基于微尺度效應(yīng)的非線性脫膠研究

基于微尺度效應(yīng)的非線性脫膠研究

膜脫膠是微信器件集成塊分解破壞和密封無效的主要特征，這將導(dǎo)致巨大的經(jīng)濟(jì)損失。因此，這項(xiàng)研究一直是國際力學(xué)和材料科學(xué)的主題。近年來的研究表明，在金屬和陶瓷界面之間的界面中擴(kuò)展裂縫表現(xiàn)出一些奇怪現(xiàn)象，而傳統(tǒng)的彈塑性理論無法得到解釋。例如，強(qiáng)張力現(xiàn)象。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，在沿著金屬和陶瓷界面擴(kuò)展的過程中，裂尖之前的分離能力可以達(dá)到材料的巨大倍數(shù)（即使是倍數(shù)以上的倍數(shù)），但傳統(tǒng)彈塑性理論的相應(yīng)值只能達(dá)到三四倍。其中，傳統(tǒng)彈塑性理論用于研究膜下的非線性離心分離問題，并證明了界面中的最大分離能力只能達(dá)到材料的三四倍。上述現(xiàn)象對傳統(tǒng)彈塑性理論的應(yīng)用提出了質(zhì)疑?？梢钥闯?，對膜脫膠的研究不僅具有很高的經(jīng)濟(jì)價值，而且具有重要的科學(xué)研究價值。近年來,國際上提出和發(fā)展了一種新理論,即考慮微尺度效應(yīng)的塑性應(yīng)變梯度理論,這一理論的突出特點(diǎn)是,它在傳統(tǒng)彈塑性理論的框架下,考慮了應(yīng)變梯度效應(yīng).應(yīng)變梯度項(xiàng)與應(yīng)變項(xiàng)在本構(gòu)關(guān)系中的匹配通過引入一刻畫應(yīng)變梯度之強(qiáng)度的特征尺度(lengthscale)來實(shí)現(xiàn).通過對材料微試樣的彎曲實(shí)驗(yàn)和對微壓痕實(shí)驗(yàn)結(jié)果的分析發(fā)現(xiàn),這一長度參量的顯著影響區(qū)在微米量級(0.1～5μm),故也稱為微尺度.文獻(xiàn)完善了塑性應(yīng)變梯度增量理論并將其應(yīng)用于分析I型裂紋的彈塑性定常擴(kuò)展情況,結(jié)果顯示裂紋擴(kuò)展時的分離應(yīng)力可以達(dá)到屈服應(yīng)力的10倍以上.本文對微尺度的塑性應(yīng)變梯度增量理論對金屬薄膜沿陶瓷基界面的非線性脫膠問題進(jìn)行分析.采用兩種常用的描述裂紋彈塑性擴(kuò)展的斷裂過程區(qū)模型,即粘聚力模型(簡稱EPZ模型)和無位錯核模型(簡稱SSV模型).并將分析結(jié)果應(yīng)用于銅/二氧化硅的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,獲得對應(yīng)該體系的微尺度值及無位錯核厚度值.1彈塑性材料的主塑性在金屬薄膜沿陶瓷基界面的脫膠問題中,薄膜可處理為彈塑性材料,陶瓷基為彈性材料.由于薄膜中的殘余應(yīng)力(或稱失配應(yīng)力)σR作用使得薄膜脫膠(或界面裂紋擴(kuò)展).在定常擴(kuò)展情況下(將對此情況進(jìn)行分析),在裂紋尖端附近彈塑性材料中,將出現(xiàn)主塑性區(qū)并隨裂尖一起運(yùn)動;主塑性區(qū)掃過的區(qū)域?yàn)樗苄孕遁d區(qū).如圖1(a)所示.考慮平面應(yīng)變情況.引起薄膜脫膠的總能量為Gcrit=1-v22hσ2RE,(1)Gcrit=1?v22hσ2RE,(1)其中E,v為薄膜的Yang氏模量和Poisson比,σR為薄膜中的殘余應(yīng)力.在分析裂紋彈塑性擴(kuò)展時,通常采用兩種描述斷裂過程區(qū)的模型——粘聚力模型(EPZ模型)和無位錯核模型(SSV模型),如圖1(b)所示.這兩種模型的優(yōu)點(diǎn)之一是它們可將總能量分成兩部分,即Gcrit=Γ0+ΓΡ,(2)Gcrit=Γ0+ΓP,(2)其中Γ0為裂紋擴(kuò)展時裂尖的分離能量,ΓP為非彈性變形所消耗的總能量,包括主塑性區(qū)貯存的能量和卸載區(qū)消耗的能量之和.1.1epz模型參數(shù)如圖1(b)所示,在斷裂過程區(qū),給出了粘聚力(或稱分離應(yīng)力)與張開位移的關(guān)系.最大分離應(yīng)力為?σσ?,張開位移比λ=√(δn/δcn)2+(δt/δct)2,(3)λ=(δn/δcn)2+(δt/δct)2,???????????????√(3)其中δn,δt分別為斷裂過程區(qū)裂紋面的法向和切向相對位移,上標(biāo)c表示其臨界值.λ=1為裂紋擴(kuò)展的臨界狀態(tài).通常定義一面力勢函數(shù)Φ(δn,δt)=δcn∫λ0σ(λ′)dλ′,(4)導(dǎo)出在斷裂過程區(qū)內(nèi)面力和張開位移之間的關(guān)系式為Τn=?Φ?δn=σ(λ)λδnδcn,Τt=?Φ?δt=σ(λ)λδtδctδcnδct.(5)當(dāng)λ=1時,由(4)式可得裂紋面的分離能量為(參考圖1(b))Γ0=(1/2)?σδcn(1+λ2-λ1).(6)在計算時,常取δct=δcn,除此之外,計算結(jié)果對λ1,λ2的取值不敏感.在本文的計算中,取λ1=0.15,λ2=0.5.所以,EPZ模型有兩個獨(dú)立的重要參數(shù)(Γ0,?σ)?δcn可通過(6)式由這兩個獨(dú)立參數(shù)表達(dá).1.2ssv模型的參數(shù)采用SSV模型時,Γ0值可直接通過計算J積分獲得.其中J積分路徑位于無位錯核的彈性層內(nèi)且環(huán)繞裂紋尖端,如圖1(b)所示.SSV模型的兩個重要的獨(dú)立參數(shù)為(Γ0,t).1.3金屬薄膜脫膠過程分析為分析簡單起見,本文忽略由于薄膜與基體間的模量失配對結(jié)果的影響,取Εs=E,vs=v并考慮薄膜的單向拉伸應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系服從冪硬化規(guī)律ε=σ/E?當(dāng)σ≤σY?ε=(σY/E)(σ/σY)1/Ν?當(dāng)σ>σY.(7)對于金屬薄膜,殘余應(yīng)力σR為薄膜的屈服應(yīng)力σY.這樣,薄膜脫膠時臨界能量與材料參數(shù)、模型參數(shù)以及微尺度l間的參數(shù)關(guān)系可表示為GcritΓ0=16πhR0=f(EσY,v,Ν,?σσY,lR0)(EΡΖ模型),GcritΓ0=16πhR0=g(EσY,v,Ν,tR0,lR0)(SSV模型),(8)上式中引入了一個特征長度參數(shù)R0=EΓ03π(1-v2)σ2Y?(9)它是小范圍屈服情況塑性區(qū)的尺寸;l為塑性應(yīng)變梯度理論的微尺度值,其值大小反映應(yīng)變梯度效應(yīng)的強(qiáng)弱;N為薄膜材料的冪硬化指數(shù).參數(shù)關(guān)系(8)式的確切表達(dá)式可通過將塑性應(yīng)變梯度增量理論應(yīng)用于薄膜脫膠的分析中獲得.關(guān)于塑性應(yīng)變梯度理論及其增量理論的詳細(xì)介紹請參考文獻(xiàn).2結(jié)構(gòu)函數(shù)中的應(yīng)力應(yīng)變張量增量的確定考慮薄膜與基體界面裂紋的定常擴(kuò)展問題.由于塑性應(yīng)變梯度增量本構(gòu)關(guān)系為率無關(guān)形式,故在定常擴(kuò)展情況下,可將該增量本構(gòu)關(guān)系轉(zhuǎn)化為全量形式的偏微分方程(在主塑性區(qū))和全量形式的線性應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系(在卸載區(qū)和彈性區(qū)).事實(shí)上,在定常擴(kuò)展情況,所有場量的增量關(guān)系可表示為(以塑性應(yīng)變張量增量為例)˙εΡij=-˙a?εΡij?x1?(10)其中˙a為裂紋的擴(kuò)展速度,x1為原點(diǎn)鑲嵌在裂紋頂端并指向裂尖運(yùn)動方向的坐標(biāo).將有關(guān)諸如(10)式形式的關(guān)系代入率無關(guān)增量本構(gòu)關(guān)系,可得主塑性區(qū)應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系對x1的偏微分方程組,與裂紋擴(kuò)展速度˙a無關(guān).采用有限元方法求解這樣的偏微分方程組,一個有效的方法是在主塑性區(qū)和卸載區(qū)設(shè)計等高度的單元帶以便在迭代求解過程中對x1進(jìn)行數(shù)值積分.在塑性應(yīng)變梯度理論中,由于考慮了位移二階導(dǎo)數(shù)項(xiàng)(或稱應(yīng)變梯度項(xiàng))的貢獻(xiàn),故一般說來傳統(tǒng)的位移有限元方法將失效,需要采用協(xié)調(diào)的純位移導(dǎo)數(shù)單元進(jìn)行計算.但對于I型裂紋彈塑性問題,采用9節(jié)點(diǎn)位移等參元可得到有效的計算結(jié)果.而對彈塑性薄膜的脫膠情況,裂紋尖端的混合度(Ψtip)隨著?σ/σY(EΡΖ模型)或者R0/t(SSV模型)的增大急速趨于0°(I型),故本文采用9節(jié)點(diǎn)位移等參元進(jìn)行計算,數(shù)值積分點(diǎn)采用2×2的Gauss分布.3薄膜脫膠時界面裂紋擴(kuò)展特性考慮到銅薄膜,在本文的計算中采用E/σY=300,ν=0.3,N=0.1的材料參數(shù)值.考查薄膜脫膠總能量與界面分離能量比Gcrit/Γ0隨模型參數(shù)?σ/σY(EΡΖ模型)或者R0/t(SSV模型)以及材料微尺度l/R0的變化規(guī)律;并結(jié)合銅/二氧化硅的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,預(yù)測出薄膜脫膠時的分離應(yīng)力?σ值、無位錯核厚度t值以及材料微尺度l值.圖2給出了脫膠時薄膜層的主塑性區(qū)形狀及大小.該圖為采用EPZ模型得到的結(jié)果.由于采用SSV模型得到的結(jié)果與之完全類似,故未列出.由圖2可知,考慮應(yīng)變梯度效應(yīng)時的主塑性區(qū)形狀及大小與不考慮時相比略有改變.從圖中所列情況可看出,主塑性區(qū)的大小已達(dá)到薄膜厚度的1/2,故薄膜脫膠為大范圍屈服時的界面裂紋擴(kuò)展問題.圖3(a)給出了采用EPZ模型計算得到的能量比隨最大分離應(yīng)力以及不同微尺度變化的參數(shù)曲線.由圖可知,隨著微尺度值的增大,即隨著應(yīng)變梯度強(qiáng)度的提高,界面裂紋擴(kuò)展時的最大分離應(yīng)力將增大.如,當(dāng)能量比達(dá)到10倍時,并當(dāng)l/R0=1.0時,分離應(yīng)力值將增大大約2.5倍.由圖可知,界面粘合強(qiáng)度越高,即?σ/σY值越大,脫膠時所需總能量Gcrit越大,在殘余應(yīng)力相同的情況下,由(8)式可知薄膜的臨界厚度hcrit越大.圖3(b)給出了采用SSV模型計算得到的薄膜脫膠時的能量比隨模型參數(shù)t(無位錯核厚度)以及微尺度值的變化曲線.對比圖3(b)與圖3(a)可看出,兩種模型得到的結(jié)果非常相似,SSV模型參數(shù)R0/t的作用與EPZ模型參數(shù)?σ/σY的作用非常相似,如果在圖3(b)中將參數(shù)R0/t近似用2?σ/σY替代,則將近似得到圖3(a)的結(jié)果.由圖3(b)可知,隨著t值的減小,脫膠所需總能量增大,即界面強(qiáng)度提高,則可以說強(qiáng)界面無位錯核的厚度較小.另外由(8)式可知,在薄膜殘余應(yīng)力相同的情況下,t越小對應(yīng)薄膜脫膠的臨界厚度越大.4薄膜脫膠實(shí)驗(yàn)有了圖3(a)及(b)所示的薄膜脫膠問題的參數(shù)曲線,再結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果,可預(yù)測出對應(yīng)EPZ模型和SSV模型的參數(shù)值(?σ,t)以及材料的微尺度值l.大量的金屬薄膜/陶瓷基界面脫膠實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,脫膠時薄膜中的殘余應(yīng)力(或屈服應(yīng)力)的大小與薄膜厚度成反比,可近似為與其厚度冪次方的倒數(shù)成線性關(guān)系.在此,結(jié)合文獻(xiàn)關(guān)于銅/二氧化硅的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行分析.圖4為銅薄膜的屈服應(yīng)力隨其厚度變化的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,則屈服應(yīng)力與厚度1/2次方倒數(shù)可近似為一直線關(guān)系σY=σ0Y[1+√h0/hCu],(11)其中擬合參數(shù)(σ0Y,h0)如圖4所示.將(11)式代入(8)式的第1式可得GcritΓ0=f(EσY,v,Ν,?σσ0Y[1+√h0/hCu],lR0).(12)由(12)式及圖3(a)的結(jié)果,可得圖5中4種情況的預(yù)測結(jié)果.圖中也給出了文獻(xiàn)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果.實(shí)驗(yàn)結(jié)果是從兩種不同的界面處理工藝中獲得的,一種為界面的干燥處理(evaporated,結(jié)果對應(yīng)圖中的黑點(diǎn)),另一種為粘結(jié)擴(kuò)散界面處理(diffusionbonded,結(jié)果對應(yīng)圖中的圓圈),其中后一種處理方法獲得了更好的界面強(qiáng)度.通過對比圖5中的預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果,可以得到下述幾個方面的信息:(1)當(dāng)薄膜厚度較小時(hCu≤0.1μm),圖5中所有結(jié)果都一致,無論是弱界面還是強(qiáng)界面,界面韌性均較低,塑性變形對界面斷裂韌性的貢獻(xiàn)可忽略.(2)隨著薄膜厚度的增加,界面強(qiáng)度?σ與微尺度l的關(guān)系近似為一直線,如圖6所示.不考慮應(yīng)變梯度效應(yīng)對應(yīng)于弱界面.隨著微尺度的增加,最大分離應(yīng)力將增大.這與文獻(xiàn)對考慮應(yīng)變梯度I型裂紋彈塑性定常擴(kuò)展所得到的結(jié)論一致.(3)考慮塑性應(yīng)變梯度效應(yīng)時Gcrit～log10hCu具有較小的曲率.對比圖5的預(yù)測結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果,可見與實(shí)驗(yàn)相匹配的分離應(yīng)力和微尺度值近似為?σ≈1.75GΡa,l/R0≈1.0.當(dāng)取E/σY=300,ν=0.3,σY≈300MPa(hCu>2μm),可得l≈0.1μm.可見,由薄膜脫膠的實(shí)驗(yàn)和理論分析獲得的微尺度值小于由微彎曲實(shí)驗(yàn)和微壓痕實(shí)驗(yàn)所獲得的微尺度值.對比圖3(a)與(b),若考慮Gcrit/Γ0隨l/R0的變化規(guī)律不因所采用模型的不同而發(fā)生實(shí)質(zhì)性的改變,故可得2t≈R0?σ/σY≈0.017μm.該值與文獻(xiàn)由自洽方法估算的無位錯核厚度為同量級大小.5薄膜非線性脫膠的界面特點(diǎn)本文對金屬薄膜沿陶瓷基界面的非線性脫膠問題進(jìn)行了詳細(xì)的微尺度力學(xué)分析,并結(jié)合銅薄膜沿二氧化硅陶瓷界面脫膠的實(shí)驗(yàn)結(jié)果預(yù)測出脫膠時的分離應(yīng)力、無位錯核厚度以及材料的微尺度值.薄膜非線性脫膠問題是典型的微尺度效應(yīng)占主導(dǎo)的情況.在失配應(yīng)力的作用下,微小厚度的薄膜(厚度為微米、亞微米或亞微米以下)與陶瓷基實(shí)現(xiàn)強(qiáng)匹配,并因界面處理工藝及技能的不同而形成強(qiáng)弱界面,薄膜將發(fā)生大范圍塑性屈服等等情況.在薄膜脫膠時將發(fā)