外延鈣鈦礦氧化物雙層薄膜結(jié)構(gòu)與物性的多維協(xié)同調(diào)控研究

外延鈣鈦礦氧化物雙層薄膜結(jié)構(gòu)與物性的多維協(xié)同調(diào)控研究鈣鈦礦過渡金屬氧化物外延異質(zhì)結(jié)或多層薄膜體系基于其界面多自由度(電荷、自旋、軌道及晶格)的強(qiáng)關(guān)聯(lián)耦合呈現(xiàn)出豐富有趣的新奇物理現(xiàn)象,理解這些新奇特性背后存在的物理理論機(jī)制和追尋高效的調(diào)控手段,以期推進(jìn)鈣鈦礦型多功能器件的實(shí)際應(yīng)用,成為了近些年來物理及材料科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)與前沿方向。外延應(yīng)變、八面體臨近效應(yīng)及界面交換耦合等已經(jīng)被證實(shí)對(duì)鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)及多層薄膜體系的結(jié)構(gòu)與物性起著關(guān)鍵性作用,同時(shí)亦是調(diào)控甚至誘導(dǎo)出新奇物理性能的有效手段。另一方面,單晶襯底取向變化能夠誘導(dǎo)出不同的氧八面體畸變與扭轉(zhuǎn),使得鈣鈦礦外延薄膜的結(jié)構(gòu)與物性表現(xiàn)出高度的襯底取向依賴性。與此同時(shí),襯底取向變化還能引入不同氧缺陷,進(jìn)一步調(diào)控鈣鈦礦外延薄膜的物理性能。然而在鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)或多層薄膜體系中,相當(dāng)多的科學(xué)研究都集中于組分相對(duì)厚度及比例變化、晶格與對(duì)稱性失配等對(duì)外延體系的界面結(jié)構(gòu)/相互作用及物理性能的影響,而關(guān)于襯底取向相關(guān)聯(lián)的多維協(xié)同效應(yīng)對(duì)鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)或多層薄膜的結(jié)構(gòu)及物理性能的影響仍然是一個(gè)開放性問題。因此本論文選取系列外延鈣鈦礦雙層薄膜,系統(tǒng)研究了襯底取向相關(guān)聯(lián)的氧缺陷、晶格失配應(yīng)力及界面效應(yīng)等多維協(xié)同作用對(duì)外延鈣鈦礦氧化物雙層薄膜體系的結(jié)構(gòu)與電磁性能的影響,分析其內(nèi)在作用機(jī)制,以期拓寬鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)及多層薄膜結(jié)構(gòu)與物性的調(diào)控選擇途徑及未來實(shí)際應(yīng)用范圍。具體的研究內(nèi)容與結(jié)果如下:緒論章以鈣鈦礦氧化物的結(jié)構(gòu)與物性出發(fā),闡述了晶格及對(duì)稱性失配誘導(dǎo)的外延應(yīng)變及界面八面體耦合對(duì)鈣鈦礦氧化物外延薄膜及異質(zhì)結(jié)的界面結(jié)構(gòu)和物理性能的影響,分析了外延異質(zhì)結(jié)界面電荷轉(zhuǎn)移與界面磁性的內(nèi)在關(guān)聯(lián)性,總結(jié)了近些年來鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)及多層薄膜體系中的研究熱點(diǎn)與仍然存在的問題,突出開展本研究工作的理論與實(shí)際意義。第二章在單晶襯底上外延生長了La0.8Ca0.2MnO3/Ba0.8Sr0.2TiO3雙層薄膜,并系統(tǒng)研究了燒結(jié)溫度、襯底取向及氧缺陷對(duì)雙層薄膜的磁性與輸運(yùn)性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)不同的熱處理溫度使得雙層薄膜的金屬-絕緣體/順磁-鐵磁性轉(zhuǎn)變發(fā)生在一個(gè)比較寬且可調(diào)控的溫度區(qū)間內(nèi);而襯底取向的改變會(huì)誘導(dǎo)出不同的氧缺陷,不僅使得雙層薄膜的金屬絕緣體-順磁鐵磁性轉(zhuǎn)變溫度呈現(xiàn)襯底取向依賴性,更造成雙層薄膜在低溫處出現(xiàn)襯底取向與氧缺陷依賴的反常金屬-絕緣體及鐵磁轉(zhuǎn)變,且定性上來看兩者具備相似性。第三章在立方襯底上外延生長正交/正交鈣鈦礦La0.7Ca0.3MnO3/DyMnO3雙層薄膜,系統(tǒng)研究了襯底取向依賴的界面耦合與氧缺陷對(duì)雙層薄膜的磁性與電輸運(yùn)性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)雙層薄膜的轉(zhuǎn)變溫度比相應(yīng)參比薄膜的轉(zhuǎn)變溫度要低,歸因于正交DyMn03層增強(qiáng)La0.7Ca0.3Mn03層氧八面體的傾斜/扭轉(zhuǎn)的同時(shí)也減弱立方襯底對(duì)La0.7Ca0.3MnO3層氧八面體畸變的抑制,造成雙交換作用減弱電磁性能降低;與此同時(shí),取向變化不僅影響著界面耦合行為,還誘導(dǎo)出薄膜體系氧陷的改變,兩者共同影響雙層薄膜的結(jié)構(gòu)與性能。更為重要的是,從DyMn03層引入的額外應(yīng)變會(huì)促進(jìn)軌道重組,使得La0.7Ca0.3MnO3層靠近界面處的反鐵磁增強(qiáng),進(jìn)一步影響雙層薄膜的物理性質(zhì)。四章在單晶襯底上成功外延生長了NdNiO3/LaMnO3雙層薄膜,系統(tǒng)研究了襯底取向變化對(duì)雙層薄膜的磁性與輸運(yùn)性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)除去高溫的常規(guī)金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變,在低溫處還觀測(cè)到一個(gè)反常的絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變,而且該反常轉(zhuǎn)變對(duì)應(yīng)的溫度TIM表現(xiàn)出襯底取向依賴性,同時(shí)雙層薄膜的磁性能也表現(xiàn)出明顯的取向差異性,歸因于襯底取向調(diào)控的NdNi033和LaMnO3層之間的界面電荷轉(zhuǎn)移及層間交換耦合作用。五章在單晶襯底上外延生長了La2NiMn066/LaMn03雙層薄膜,初步研究了La2NiMnO6與LaMnO3層之間的相互作用對(duì)雙層薄膜中La2NiMnO6層的Ni/iMn有序度及其相應(yīng)物理性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)雙層薄膜中La2NiMnO6層的Ni/Mn有序度相比于La2NiMn06/LaAlO3參比薄膜來說增加了,但La2NiMnO6/LaMnO3雙層薄膜仍然表現(xiàn)出兩個(gè)臨近的鐵磁轉(zhuǎn)變,經(jīng)證實(shí)分別歸屬于La2NiMnO6層Mn4+/NN2+離子間超交換作用的鐵磁轉(zhuǎn)變和LaMnO3層MnM4+/Mn3+離子間雙交換作用的鐵磁轉(zhuǎn)變,為后續(xù)開展襯底取向調(diào)控雙層薄膜NiMn有序度及物性研究打基礎(chǔ)。六章總結(jié)了襯底取向相關(guān)聯(lián)的氧缺陷、晶格失配應(yīng)力及界面效應(yīng)等多維協(xié)效應(yīng)對(duì)選擇的系列外延鈣鈦礦雙層薄膜結(jié)構(gòu)與物性的調(diào)控研究結(jié)果,突出了