北京市大氣顆粒物濃度的季節(jié)變化

北京市大氣顆粒物濃度的季節(jié)變化

除了與污染物的分布和起源強(qiáng)度直接相關(guān)的因素外，氣候因素的濃度也與氣象因素密切相關(guān)。例如，風(fēng)、風(fēng)、雨、溫度、輻射、層的穩(wěn)定度和混合層的高度。氣候因素在擴(kuò)散、稀釋和積累污染物方面發(fā)揮著重要作用。同時(shí)，觀察和分析氣候因素與污染物濃度的關(guān)系，不僅可以合理解釋試驗(yàn)數(shù)據(jù)，而且有助于研究當(dāng)?shù)卮髿馕廴拘纬傻臍庀髼l件和污染物預(yù)測(cè)。近年來圍繞北京大氣顆粒物污染與氣象因素關(guān)系展開了多方面的研究.王淑英等指出,北京地區(qū)PM10污染狀況與氣象因素密切相關(guān),其濃度的變化在穩(wěn)定天氣時(shí)與相對(duì)濕度呈正相關(guān),與能見度、風(fēng)速和氣壓呈負(fù)相關(guān);受風(fēng)沙影響時(shí),其濃度的變化與風(fēng)速和氣壓呈正相關(guān).隋珂珂等對(duì)北京市PM10持續(xù)污染及與常規(guī)氣象要素的關(guān)系總結(jié)表明,四季中相對(duì)濕度、風(fēng)速和風(fēng)向與持續(xù)污染有較好的相關(guān)性,而溫差與持續(xù)污染的相關(guān)性較低.陳朝暉等對(duì)北京秋季一次PM10重污染過程的天氣型分析發(fā)現(xiàn),大陸高壓均壓場(chǎng)是造成ρ(PM10)上升的主要天氣形勢(shì).王開燕等的研究發(fā)現(xiàn),北京冬季ρ(PM10)日變化明顯,且主要受氣象因素影響.ρ(PM10)與相對(duì)濕度和氣壓呈正相關(guān)性.上述研究的觀測(cè)資料時(shí)間序列較短,且大多只涉及了一種粒徑大氣顆粒物即PM10的氣象因素影響變化.目前,不同粒徑大氣顆粒物特別是PM2.5(細(xì)粒子),PM2.5～10(粗粒子)的濃度對(duì)不同季節(jié)地面氣象因素變化的響應(yīng)研究報(bào)道尚不多見.筆者基于四季PM2.5,PM2.5～10和PM103種粒徑的顆粒物質(zhì)量濃度數(shù)據(jù),從粒徑方面能比較全面地表征北京市大氣顆粒物濃度水平;同時(shí)采用比傳統(tǒng)參數(shù)分析方法適應(yīng)性更強(qiáng)、應(yīng)用范圍更廣的非參數(shù)分析法(Spearman秩相關(guān)系數(shù))來討論3種粒徑顆粒物質(zhì)量濃度與四季各氣象因素的相關(guān)性和響應(yīng)關(guān)系.1材料和方法1.1樣品采集和預(yù)處理顆粒物樣品采集在北京市北四環(huán)東路的中日友好環(huán)境保護(hù)中心A棟11層樓樓頂進(jìn)行.于2005年9月18日—2006年9月8日采樣,每隔5d采集一次,每次24h,時(shí)間為09:00—翌日09:00,共采集63組樣品.采用日本DYLEC公司生產(chǎn)的MCI中流量分級(jí)采樣器(20L/min)采集PM2.5和PM2.5～10樣品,濾膜為美國PALL公司生產(chǎn)的石英濾膜.采樣前后濾膜經(jīng)恒溫恒濕平衡處理后在1/10000天平上稱質(zhì)量,用質(zhì)量差減法測(cè)得顆粒物樣品的質(zhì)量.1.2地面氣象觀測(cè)2005年9月—2006年9月ρ(PM2.5)和ρ(PM2.5～10)采用質(zhì)量法實(shí)測(cè)得到.同期北京市每日ρ(PM10)均值數(shù)據(jù)由北京市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心提供.氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)采用了國家氣象信息中心提供的北京市同期分時(shí)段每天02:00,08:00,14:00和20:00(均為北京時(shí)間)4個(gè)時(shí)次的地面氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)(包括風(fēng)向、風(fēng)速、氣壓、相對(duì)濕度、日照時(shí)數(shù)、降水和氣溫等)及700,850和925hPa的探空資料.1.3非參數(shù)相關(guān)分析采用總體特征描述、非參數(shù)分析即Spearman秩相關(guān)系數(shù)統(tǒng)計(jì)分析方法.Spearman秩相關(guān)系數(shù)用來判斷2個(gè)隨機(jī)變量在二維和多維空間中是否具有某種共變趨勢(shì),相應(yīng)的相關(guān)分析稱為“非參數(shù)相關(guān)分析”.Spearman秩相關(guān)分析能有效克服Pearson積矩相關(guān)系數(shù)只適合描述線性相關(guān)關(guān)系的缺點(diǎn),提供2個(gè)隨機(jī)變量在線性相關(guān)或非線性相關(guān)下的共變趨勢(shì)程度,適用性比相應(yīng)的參數(shù)方法更好;同時(shí),在對(duì)總體分布不明確和總體信息缺乏的情況下,非參數(shù)分析方法能可靠地獲得結(jié)論.非參數(shù)分析方法用于氣象因素對(duì)不同粒徑顆粒物影響的研究亦鮮見報(bào)道.Spearman秩相關(guān)系數(shù)是建立在等級(jí)基礎(chǔ)上計(jì)算的反映2組變量之間聯(lián)系密切程度的統(tǒng)計(jì)指標(biāo),其計(jì)算公式及要求見文獻(xiàn).Spearman秩相關(guān)系數(shù)采用Spss11.0軟件計(jì)算.2北京市顆粒物濃度水平與季節(jié)特征北京市屬于中緯度大陸性季風(fēng)氣候,四季分明.根據(jù)氣候?qū)W上的分類,北京市每年的3—5月為春季,6—8月為夏季,9—11月為秋季,12月—翌年2月為冬季.受冬季采暖,春季風(fēng)沙,夏、秋季道路和建筑施工高峰期揚(yáng)塵等污染源因素的影響,北京市不同季節(jié)各類污染源排放量及其對(duì)空氣污染的貢獻(xiàn)有變化,顆粒物濃度水平表現(xiàn)出季節(jié)特征.2.1環(huán)境污染和氣象條件對(duì)季節(jié)變化的影響由圖1可知,北京市ρ(PM10)春季最高,秋季次之,冬、夏季都較低,體現(xiàn)了北京市PM10在污染源和氣象條件兩方面作用下的季節(jié)變化規(guī)律.ρ(PM2.5)春季最高,秋、冬季次之,夏季最低,與徐敬等的研究結(jié)果一致.ρ(PM2.5～10)季節(jié)變化特征是春季最高,秋季次之,夏季較低,冬季最低(見圖1).2.2非參數(shù)分析方法.在過去的大量研究中,一般把污染物濃度與氣象要素之間的相關(guān)關(guān)系看作線性關(guān)系,用線性關(guān)系來反映二者依賴關(guān)系是否準(zhǔn)確是一個(gè)值得分析的問題.周江興用非線性回歸方程來描述污染物濃度與氣象要素之間的依賴關(guān)系,使污染物濃度與氣象要素之間的相關(guān)性有了明顯的提高.非參數(shù)分析方法(如Spearman秩相關(guān)系數(shù))能提供2個(gè)隨機(jī)變量在線性相關(guān)或非線性相關(guān)下的共變趨勢(shì)程度,將更客觀地反映出氣象因素與污染物濃度之間的真實(shí)相關(guān)關(guān)系.考慮到北京市大氣降水主要集中在夏季,且夏季降水并不是多天連續(xù)降水,因此,在對(duì)各季降水?dāng)?shù)據(jù)求秩時(shí)可能會(huì)出現(xiàn)很高的同分率.如對(duì)各季每天降水?dāng)?shù)據(jù)排序時(shí),會(huì)因?yàn)檫B續(xù)多天不降水出現(xiàn)相同的觀測(cè)值,即極高的同分率,進(jìn)而影響到檢驗(yàn)結(jié)果.故筆者分四季計(jì)算不同粒徑顆粒物質(zhì)量濃度與氣象因素的Spearman秩相關(guān)系數(shù)時(shí),不包括降水因素.2.2.1地面被壓控制北京市春季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)[包括北京市ρ(PM10)日均值]只與地面氣壓呈顯著負(fù)相關(guān)(見表1,圖2),與其他氣象因素相關(guān)性不顯著.主要是因?yàn)楸本┦写杭纠?、暖空氣活?dòng)頻繁,常有蒙古氣旋東移和冷鋒過境,易形成地面高、低壓交替和控制,形成不同的天氣形勢(shì),造成了顆粒物質(zhì)量濃度的相應(yīng)變化.2006年春季,北京地面氣溫和氣壓呈顯著負(fù)相關(guān)(Spearman秩相關(guān)系數(shù)為-0.647,P<0.01,遠(yuǎn)小于0.05的顯著水平),地面氣壓觀測(cè)數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)差達(dá)到6.74hPa,在四季中最大.地面被高壓控制時(shí),氣溫低,地面風(fēng)速較大,3種粒徑的顆粒物質(zhì)量濃度下降.當(dāng)冷鋒過境后,影響北京的冷氣團(tuán)變性,高壓減弱,地面轉(zhuǎn)為低壓控制,氣溫升高,地面維持低風(fēng)速,顆粒物質(zhì)量濃度又開始增加,這與孟燕軍等的研究結(jié)果較一致.但冷鋒后遇有沙塵天氣時(shí)ρ(PM10)和ρ(PM2.5)均會(huì)升高,這是由于鋒后常有大風(fēng)天氣引起地面揚(yáng)塵或隨冷空氣到來攜帶上游地區(qū)的沙塵所致.在遇到沙塵天氣時(shí),蒙古氣旋東移和冷峰過境配合,從沿途沙源地帶來大量沙塵粒子向北京地區(qū)輸送,使得北京市大氣顆粒物質(zhì)量濃度升高很快.在冷氣團(tuán)減弱,冷鋒離開北京后,地面逐漸被低壓或均壓控制時(shí),大氣近地面層又基本處于穩(wěn)定狀態(tài),大氣垂直擴(kuò)散能力差,風(fēng)力較小或靜風(fēng),沙塵粒子較難遷移、擴(kuò)散和沉降,造成長(zhǎng)時(shí)間的浮塵天氣;同時(shí)在這種天氣條件下,本地污染物也不易向上空擴(kuò)散,顆粒物維持高質(zhì)量濃度水平.2006年北京市春季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)在四季中皆為最大,ρ(PM2.5)/ρ(PM10)為0.68,造成了空氣重度污染.2006年春季共出現(xiàn)17次沙塵天氣,筆者觀測(cè)到6次沙塵天氣過程,分別是3月11,18日,4月10,16,22日和5月16日,多為外地沙源帶來的浮塵天氣,是近6年來北京春季出現(xiàn)中、重度污染天氣最多的一年.研究發(fā)現(xiàn),春季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)與平均風(fēng)速相關(guān)性不顯著,但ρ(PM2.5)/ρ(PM10)與平均風(fēng)速卻呈顯著正相關(guān).可能是因?yàn)?006年春季,北京受風(fēng)沙影響嚴(yán)重且主要表現(xiàn)為長(zhǎng)時(shí)間浮塵天氣過程.在這種天氣背景下,風(fēng)速對(duì)粗粒子質(zhì)量濃度的影響要比細(xì)粒子顯著.當(dāng)風(fēng)速加大時(shí),對(duì)污染物的水平輸送及擴(kuò)散作用增強(qiáng),粗粒子輸送、遷移和沉降的效果要比細(xì)粒子顯著,其質(zhì)量濃度對(duì)風(fēng)速的響應(yīng)程度要高,表現(xiàn)為濃度下降快.2.2.2夏季4.5、夏季風(fēng)速對(duì)粗粒子質(zhì)量濃度的影響北京市夏季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)與地面氣壓、氣溫、相對(duì)濕度、平均風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)等氣象因素相關(guān)性均不顯著(見表2),這可能與夏季地面氣壓和氣溫的變動(dòng)范圍明顯小于其他季節(jié)有關(guān).2006年夏季地面氣壓和氣溫的標(biāo)準(zhǔn)差分別為4.07hPa和2.29℃,在四季中均最小,說明夏季天氣過程交替不明顯,同一天氣系統(tǒng)可維持較長(zhǎng)的時(shí)間.筆者采樣得到的ρ(PM10)與地面氣溫?zé)o顯著相關(guān)性,而北京市ρ(PM10)日均值與地面氣溫顯著正相關(guān)(見表2),雖然相關(guān)系數(shù)不大.這可能是樣本大小不一樣所致.北京環(huán)境監(jiān)測(cè)中心的ρ(PM10)日均值覆蓋了夏季的每一天,反映出夏季高溫、高濕、低風(fēng)速同時(shí)出現(xiàn)時(shí),顆粒物不易遷移、擴(kuò)散,其質(zhì)量濃度會(huì)升高.夏季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)與平均風(fēng)速呈顯著正相關(guān)(見表2),這與春季的情況類似,同樣表明風(fēng)速對(duì)粗粒子質(zhì)量濃度的影響要比細(xì)粒子顯著,但原因有所差異.北京夏季相對(duì)濕度與平均風(fēng)速呈顯著負(fù)相關(guān)(Spearman秩相關(guān)系數(shù)為-0.423,P<0.01),平均相對(duì)濕度為64.97%,在四季中最大.在夏季高濕度條件下,增大風(fēng)速,粗粒子吸濕后的輸送、遷移和沉降的效果要比細(xì)粒子顯著,其質(zhì)量濃度下降更快;而風(fēng)速減小,相對(duì)濕度會(huì)更大,粗粒子比細(xì)粒子更容易持續(xù)積累,使其質(zhì)量濃度上升更快,粗、細(xì)粒子質(zhì)量濃度與平均風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)分別為-0.261和-0.021,也說明了這一點(diǎn).降水對(duì)大氣顆粒物有明顯的濕沉降作用.北京夏季炎熱多雨,雨量占全年降水量的75%.2006年夏季,筆者觀測(cè)到3次較明顯的降水過程,分別是6月27日,7月9日和8月8日;另有4天(6月3日,8月2,14,26日)采樣前(當(dāng)日09:00前)發(fā)生過降水.在這些受到降水影響的觀測(cè)日,ρ(PM2.5)和ρ(PM2.5～10)在整個(gè)觀測(cè)期中基本處于較低水平,同時(shí)北京市ρ(PM10)日均值與同期降水?dāng)?shù)據(jù)也呈現(xiàn)出相一致的變化規(guī)律(見圖3).2006年夏季,ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均為四季中最低,ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在四季中最小,為0.63.夏季降雨能有效清除大氣顆粒物,再加上逆溫現(xiàn)象發(fā)生頻率少,且即使發(fā)生,由于逆溫層厚度較低,強(qiáng)度弱、邊界層結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定,都使夏季大氣顆粒物擴(kuò)散、沉降的條件非常好,大氣顆粒物污染最輕.2.2.3細(xì)粒子質(zhì)量濃度對(duì)月份的響應(yīng)北京市秋季ρ(PM2.5)和ρ(PM10)與日照時(shí)數(shù)呈顯著負(fù)相關(guān),ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)與地面氣壓、氣溫、相對(duì)濕度和平均風(fēng)速等其他氣象因素相關(guān)性不顯著(見表3).主要原因在于2005年北京市秋季風(fēng)速小(平均風(fēng)速只有1.87m/s,為四季中最低),相對(duì)濕度偏大,逆溫發(fā)生頻率高、強(qiáng)度大且持續(xù)多日,常出現(xiàn)穩(wěn)定天氣形勢(shì),污染物易持續(xù)積累.而由于日照時(shí)數(shù)增多,使得熱力對(duì)流、熱力和機(jī)械湍流的綜合作用得到加強(qiáng),有效破壞秋季地面逆溫層結(jié),大氣的垂直擴(kuò)散能力加強(qiáng),有利于大氣污染物的遷移和擴(kuò)散,顆粒物質(zhì)量濃度呈下降趨勢(shì)(見圖4).北京市ρ(PM10)日均值除與日照時(shí)數(shù)呈顯著負(fù)相關(guān)外,與相對(duì)濕度、平均風(fēng)速也具有一定相關(guān)性(見表3),但相關(guān)系數(shù)不大.這可能進(jìn)一步說明秋季日照時(shí)數(shù)增多可有效破壞風(fēng)速小、相對(duì)濕度大形成的不利天氣條件.北京市秋季相對(duì)濕度與平均風(fēng)速呈顯著負(fù)相關(guān)(Spearman秩相關(guān)系數(shù)為-0.464,P<0.01),與平均氣溫呈顯著正相關(guān)(Spearman秩相關(guān)系數(shù)為0.290,P<0.01),相對(duì)濕度大時(shí),風(fēng)速小,氣溫偏高,經(jīng)常伴有霧.近10年的統(tǒng)計(jì)資料表明,北京秋季大霧出現(xiàn)頻率最高,平均占全年大霧日的31.7%.霧天由于大氣層結(jié)穩(wěn)定,風(fēng)速小,近地面多出現(xiàn)逆溫,強(qiáng)度大,空氣中相對(duì)濕度達(dá)到或接近飽和,不利于顆粒物的遷移、擴(kuò)散,但有利于顆粒物的吸濕和二次顆粒物的水相形成.統(tǒng)計(jì)資料表明,有霧時(shí)污染物濃度總是相對(duì)較高.2005年秋季觀測(cè)期間,9月24日,10月6,12日,11月17日都出現(xiàn)了相對(duì)濕度大、風(fēng)速小的氣象條件,ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)均較高,秋季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)為0.65.但是北京市秋季的霧多出現(xiàn)在夜晚到清晨時(shí)段,隨著太陽輻射的增加霧逐漸消散,可見秋季由于日照時(shí)數(shù)增多,到達(dá)地面的太陽輻射增加,地表增溫很快,湍流交換加強(qiáng),混合層高度增高,破壞了霧形成的氣象條件,使地面上空大氣處于不穩(wěn)定層結(jié)狀態(tài),有利于顆粒物擴(kuò)散、遷移,有效降低濃度水平.ρ(PM2.5)/ρ(PM10)與日照時(shí)數(shù)呈顯著負(fù)相關(guān),ρ(PM2.5)和ρ(PM2.5～10)與日照時(shí)數(shù)的Spearman秩相關(guān)系數(shù)分別為-0.625,-0.393(見表3),說明秋季細(xì)粒子質(zhì)量濃度對(duì)日照時(shí)數(shù)響應(yīng)程度或共變趨勢(shì)比粗粒子的更顯著.2.2.4影響質(zhì)量濃度的因素北京市冬季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)與氣溫、相對(duì)濕度呈顯著正相關(guān)(見表4,圖5,6),與平均風(fēng)速呈顯著負(fù)相關(guān)(見表4,圖7),ρ(PM2.5)和ρ(PM10)與日照時(shí)數(shù)呈顯著負(fù)相關(guān),ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)與地面氣壓相關(guān)性不顯著.北京市ρ(PM10)日均值與各氣象因素(地面氣壓除外)呈現(xiàn)出上述一致的規(guī)律.北京市冬季相對(duì)濕度與平均風(fēng)速呈顯著負(fù)相關(guān)(Spearman秩相關(guān)系數(shù)為-0.514,P<0.01),風(fēng)速減小,相對(duì)濕度增大,有利于近地面層處于穩(wěn)定狀態(tài),逆溫強(qiáng)度增大,不利于污染物垂直和水平方向的擴(kuò)散,加重了顆粒物的積聚污染,使其質(zhì)量濃度升高;而且冬季氣溫和相對(duì)濕度都增大時(shí),經(jīng)常會(huì)伴有霧,北京市冬季大霧出現(xiàn)的頻率占全年大霧日的27.1%,僅次于秋季,不利于顆粒物的擴(kuò)散、沉降,懸浮的霧滴極易捕獲空氣中的污染顆粒,也易吸附氣態(tài)污染物,有利于二次粒子的轉(zhuǎn)化形成.2005年冬季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)達(dá)到0.73,為四季中最高,主要原因就在于冬季這些不利的氣象條件與突出的污染源貢獻(xiàn)共同作用形成細(xì)粒子的積聚污染,這與北京市冬季采暖期ρ(PM2.5)/ρ(PM10)分布在0.4～0.9之間的研究結(jié)論相符合.研究發(fā)現(xiàn),冬季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)與相對(duì)濕度均呈顯著正相關(guān),ρ(PM2.5)與相對(duì)濕度的相關(guān)系數(shù)為0.789,小于ρ(PM2.5～10)與相對(duì)濕度的相關(guān)系數(shù)(0.846).ρ(PM2.5)/ρ(PM10)與相對(duì)濕度呈顯著負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)為-0.611,說明冬季相對(duì)濕度對(duì)粗粒子質(zhì)量濃度的影響比對(duì)細(xì)粒子顯著.原因是在冬季相對(duì)濕度增大,風(fēng)速減小和逆溫層加厚等不利氣象條件時(shí),粗粒子和細(xì)粒子都會(huì)發(fā)生持續(xù)累積,質(zhì)量濃度升高;但粗粒子比細(xì)粒子更容易積累,其質(zhì)量濃度對(duì)相應(yīng)濕度的響應(yīng)比細(xì)粒子的要強(qiáng),增加趨勢(shì)要顯著高于細(xì)粒子;相對(duì)濕度變小時(shí),風(fēng)速增大,粗粒子輸送、遷移和沉降的效果要好于細(xì)粒子,其質(zhì)量濃度降低趨勢(shì)比細(xì)粒子的顯著,所以冬季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)與相對(duì)濕度呈顯著負(fù)相關(guān).ρ(PM2.5)和ρ(PM10)與日照時(shí)數(shù)呈顯著負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為-0.532和-0.563,都比秋季小,說明冬季氣溫低,太陽輻射強(qiáng)度弱于秋季,冬季日照在對(duì)逆溫層破壞、增加熱力湍流等方面的作用不如秋季明顯,進(jìn)而體現(xiàn)出顆粒物質(zhì)量濃度與日照時(shí)數(shù)相關(guān)系數(shù)的差異.30510510510510510510510510510510510510555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555