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在過(guò)去的幾十年里，構(gòu)建軸手性苯乙烯分子的合成轉(zhuǎn)化策略研究，已經(jīng)逐漸受到有機(jī)合成化學(xué)家的大量關(guān)注(Schemes1a-1c)。這里，受到近年來(lái)對(duì)于硅基配體(silylligand)在過(guò)渡金屬配位化學(xué)研究領(lǐng)域中的應(yīng)用(Scheme1d)、催化硅氫化反應(yīng)方法學(xué)以及采用過(guò)渡金屬催化劑促進(jìn)的由不飽和烴分子參與的對(duì)映選擇性氫官能團(tuán)化反應(yīng)方法學(xué)相關(guān)研究報(bào)道的啟發(fā)，合作設(shè)計(jì)出一種全新的通過(guò)鉑催化劑促進(jìn)的采用非活化內(nèi)炔化合物參與的阻轉(zhuǎn)選擇性硅氫化反應(yīng)方法學(xué)(Scheme1d)。首先，作者采用內(nèi)炔1a與三乙基硅烷2a作為模型底物，進(jìn)行相關(guān)反應(yīng)條件的優(yōu)化篩選(Table1)。進(jìn)而確定最佳的反應(yīng)條件為：采用Pt2(dba)3作為催化劑，L1作為手性配體，CsOAc作為堿，甲苯作為反應(yīng)溶劑，反應(yīng)溫度為20

oC，最終獲得81%收率的硅氫化產(chǎn)物3a

(98%ee)。在上述的最佳反應(yīng)條件下，作者分別對(duì)一系列o-alkynylnaphthamides底物(Table2)以及o-alkynylphenylamides底物(Table3)的應(yīng)用范圍進(jìn)行深入研究。

接下來(lái)，作者對(duì)上述硅氫化過(guò)程的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行進(jìn)一步研究

(Scheme2a-2c)。之后，基于上述的實(shí)驗(yàn)研究以及前期相關(guān)的文獻(xiàn)報(bào)道，提出如下合理的反應(yīng)機(jī)理(Scheme2d)。同時(shí)，作者通過(guò)相關(guān)的熱外消旋實(shí)驗(yàn)，對(duì)軸手性苯乙烯產(chǎn)物的構(gòu)型穩(wěn)定性進(jìn)行深入研究(Scheme3)。之后，該小組通過(guò)如下的一系列研究進(jìn)一步表明，這一全新的阻轉(zhuǎn)選擇性硅氫化策略具有潛在的合成應(yīng)用價(jià)值

(Scheme4)?？偨Y(jié)共同報(bào)道一種全新的通過(guò)鉑催化劑促進(jìn)的采用非活化內(nèi)炔化合物參與的阻轉(zhuǎn)選擇性硅氫化反應(yīng)方法學(xué)，進(jìn)而成功完成一系列軸手性苯乙烯分子的構(gòu)建。這一全新的阻轉(zhuǎn)選擇性

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