍵角吳大誠，高分子鏈段構象統(tǒng)計理論導引，四川教育出版社，1985P.J.

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YorMat1e9r6i9a;l（s

鏈狀分子統(tǒng)計力學）WHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子的聚集態(tài)結構I晶態(tài)高聚物的聚集態(tài)結構MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY什么是聚集態(tài)結構？高分子鏈之間的幾何排列和堆砌結構稱作其聚 集態(tài)結構，也稱超分子結構。Materials聚集態(tài)結構直接影響材料性能，鏈結構的影響 是間接的。高分子的聚集態(tài)：固體和液體晶態(tài)、非晶態(tài)、液晶態(tài)WHUTWuHan

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TECHNOLOGY高聚物的分子間作用力范德華力：永久存在于一切分子之間，沒有方向性和 飽和性，作用范圍<1?靜電力：極性分子間的引力，13～21KJ/mol誘導力：極性分子的永久偶極與它在其他分子上引起的誘導偶極之間的相互作用力，6~13KJ/mol色散力：分子瞬時偶極之間的相互作用力，0.8~8KJ/mol氫鍵：極性很強的X-H鍵上的氫原子與另外一個鍵上

電負性很大的原子Y上的孤對電子相互吸引而形成的

鍵(X-H···Y)。有方向性和飽和性，鍵能≤40KJ/mol 可以在分子間形成也可以在分子內形成。MaterialsWHUTWUHAN

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TECHNOLOGY內聚能密度高分子的分子間作用力超過其化學鍵的鍵能（所以沒有氣態(tài)高 分子）定義：克服分子間作用力把1mol液體或固體分子移到其分子 間的引力范圍之外所需要的能量稱內聚能（?E），單位體積 內聚能稱內聚能密度(Cohesive

Energy

Density,CED)?Hn:摩爾蒸發(fā)熱或摩爾升華熱?Hs；RT:轉化為氣體時所作的功；R:氣體常數:摩爾體積。CED<290

KJ/mol：非極性高聚物，色散力為主，作用弱，橡膠290<CED<420

KJ/mol：塑料CED>M4a2t0erKiJa/lmsol：極性基團或分子間氫鍵，易結晶取向，纖維WHUTWuHan

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TECHNOLOGYMaterials高聚物結晶的形態(tài)和結構：單晶通常在極稀溶液中(0.01-0.1%)緩慢結晶得到，厚度～10nm，大小幾到幾十 微米，呈具有規(guī)則形狀的薄片狀晶體。在單晶內，分子鏈作高度規(guī)則的三維有序排列，分子鏈的取向與片狀單晶 的表面垂直。不同聚合物的單晶呈不同的特征形狀聚乙烯單晶及其電子衍射聚甲醛單晶及其電子衍射WHUTWuHan

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TECHNOLOGY單晶形成的影響因素溶液的濃度：濃度應足夠稀以使分子鏈分離。–0.01%：單層片晶–0.1%：多層片晶–1%：接近本體結晶的球晶結晶溫度：溫度應較高，過冷較小。其他：–溶劑：不良溶劑有利于生成單晶–分子量：大分子量的分子先形成晶核結晶，最短的分子最后Mat結er晶ial。sWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高聚物結晶的形態(tài)和結構：球晶結晶性高聚物從濃溶液或熔體中析出，在不存在流動和應力時 形成球晶(Spherulite)，0.5-100mm，甚至到厘米量級。球晶在偏光顯微鏡下呈特有的十字消光圖像聚苯乙烯球晶Materials聚乙烯球晶球晶生長示意圖WHUTWuHan

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TECHNOLOGY球晶結構示意圖MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高聚物結晶的形態(tài)和結構：其它樹枝狀晶(PE)Materials孿晶(PE)伸直鏈片晶(PE)纖維狀晶串晶WHUTWuHan

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TECHNOLOGY晶態(tài)聚合物鏈結構模型-IPE單晶：伸直鏈長～10mm片晶厚度～10nm,分子鏈垂直于晶面(電子衍射)分子鏈必須折疊問題：鏈的折疊是否近鄰重返?折疊是松的還是拉緊的?是不是無規(guī)重返?結晶表面是平滑的還是粗糙的？折疊是如何分布的?鏈端是否排除在晶格之外?支鏈在結晶中如何分布?電鏡觀察單晶：具有平整的表面和整齊的邊、角有規(guī)折疊、近鄰重返（折疊鏈模型）伸展的分子鏈形成鏈束構成聚合物結晶的基本單元，鏈束細而長，表面能大，會自發(fā)地折疊成帶狀結構并最終形成規(guī)則的單層片晶。MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY晶態(tài)聚合物鏈結構模型-II折疊鏈模型無法解釋：①：結晶聚合物密度總是小于100%結晶的該聚合物的密度總是小于理想晶體的密度②：晶體總是有缺陷近鄰松散折疊鏈模型Materials在結晶聚合物的晶片中，仍以折疊的分子鏈為基本結構單元，只是折疊處可能是一個環(huán)，松散而不規(guī)則。而在晶片中，分子鏈的相連鏈段仍然是相鄰排列的。WHUTWuHan

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TECHNOLOGY聚合物晶態(tài)結構模型纓狀微束模型（兩相模 型）：晶區(qū)和非晶區(qū)互 相穿插，在晶區(qū)中分子 鏈互相平行排列。插線板模型：分子鏈基 本保持著其原有的總的 構象，而只在進入晶格 時作局部的調整。無規(guī) 重返、松散鏈環(huán)。（中 子散射實驗證明）MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY結晶度晶態(tài)聚合物總是晶區(qū)和非晶區(qū)共存，結晶度即 是試樣中結晶部分所占的質量分數（質量結晶c

c度x

m）或體積分數（體積結晶度x

v）。其中：mc和Vc分別表示試樣中結晶部分的質量和體積ma和Va分別表示試樣中非晶部分的質量和體積結晶度的測定方法：密度法（比容法）、X射線衍射法等。MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY需要知道試樣的密度，晶區(qū)的密度和非晶區(qū)的密度。試樣的密度很容易測得，非晶區(qū)的密度可以通過熔體淬火得到完全非晶的樣品來測定其M密at度er，ia晶l區(qū)s

密度即是其晶胞的密度。密度法結晶度測定依據：由于分子在結晶中作有序密堆積，使晶區(qū)的密度rc大于非晶區(qū)的密度ra，或 稱晶區(qū)的比容vc小于非晶區(qū)的比容va。設試樣的密度（比容）具有線性加和性，則：WHUTWuHan

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TECHNOLOGYX射線衍射法測定結晶度依據：試樣總的相干散射強度等于晶區(qū)和非晶區(qū)相干散射強度之和，即：Ac：衍射曲線下晶區(qū)衍射峰的面積；

Aa：衍射曲線下非晶區(qū)衍射峰的面積；

K：校正因子MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY結晶度對聚合物性能的影響塑料和纖維希望有一定的結晶度，橡膠則不太 希望結晶。Materials力學性能：非晶區(qū)處于橡膠態(tài)時，模量和硬度隨結晶度增加而增加；非晶區(qū)處于玻璃態(tài)時，模量和硬度無明顯變化但脆性明顯增加。光學性能：晶區(qū)和非晶區(qū)的折光率不同，兩項并存時往往不透明，減小結晶度和晶區(qū)尺寸和增加透明度。熱性能：高度結晶使材料的使用溫度提高。其他性能：結晶使耐溶劑性提高；氣體滲透性降低；化學反應活性降低；……WHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子結構與結晶能力鏈的對稱性：對稱性越高，越容易結晶鏈的規(guī)整性：規(guī)整性越高，越容易結晶共聚物的結晶能力：無規(guī)共聚往往破壞結晶，嵌段共 聚物各嵌段之間保持獨立其他結構因素鏈的柔順性：柔順性好，容易結晶支化程度：支化破壞鏈的對稱性和規(guī)整性，使結晶能力降低交聯(lián)程度：交聯(lián)破壞結晶分子間作用力：使鏈柔順性降低，降低結晶能力，但氫鍵有利于結晶結構的穩(wěn)定MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY結晶速度及其測定方法結晶速度包括成核速度、結晶生長速 度和由它們共同決定的結晶總速度。測定方法：成核速度：偏光顯微鏡、電子顯微鏡

結晶生長速度：偏光顯微鏡、小角激光光散射

結晶總速度：膨脹計法、光學解偏振法規(guī)定體積收縮到一半所需的時間的倒 數(1/t1/2)為實驗溫度下的結晶速度MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGYAvarami方程u：聚合物的比容；0,∞,t：零時刻、最終和t時刻；K：結晶速率常數；n：Avarami指數與成核機理和生長方式有關，等于生長的空間維數與成核過程的時間維數之和均相成核異相成核三維生長（球(塊)晶體）n=3+1=4n=3+0=3二維生長（片狀晶體）2+1=32+0=0一維生長（針狀晶體）1+1=21+0=0當Materialst1/2稱半結晶期WHUTWuHan

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TECHNOLOGY結晶速度與溫度的關系II區(qū)：Tm以下10～30

C，熔體由高溫冷卻時的過冷溫度區(qū)，成核速度極小， 結晶速度實際為零II區(qū)：I區(qū)以下30～60

C，結晶速度迅速增大，成核過程控制結晶速度III區(qū)：最大結晶速度區(qū)，熔體結晶的生成的主要區(qū)域IV區(qū)：結晶速度迅速下降，結晶速度由晶粒生長過程控制MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY結晶速度與溫度的關系II?FD*

鏈段進入結晶界面的活化自由能，遷移項；?F≠ 形成穩(wěn)定晶核的活化自由能，成核相。估計最大結晶溫度的經驗公式：MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY結晶速度的影響因素分子結構是本質因素：結構越簡單、對稱性越好、鏈 的立體規(guī)整性越好、取代基空間位阻越小、鏈的柔順 性越大，結晶速度越大；Materials分子量：相同條件下，分子量低，結晶速度大；雜質：惰性雜質降低濃度，結晶速度降低；促進結晶 的雜質往往起到晶核的作用，稱成核劑，大大提高結 晶速度并使球晶變小；溶劑（水）：往往促進結晶WHUTWuHan

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TECHNOLOGY結晶高聚物的熔融和熔點與低分子相似，也發(fā)生體積、比熱等的突變，但范圍 較寬，稱熔限。在熔限范圍內，邊熔融，邊升溫。是不是一級相變？熔點是什么？如何解釋熔限？完善程度不同的晶體導致了結晶高聚物的熔限和邊熔融邊升溫Mat的eri現als象。WHUTWuHan

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TECHNOLOGY熔點的測定方法結晶熔融時發(fā)生不連續(xù)變化的各種物理性質都 可以用來測定熔點。Materials密度、折光指數、熱容、透明性等。DTA(DSC)法、偏光顯微鏡法、X射線衍射法、 核磁共振法等。WHUTWuHan

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TECHNOLOGY熔點的影響因素結晶溫度：較高的結晶溫度使晶體完善，熔點較高，熔限較窄。晶片厚度：晶片厚度增加使熔點較高（總表面能降低）。拉伸：拉伸提高了結晶度，因而提高了熔點。高分子鏈結構的影響：主鏈、側基、氫鍵等的影響。共聚：無規(guī)時隨非晶單元增加熔點降低直至達到低共熔點；嵌段時分別出現熔點；交替時熔點大大降低。MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子的聚集態(tài)結構II高聚物的其它聚集態(tài)結構MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY聚合物的非晶態(tài)結構Materials非晶態(tài)聚合物通常指完全不結晶的聚合物。包括：鏈結構規(guī)整性很差以致不能結晶的聚合物，如無規(guī)PS有一定規(guī)整性但結晶速度很慢的聚合物，如聚碳酸酯

鏈結構規(guī)整，但分子鏈扭曲不易結晶，常溫呈高彈態(tài)，低溫出現結晶，如順式聚1,4-丁二烯結晶性聚合物在熔體、溶液和晶態(tài)結構中晶區(qū)間的非晶區(qū)也是 非晶態(tài)的。高分子鏈如何堆砌在一起形成非晶結構？Yeh學派:局部有序（兩相球粒模型、塌球模型、 曲棍模型）Flory學派:無規(guī)線團WHUTWuHan

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TECHNOLOGY折疊鏈纓狀膠束粒子模型又稱兩相球粒模型，基本觀點：非晶態(tài)高聚物中存在一定程度的局部有序

粒子相：鏈平行排列，2-4nm。周圍有1-2nm的粒界區(qū)，由折疊鏈的彎曲部分、鏈端、纏結點和連接鏈組成。粒間相：無規(guī)線團、低分子物、分子鏈末端和連接鏈組成，1-5nm一條分子鏈可以通過幾個粒子和粒間相折疊鏈纓狀膠束粒子模型A:有序區(qū)；

B:粒界區(qū)；

C:粒間相MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY模型的非晶與晶區(qū)的密度比約0.85-0.96，與實驗相符（完全無序模型比例<0.65）；有序堆砌為結晶創(chuàng)造了條件，因而可以解釋聚合物的 迅速結晶；非晶聚合物熱處理后密度增加，電鏡下觀察到球粒增 大，可以用該模型的粒子有序程度增大和粒間相擴大 解釋Mat。erials支持事實粒間相為橡膠彈性變形和回縮提供了必要的構象熵， 可以解釋橡膠彈性；WHUTWuHan

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TECHNOLOGY塌球模型和曲棍狀模型塌球模型：分子鏈互不貫穿，各自成球曲棍狀模型：非晶鏈束整體曲折MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY無規(guī)線團非晶結構模型基本觀點：–非晶態(tài)高聚物的本體中，分子鏈的構象和在溶液中一樣呈無規(guī)線團狀，線團分子之間是無規(guī)纏結的，因而非晶態(tài)高聚物在聚集態(tài)結構上是均相的。MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY橡膠彈性理論完全建立在該模型上。實驗證明，稀釋

劑的加入不會導致橡膠模量和應力—溫度關系的異常： 非晶態(tài)分子鏈是完全無規(guī)的，不存在可進一步被拆分

的局部有序結構；非晶聚合物本體和溶液中用高能輻射交聯(lián)，二者的交 聯(lián)度沒有區(qū)別：二者都是完全無序的；X光小角散射測定無規(guī)PS的旋轉半徑，在本體和溶液 中沒有區(qū)別；中子小角散射實驗測定分子旋轉半徑，直接證明本體 和溶液中的線團都是無規(guī)線團，沒有區(qū)別，不純在局 部有M序ate。rials支持事實WHUTWuHan

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TECHNOLOGY結晶被熔融或溶解失去固態(tài)而獲得流動性，但 仍然保持部分晶態(tài)物質分子的有序排列，物理 性質上呈各向異性的狀態(tài)稱液晶態(tài)，處于該狀 態(tài)的物質稱液晶（Liquid

Crystal）。形成液晶的基本分子結構稱液晶原或介原。液晶態(tài)分子的結構特征：–剛性的分子結構，軸比>>1–具有在液態(tài)下維持分子有序排列的作用力，如氫鍵–Mat有eri一als定的柔性部分以支持其流動液晶態(tài)WHUTWuHan

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TECHNOLOGY4,4’-二甲氧基氧化偶氮苯，長寬比2.6，長厚比5.2；熔點116

C，開始流動但渾濁；清晰點134

C，突變?yōu)?透明液體。兩個溫度之間為液晶態(tài)。在某一溫度范圍內形呈液晶態(tài)的物質稱熱致液晶，在 某一濃度范圍內呈液晶態(tài)的物質稱溶致液晶。（壓致 液晶Mat，er如ialPs

E）一個典型的液晶分子WHUTWuHan

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TECHNOLOGY液晶原的結構形狀筷形（Nematic）：剛棒狀結構，如前例；碟形（Discobic）：平面片狀結構，如帶有烷基的苯 環(huán)、稠環(huán)和酞菁類化合物；碗形（Bowlic,Pyramidic）：曲面片狀結構，如環(huán)九 碳三烯衍生物。MaterialsWHUTWUHAN

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TECHNOLOGY液晶態(tài)結構近晶型：棒狀分子平行排列層狀結構，長軸垂直于層片平面， 分子可以在層內活動而不能來往于層間；在各方向上粘滯；向列型：棒狀分子平行排列但重心無序，一維有序，有很大 的流動性；膽甾型：膽甾醇類衍生物，長形片狀分子，層狀結構，長軸 在層片平面上。層內類似向列型液晶，層間有偏轉角形成螺 旋面結構。膽甾醇MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子液晶的結構特征Materials主鏈型液晶：液晶原處于主鏈上側鏈型液晶：剛性的液晶原作為側鏈連接在柔性的主鏈上多為筷形介原剛柔相嵌主鏈型尾接側鏈型腰接側鏈型串型組合型WHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子液晶的性質液晶溶液的粘度隨濃度和溫度增大出現變異，轉變點分別Mat對eri應al著s各相異性結構開始形成和完備。聚對苯二甲酰對苯二胺濃硫酸溶液的粘度-濃度曲線（@20

C,

M=29700）聚對苯二甲酰對苯二胺濃硫酸溶液的粘度-溫度曲線（@9.7%,

M=29700）WHUT高分子液晶的應用WuHan

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TECHNOLOGY液晶紡絲制備高模量、

高強度、高性能的纖維。聚對苯二甲酰對苯二胺（PPTA），Kevlar纖維。常規(guī)紡絲液晶紡絲拉伸強度（g/D）≤1120～25斷裂伸長率（%）2-33-4初始模量（g/D）400～800400～1000D：DMaantieerli,a9l0s00米長的纖維的克數WHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子液晶的表征方法熱臺偏光顯微鏡法： 直接觀察液晶的織構（Texure），測定其熱轉分變析溫法度（。DSC）：測定液

晶相變時的熱效應及相轉變溫度。X射線衍射法：觀察其取向程度并可計算其取向分布函數。MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGY高分子的取向態(tài)結構Materials由于高分子鏈巨大的長徑比使其在外力作用下很容易在特定方 向上作擇優(yōu)排列，稱作取向（Orientation）。取向包括分子鏈、鏈段及結晶高聚物的晶片、晶帶沿特定方向 的擇優(yōu)排列。取向態(tài)是一維或二維在一定程度上的有序，結晶態(tài)是三維有序 的。取向態(tài)的高聚物呈現物理性質上的各向異性。平行于取向軸垂直于取向軸熱膨脹小大溶脹小大熱傳導小大聲傳導大小折射率大小模量高低WHUTWuHan

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TECHNOLOGY非晶高聚物的取向大尺寸取向：整條分子 鏈取向，在大于粘流溫 度下進行小尺寸取向：鏈段取向， 在較低溫度下進行（較 低溫度使整條分子鏈運 動困難）MaterialsWHUTWuHan

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TECHNOLOGYMaterials晶態(tài)高聚物取向結晶聚合物中的非晶區(qū)可發(fā)生鏈段和整鏈取向，微晶晶粒沿外力方向排列 取向。晶區(qū)中的片晶發(fā)生傾斜、滑移、取向、分離形成取向的折疊鏈片晶或完全 伸直鏈晶體。球晶變形直至形成微原纖結構。WHUTWuHan

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TECHNOLOGY雙軸取向：材料沿兩個互相垂直的方向拉伸，面積增加，厚度減小，高分子鏈或鏈段沿拉伸面平行排列，但面內無序排列。薄膜Materials取向方式單軸取向：材料只沿一個方向拉伸，長度增加，厚度和寬度減