有機(jī)硅烷導(dǎo)向合成多級(jí)孔分子篩及其用于甲醇制取低碳烯烴反應(yīng)_第1頁(yè)
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1、有機(jī)硅烷導(dǎo)向合成多級(jí)孔分子篩及其用于甲醇制取低碳烯烴反應(yīng)低碳烯烴(特別是乙烯和丙烯)是重要的化工原料。隨著石油資源的日漸枯 竭,開(kāi)發(fā)非石油路線(xiàn)的低碳烯烴生產(chǎn)工藝顯得尤為重要。其中,以煤為源頭的甲醇制取低碳烯烴技術(shù)(mto 和 mtp)是近些年發(fā)展起來(lái)的新興產(chǎn)業(yè),一方面緩解了石油資源緊缺的局面,另一方面促進(jìn)了煤炭資源的清潔轉(zhuǎn)化利用,符合我國(guó)能源利用與環(huán)境保護(hù)可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略。除生產(chǎn)工藝和反應(yīng) 條件的影響以外,催化劑是甲醇制取低碳烯烴反應(yīng)的另一關(guān)鍵因素。目前用于甲醇制取低碳烯烴的催化劑主要為 sapo-34 和 zsm-5 分子篩,這兩種分子篩催化劑活性高,對(duì)低碳烯烴的選擇性好。然而,常規(guī)的 sap

2、o-34 和 zsm-5分子篩均為典型的微孔材料,用于催化反應(yīng)時(shí)表現(xiàn)出傳質(zhì)阻力較大、易結(jié)焦失活 等問(wèn)題。研究表明,向傳統(tǒng)的微孔分子篩內(nèi)引入大/中孔結(jié)構(gòu)是提高其傳質(zhì)性能的有效途徑,由此得到的分子篩催化劑同時(shí)具有微/中/大孔結(jié)構(gòu),是一種多級(jí)孔道催化劑材料。目前,多級(jí)孔分子篩制備及催化反應(yīng)應(yīng)用領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)主要集中在向不同骨架分子篩引入多級(jí)孔的通用方法研究和多級(jí)孔分子篩參與催化反應(yīng)過(guò) 程構(gòu)-效關(guān)系的建立。鑒于此,本論文采用有機(jī)硅烷表面活性劑 tpoac 為介孔導(dǎo)向劑,設(shè)計(jì)制備具有多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)的 sapo-34 和 zsm-5 分子篩,并將所得到的多級(jí)孔 sapo-34 和zsm-5 分子篩分別用于

3、mto 和 mtp 反應(yīng)。(1)多級(jí)孔 sapo-34 分子篩具有新穎的納米片自組裝結(jié)構(gòu);實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)考察了合成反應(yīng)條件(tpoac/sio2比例、sio2/al2o3比例、動(dòng)態(tài)水熱條件)對(duì)多級(jí)孔 sapo-34 分子篩結(jié)構(gòu)的影響;將 sapo-34 納米片自組裝多級(jí)孔分子篩(na-sp34)、商業(yè)塊體 sapo-34(cm-sp34)以及納米片層 sapo-34(ns-sp34)用于 mto 反應(yīng)評(píng)價(jià)其催化性能,結(jié)果表明 na-sp34 得益于其多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)及適宜的酸性,表現(xiàn)出更長(zhǎng)的催化壽命和更高的低碳烯烴選擇性,催化壽命分別是 cm-sp34 和ns-sp34 的 3.6 倍和 1.5 倍,乙烯選擇性較 cm-sp34 和 ns-sp34 分別提高了 20.5% 和 0.9%左右。(2)多級(jí)孔 zsm-5 分子篩具有含量可控的晶內(nèi)大/中孔結(jié)構(gòu);實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)考察了 tpoac 加入量對(duì)多級(jí)孔 zsm-5 分子篩結(jié)構(gòu)的影響;將多級(jí)孔 zsm-5 分子篩(zsm-5t)、商業(yè)塊體 zsm-5 分子篩(c-zsm-5)以及常規(guī) zsm-5 分子篩(zsm-5not)用于 mtp 反應(yīng)評(píng)價(jià)其催化性能,結(jié)果表明 zsm-5t多級(jí)孔分子篩得益于其多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)以及適宜的酸性,在 mtp 反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能,催化壽命分別是 c-zsm-5 和zsm-5no

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