液相對流對定向凝固胞.docx

液相對流對定向凝固胞/枝晶間距的影響*王賢斌林鑫十王理林宇紅雷王猛黃衛(wèi)東 (西北工業(yè)大學凝固技術國家重點實驗室，西安m ooaaoia年9月as日收到;aoia年11月m日收到修改稿) 采用類金屬透明模型合金J一二睛-1.8 wt%丙酮(SCN-1.8 wt%Ace)合金，研究了平行于生長界面前沿的液相對流對定向凝固胞/枝晶生長行為及胞/枝晶問距的影響.對于胞晶生長，在液相對流作用卜，其尖端將會出現分岔，使得胞晶問距減小，并且液相對流流速越大，胞晶尖端分岔越明顯，胞晶組織越細小，胞晶問距越小.至于枝晶生長，其生長行為與胞晶小同.當抽拉速度較小時，液相對流作用卜枝晶兩側三次臂的生長速度將會超過枝晶尖端生長速度，形成新的枝晶列，使得枝晶一次問距減小，并且液相對流流速越大枝晶一次問距越小;當抽拉速度較大時，液相對流作用卜迎流側二次臂生長發(fā)達，且會抑制上游枝晶生長，使得枝晶一次問距增大，并且液相對流越強枝晶一次問距越大.關鍵詞:定向凝固，胞晶間距，枝晶間距，液相對流1引言 胞晶和枝晶是定向凝固過程中普遍存在的兩種典型的單相合金生長形態(tài)f1,21，其形態(tài)和特征尺度，如一次間距，二次間距和尖端半徑等，對材料的力學性能具有重要的影響.至今，已經有很多研究者對定向凝固胞/枝晶一次間距進行了研究，并提出相應的模型3-ls，如Hunt模型11, KF模型12 , Trivedi模型13、 Hunt-Lu數值模型14以及Lin-Huang數值模型ls.但是這些研究大多是基于純擴散條件進行分析，而在實際凝固過程中，液相對流一般是不可避免的，并且液相對流還會影響固液界面前沿的溫度場和溶質場，進而影響胞晶和枝晶的生長形態(tài).近年來，對流對凝固過程的影響已經引起很多研究者們的關注.劉山等16考察了對流對胞晶和枝晶生長影響，發(fā)現流動使得胞晶間距減小，但是卻使得枝晶一次間距增大.Trivedi等17卻發(fā)現對流使得枝晶一次間距減小，并提高了胞枝轉變臨界速度.Spinelli等1s隨后的研究中也發(fā)現枝晶間對流會使得枝晶一次間距減小.最近，孫東科m等通過數值模擬方法研究對流對枝晶生長的影響，發(fā)現對流使熱量和溶質從上游傳輸到下游，從而加速上游枝晶的生長.石玉峰zo等通過數值模擬方法研究對流對枝晶尖端生長速度的影響，發(fā)現對流使得枝晶迎流側生長加速，且對流使枝晶間溶質富集減少，出現枝晶一次臂湮沒和分枝的現象.王建元等zi,zz考察了對流對胞晶和枝晶生長影響，發(fā)現胞晶間距隨流速的增大而減小，且對流作用下胞晶尖端易出現分岔，同時，對流使得枝晶間距增大.可以看到，雖然目前對流對胞晶和枝晶生長影響的相關研究已經取得了初步的進展，但是目前的研究結果還存在一定分歧，并且大部分研究者的重點集中在對比流動條件下和純擴散條件下的胞/枝晶生長行為，而在對流強度對凝固組織形態(tài)影響方面的研究較為缺乏.基于此，本文采用類金屬透明模型合金一一SCN-1.8wt%Ace合金，考察了固液界面前沿液相對流的流速對胞晶和枝晶生長行為的影響，并探討了液相對流對胞晶間距和枝晶一次間距影響的本質原因，以期完善流動條件下的胞/枝晶生長理論，進而為指導生產實踐奠定基礎. 2實驗方法 實驗采用的SCN-1.8wt%Ace合金是由純度大于99.99%的丁二睛和純度大于99.5%的丙酮在氫氣氣氛的手套箱中配制而成.實驗在自制的Bridg-man水平定向凝固系統(tǒng)中進行如圖1所示.該系統(tǒng)主要由Jackson-Hunt溫度梯度平臺、流動驅動系統(tǒng)、顯微觀察圖像采集系統(tǒng)組成.試樣盒厚度為0.15 mm.采用精度優(yōu)于0.1 K的恒溫水浴來控制控制熱端和冷端溫度.界面前沿的對流由放置于試樣盒中的磁力驅動葉片產生，進而在固液界面前沿形成垂直于生長方向且流速可調的流動，并采用失蹤粒子測定界面前沿的流動流速.組織形態(tài)采用Nikon AZ100顯微鏡進行實時觀察，通過CoolSnap高分辨率CCD實時拍攝.實驗開始前，通過選晶在試樣盒中形成一個(100晶向平行于溫度梯度方向的單晶，每次實驗開始時都從此試樣盒的同一個起點出發(fā)來保證實驗初始條件的一致性.在考察對流流速對胞枝晶生長的實驗時，在啟動抽拉系統(tǒng)啟動的同時同步施加對流，并作為計時零點記作t=Os.每次實驗結束后都保證將試樣盒退回到同一起點處，并將試樣盒放置于Jackson-Hunt溫度梯度平臺保溫4h進行合金均勻化，之后再進行下一組實驗. 葉片顯微鏡計算機熱端銅臺上冷端銅臺上 /抽拉系統(tǒng)試樣盒兀熱端銅臺下、妞岌光源冷端銅臺下圖i帶切向流動系統(tǒng)的定向凝固系統(tǒng)示意圖3實驗結果與討論3.1流動對胞晶生長的影響 由于透明合金SCN-1.8wt%Ace在溫度梯度GT = 6 K/mm條件下形成胞晶的抽拉速度范圍比較狹窄，作者在前期的考察中，發(fā)現該溫度梯度下，實際的胞晶抽拉速度范圍大約為0.34-1.08 m/s.因此在研究中選取靠近抽拉速度下限(v = 0.43 m/s)和抽拉速度上限(v = 0.92 m/s)兩個典型速度.圖2對比了抽拉速度、= 0.43 m/s下，對流對平界面失穩(wěn)后的淺胞形貌的影響.其中，圖2a無強制液相對流作用，圖2b存在液相對流，液相平均流速u1=14.3m/s.由圖2可見，與無強制液相對流相比較，液相對流作用下部分大間距胞晶尖端出現了分岔，胞晶間距明顯細化 隨著抽拉的繼續(xù)進行，淺胞組織逐漸演化為深胞組織.圖3顯示了抽拉速度、= 0.43 m/s下對流對深胞晶生長形貌的影響.其中圖3(a)為無強制液相對流作用，圖3(b), (c), (d)的液相平均流速分別為u1 = 14.3 m/s, u2 = 28.9 m/s, u3 = 69.7 m/s.可以發(fā)現，在液相對流作用下，胞晶尖端同樣會出現尖端分岔，以致胞晶明顯細化流速較低時，尖端分岔的頻次較高，胞晶尖端幾乎始終處于周期性分岔狀態(tài)，隨著對流流速增大，尖端分岔的頻次明顯降低.圖4顯示了抽拉速度、= 0.92 m/s下對流對胞晶生長形貌的影響.其中，圖4(a)為無強制液相對流作用，圖4(b), (c), (d)的液相平均流速分別為u1 = 14.3 m/s, u2 = 28.9 m/s, u3 = 69.7 m/s.可以看到，與圖3的規(guī)律基本相同.總體上看，胞晶間距隨著對流流速的增大逐漸減小. Hunt和Lu14通過采用數值自洽模型，分析胞晶之間溶質擴散場的相互作用，給出了胞晶間距分布范圍下限的數值擬合結果 。二二/ro.4i Do.sil = 4.Oyk-._._.,!】!一!，(1) mCo (k一1)/v/其中，凡是胞晶間距，k是溶質分配系數，T是GibbsThomson系數，m是液相線斜率，Co是合金成分，D是溶質擴散系數，v是抽拉速度. 圖5顯示的是純擴散和強制液相對流情況下抽拉速度與胞晶間距關系.從圖中可以看出，在純擴散條件下，胞晶間距隨著抽拉速度的增大而減小，并且與Hunt-Lu模型趨勢相同.由于Hunt-Lu數值模型給出的是胞晶間距下限，因此實驗所得胞晶間距要比理論胞晶間距偏大.然而，在強制對流作用下胞晶間距要比純擴散條件下的胞晶間距要小，且明顯低于Hunt-Lu理論模型的值. 強制對流 ui=14.3ms- u2=28.9 ms- u3 = 69.7 m s-二HUNT一LU0.5 0.7 0.9廠一一曰匕召0 0 0000一esO一es 日二嘆二/ms-圖5強制液相對流對胞晶hl距的影響0 n 0 n On0 5 0 5 053 22es 1.1 已二尺0 20 40 u/m s-100 80圖G不同抽拉速度下液相流速對胞晶hl距的影響 圖6顯示的是不同抽拉速度下流速與胞晶間距的關系.從圖中可以看出，強制液相對流流速越大胞晶間距越小.更值得注意的是，在強制液相對流作用下，由抽拉速度導致的胞晶間距差異會減小，即當流速達到一定時，胞晶間距逐漸趨于一個定值. 固液界面前沿在液相對流的作用下，界面前沿會形成溶質和溫度邊界層，使得界面前沿的溫度梯度和濃度梯度增大，但是熱擴散系數比溶質擴散系數一般高三個數量級，因此，對流對濃度梯度的影響更為顯著，導致胞晶尖端隨著濃度梯度的增大，穩(wěn)定性有所減弱;同時，對流的作用也增強了界面 圖5顯示的是純擴散和強制液相對流情況下抽拉速度與胞晶間距關系.從圖中可以看出，在純擴散條件下，胞晶間距隨著抽拉速度的增大而減小，并且與Hunt-Lu模型趨勢相同.由于Hunt-Lu數值模型給出的是胞晶間距下限，因此實驗所得胞晶間距要比理論胞晶間距偏大.然而，在強制對流作用下胞晶間距要比純擴散條件下的胞晶間距要小，且明顯低于Hunt-Lu理論模型的值. 強制對流 ui=14.3ms- u2=28.9 ms- u3 = 69.7 m s-二HUNT一LU0.5 0.7 0.9廠一一曰匕召0 0 0000一esO一es 日二嘆二/ms-圖5強制液相對流對胞晶hl距的影響0 n 0 n On0 5 0 5 053 22es 1.1 已二尺0 20 40 u/m s-100 80圖G不同抽拉速度下液相流速對胞晶hl距的影響 圖6顯示的是不同抽拉速度下流速與胞晶間距的關系.從圖中可以看出，強制液相對流流速越大胞晶間距越小.更值得注意的是，在強制液相對流作用下，由抽拉速度導致的胞晶間距差異會減小，即當流速達到一定時，胞晶間距逐漸趨于一個定值. 固液界面前沿在液相對流的作用下，界面前沿會形成溶質和溫度邊界層，使得界面前沿的溫度梯度和濃度梯度增大，但是熱擴散系數比溶質擴散系數一般高三個數量級，因此，對流對濃度梯度的影響更為顯著，導致胞晶尖端隨著濃度梯度的增大，穩(wěn)定性有所減弱;同時，對流的作用也增強了界面前沿的擾動.由于胞晶尖端總體曲率較小，因此，界面能對胞晶尖端的穩(wěn)定性本身就較弱.這樣，對于平界面和粗胞晶，一方面，對流使?jié)舛忍荻仍龃笠约敖缑鏀_動增強，另一方面，界面演化的空間尺度較大，且界面的曲率較小，界面能的穩(wěn)定性作用較弱，有利于平界面擾動的發(fā)展和胞晶尖端的分岔，使得淺胞晶和粗胞晶快速細化特別是溫度梯度增大，胞晶間距也會減小.同時，因為流速較低時，對流本身的波動頻率較低，容易與胞晶尖端界面失穩(wěn)擾動波長出現藕合，因而使得胞晶尖端出現周期性分岔.隨著對流流速的增大，溫度梯度/濃度梯度增大同時擾動也在進一步增強，因此，胞晶間距逐漸減小.另外，當對流流速繼續(xù)增大時，溫度梯度的穩(wěn)定化作用逐漸提高，同時胞晶間距的減小，也使得胞晶尖端曲率逐漸增大，尖端的界面能穩(wěn)定作用增強，分岔逐漸困難，導致胞晶尖端經過初始分岔后，J決速地趨于穩(wěn)定.同時，分岔后胞晶尖端界面穩(wěn)定性的增強，也使得進一步提高對流流速后，對流對胞晶間距的影響逐漸減弱，胞晶間距趨于穩(wěn)定.另外，從圖3(b)可以看到，當流速較低時，胞晶尖端分岔通?？傆幸粋€分支的生長會被抑制而使另一分支優(yōu)先生長，并且從統(tǒng)計上看，迎流側分支被抑制的概率略大，相信這與迎流側容易造成溶質富集有關.而隨著流速的增大，胞晶尖端分岔逐漸穩(wěn)定，分岔后的分支皆可得到充分生長，如圖3(c), (d)所示.這主要是由于當流速較低時，胞晶間距減小較少，這樣，初始胞晶分岔后的生長空間不足以供兩個分支共同生長，進而導致某一分支受外界影響略有領先時，其排出的溶質將抑制另一分支的生長;同時，由于間距的橫向調整速度較慢，導致該分支充分生長后，間距還是過大，只能繼續(xù)在對流的作用下進一步發(fā)生分支，進而形成周期性分支行為;而當流速較大時，胞晶間距顯著減小，這使得初始胞晶分岔后，不同分支皆有充足的空間繼續(xù)生長.王建元等zi在考察流動對胞晶生長影響時，觀察到流動條件下胞晶尖端出現分岔胞晶間距減小，這與本文實驗結果一致.3.2流動對枝晶間距的影響 圖7顯示了在較低抽拉速度(v = 3.47 m/s)下強制液相對流流速對定向凝固枝晶形貌的影響.其中，圖7(a)是無強制對流條件下枝晶生長形貌，圖7(b), (c), (d)為不同液相對流流速作用下的枝晶生長形貌，液相平均流速分別為ui一14.3 m/s, u2一28.9 Lm/s, u3一69.7 m/s.從圖中可以看出，相對無強制液相對流，在強制液相對流作用下，枝晶尖端形貌發(fā)生了變化，枝晶一次間距有明顯的減小，并且隨著對流流速的增大，枝晶一次間距逐漸減小.圖8顯示的是較低抽拉速度(v = 4.43 m/s) 下強制液相對流對枝晶生長形貌的影響，圖8(a)是無強制對流條件下枝晶生長形貌，圖8 (b) () (d)為不同液相對流流速作用下的枝晶生長形貌，液相平均流速分別為ui一14.3 m/s, u2一28.9 m/s,u3 = 69.7 m/s.可以看出，與圖7的規(guī)律基本相同. 圖9顯示了在較高的抽拉速度(v = 13.3 m/s)下，強制液相對流對枝晶生長形貌的影響.其中，圖9 (a)為無強制液相對流條件下枝晶生長形貌，圖9(b)，(c)，(d)分別為不同液相對流流速作用下的枝晶生長形貌，液相平均流速分別為u1 = 14.3 m/s,u2一28.9 m/s, u3一69.7 m/s.從圖中可以看出，與較低抽拉速度相反，強制液相對流使得枝晶迎流側二次臂生長更為發(fā)達，枝晶一次間距相比無強制液相對流的情況有所增大，并且隨著強制液相對流流速的增大，枝晶一次間距呈增大趨勢.圖10顯示的是較高的抽拉速度(v = 26.61 m/s)下對流對枝晶生長形貌的影響，圖10(a)為無強制液相對流條件下枝晶生長形貌，圖10(b), (c), (d)分別為不同液相對流流速作用下的枝晶生長形貌，液相平均流速分別為u1 = 14.3 m/s, u2 -28.9 m/s, u3 -69.7 m/s.可以看出，與圖9的基本規(guī)律相似. 從以上實驗結果中可以看出，在不同抽拉速度下，對流對枝晶一次間距的影響不同.在抽拉速度較小時，液相對流使得枝晶一次間距減小，且對流流速越大枝晶間距越小;而在抽拉速度較大時，液相對流使得枝晶一次間距增大，且對流流速越大枝晶間距越大. Hunt-Lu14根據數值自洽模型分析了枝晶之間溶質擴散場的相互作用，提出枝晶一次間距范圍下限的數值模型:0.07998IkV0-0.s) V一Gro.s Gr-o.ozs八T(2) 式中a一1.131一O.lssslog(G)一o.sg9 X lo-Zlog,o(G12,V一J竺kDTGIk八T2_，mCo(k一1)k一 k而凡是枝晶一次間距，T是Gibbs-Thomson系數，k是溶質分配系數，G是溫度梯度，4T是過冷度，V是抽拉速度，D是溶質擴散系數，m是液相線斜率，Co是合金成分. 一一無強制對流0 0 0 0 n no0 0 0 0 006 5 4 32一es 日二嘆二/mS-1圖11對流作用下枝晶一次帥距與理論模型比較 圖11給出了不同流速下枝晶一次間距隨抽拉速度的變化關系并與純擴散下的理論模型相比較.從圖中可以看到，在無強制液相對流時，實驗所得枝晶間距與抽拉速度的關系趨勢與Hunt-Lu模型一致，都是隨著抽拉速度的增加枝晶一次間距逐漸減小.而當存在強制液相對流時，枝晶一次間距隨著抽拉速度的增大，先達到一個極大值，隨后又逐漸減小，并且隨著強制液相對流的施加，枝晶一次間距隨抽拉速度的變化趨勢明顯變緩，這與純擴散條件下實驗值與理論模型中枝晶一次間距隨抽拉速度的趨勢有較大的差別.還可以看到，在抽拉速度較小時，施加強制對流使得枝晶一次間距明顯的減小，但是隨著流速或抽拉速度的增大，對流對枝晶一次間距的減小程度減弱，當抽拉速度超過一定值時，對流使得枝晶一次間距增大.另外，強制對流作用下實驗所得的枝晶一次間距均在Hunt-Lu模型上側.一一v,=3.47 wms一120 40 u/ms-60 80不同抽拉速度下枝晶hl距與流速的關系廠LILILILILILILILILIL1200 00 00 00 0000圖6 5 4 32es 日二嘆 圖12給出了不同抽拉速度下枝晶間距與流速之間的關系，圖中可以看出在抽拉速度較小時，隨著流速的增加，枝晶一次間距減小;在抽拉速度較大時，隨著流速的增加，枝晶一次間距增大.更要值得注意的是，在無強制對流時，不同抽拉速度對應的枝晶一次間距有非常大的差異，而當存在強制液相對流時，由抽拉速度產生的枝晶一次間距差異減小，并且最終會使得枝晶一次間距穩(wěn)定在一個范圍. 為了明晰較低抽拉速度下液相對流對枝晶一次間距的作用機理，圖13進一步給出了在較低抽拉速度下形成的穩(wěn)定枝晶列隨著液相對流的施加，其形貌的演化過程.其中圖13(a)為未施加強制液相對流時的枝晶生長形貌.待該枝晶列達到穩(wěn)態(tài)后，施加強制液相對流.圖13b一(e顯示了強制液相對流施加后枝晶形貌的演化過程.可以看到，在未施加強制液相對流作用時，較低抽拉速度所對應的枝晶一次間距較大，枝晶間的液相分數也較大.這樣，當引入液相對流后，不僅在枝晶尖端前沿存在液相對流，同時，由于液相對流所導致的流體壓強降低，也使得在枝晶間存在向界面前沿的液相對流.枝晶間的液相對流將枝晶兩側的溶質帶到枝晶尖端前沿，使得枝晶間的溶質富集降低，枝晶間兩側相對的枝晶二次臂和三次臂的生長速度都得到了加快，而枝晶尖端由于溶質富集，尖端的生長速度逐步減小并逐步鈍化如圖13(b)所示.當枝晶間的溶質富集進一步降低，而枝晶尖端的溶質富集進一步加重.一方面，枝晶兩側的二次臂向三次臂的分支逐漸加快，同時三次臂逐漸生長超過尖端時，形成新的枝晶主干;另一方面，鈍化的枝晶尖端由于曲率減小所導致的界面能穩(wěn)定性作用的減弱，也像前一節(jié)所觀察的胞晶尖端一樣，開始逐漸分岔，這兩方面的因素使得枝晶一次間距急劇減小，如圖13(c), (d)所示.最終形成的類胞狀的退化枝晶形態(tài)，如圖13(e)所示.這實際也意味著強制液相對流提高了胞枝轉變的臨界速度.孫東科fll和石玉峰zo等通過數值模擬方法研究對流對枝晶尖端生長速度的影響時，發(fā)現對流使得枝晶間溶質富集減少，出現枝晶一次臂湮沒和分枝的現象，與本文一致.另外，對于低速枝晶，其枝晶間距較大，三次臂有較充足的發(fā)展空間，同時，橫向濃度梯度應該低于縱向，因此，二次臂生長不容易抑制三次臂形成主干，使得枝晶一次間距減小.但是由于枝晶尖端的穩(wěn)定性要比胞晶強，而且分岔不會像胞晶那么嚴重，因此枝晶間距會減小但沒有低于Hunt-Lu模型的枝晶間距下限.而較大抽拉速度對應的枝晶一次間距較小，枝晶間的液相分數也較小.這樣，枝晶間的液相對流相對較弱，而且枝晶尖端前沿富集減弱，枝晶尖端比較穩(wěn)定.并且由于枝晶間對流的作用較弱，縱向的濃度梯度也較小，三次臂的生長受到二次臂的抑制，但是枝晶尖端前沿的液相對流會將枝晶迎流側溶質帶到背流側，使得其迎流側二次臂生長速度加大，進而抑制其上游枝晶主干的生長，最終使得枝晶一次間距變大，如圖14所示.劉山m和王建元等zz考察流動對透明合金枝晶生長影響時，發(fā)現液相對流使得枝晶一次間距增大，這與本文在抽拉速度較大時所得結果一致，相信這與其所采用的較大抽拉速度有關.Trivedi等m在研究Al-Cu合金定向凝固時發(fā)現流動使得枝晶一次間距減小并提高了胞枝轉變臨界速度，隨后Spinelli等y s研究Al-Cu合金定向凝固過程中枝晶間流動對枝晶一次間距的影響時，發(fā)現枝晶間的流動會減小枝晶一次間距，與本文在抽拉速度較小時所得結果一致.4結論 本文采用透明合金SCN-1.8wt%Ace，研究了在溫度梯度GT = 6 K/mm下強制液相對流(流速14.3-69.7 m/s)對定向凝固過程中胞/枝晶間距的影響，主要得出以下結論: 1.在液相對流作用下，胞晶尖端前沿的溶質場發(fā)生了變化，造成胞晶尖端極易分岔且組織細化胞晶間距減小.隨著對流流速越大胞晶間距越小，當流速加大到一定值時，胞晶間距減小趨勢減弱最終胞晶間距會趨于穩(wěn)定. 2.抽拉速度較低臨近胞枝轉變區(qū)時，枝晶尖端前沿和枝晶間存在的液相對流使得枝晶尖端前沿以及枝晶尖端兩側的溶質場發(fā)生了變化，使得枝晶尖端的生長速度減小并低于兩側三次臂的生長速度，最終枝晶一次間距減小，在給定的流速范圍內，流速越大枝晶一次間距越小. 3.抽拉速度較大時，主要是枝晶尖端前沿液相對流改變了枝晶尖端前沿的溶質場使得枝晶二次臂抑制上游枝晶生長枝晶一次間距增大，并且在給定的流速范圍內，枝晶一次間距隨著流速的增大而士曾大. 1 Kurz W, Fisher D J 1986 Fundamentals of solidifrcation (3rd Edn.) 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