飛秒激光多光束干涉光刻硅表面減反微結(jié)構(gòu)20121211

1、 飛秒激光多光束干涉光刻硅表面減反微結(jié)構(gòu) 收稿日期：年-月-日；收到修改稿日期：年-月-日基金項目：西部之光項目（基金號）和中國科學院國家外國專家局創(chuàng)新團隊國際合作伙伴計劃（基金號）.作者簡介：賀鋒濤（1974-），男，博士，副教授，主要從事方面的研究。Email：*通信聯(lián)系人。gcheng賀鋒濤1周強1,2楊文正2龍學文2白晶2程光華*,2( 1 西安郵電大學電子工程學院，陜西 西安710121)( 2 中國科學院西安光學精密機械研究所瞬態(tài)光學與光子技術(shù)國家重點實驗室，陜西 西安710119)摘要 本文利用空間光調(diào)制器實現(xiàn)飛秒激光多光束干涉，形成了分布均勻，周期可控的空間點陣，利用聚焦的空間

2、點陣在單晶硅表面燒蝕得到規(guī)則分布的凹坑狀結(jié)構(gòu)，并通過改變附加給空間光調(diào)制器的相位實現(xiàn)了對微結(jié)構(gòu)分布特征及間距的控制。掃描電子顯微鏡(SEM)和分光光度計分別對結(jié)構(gòu)的形貌特征和光學特性進行了測量。結(jié)果表明：采用底角為2的四棱錐鏡相位形成四光束干涉，通過10物鏡聚焦，在激光功率25 mW，曝光時間30 s時，可以形成間距約為3.3 m的密排凹坑微結(jié)構(gòu)；所形成的凹坑結(jié)構(gòu)具有良好的減反效果，在1.2 m-2 m波段的透過率相對拋光硅平均提高了11.5%。關(guān)鍵詞 飛秒激光；空間光調(diào)制器；多光束干涉；單晶硅；減反微結(jié)構(gòu)中圖分類號TN249；TN25 文獻標識碼AFemtosecond Laser Mult

3、i-beam Interference Lithography Anti-reflective Microstructure on Silicon SurfaceFengtao He1 Qiang Zhou1，2 Wenzheng Yang2 Xuewen Long2 Jing Bai2 Guanghua Cheng*,2(1 School of electron and engineer, Xian University of post & telecommunication, Xian, Shaanxi 710049,China)(2 State Key Laboratory of Tra

4、nsient Optics and Photonics , Xian Institute of Optics and Precision Mechanics ,Chinese Academy of Sciences, Xian, Shaanxi 710119, China)Abstract Femtosecond laser multi-beam interference was realized by spatial light modulator (SLM), and the uniform distribution multi-spots with the controllable pe

5、riod were generated. By using these multi-spots, we fabricated the regular distribution concave structures on silicon surface, the distribution character and period of which was flexible controlled by shift the phase masks on SLM. The morphology and optical character of the microstructure was measur

6、ed with scanning electron microscopy (SEM) and spectrophotometer. Experimental results show that the close-packed concave structure with the period of about 3.3 m was fabricated on the silicon surface under a special parameter (10 focusing lens, laser power is 25 mW, exposing time is 30 s) by loadin

7、g the phase of 4-facet pyramid lens with the base angle of 2, and the formed structure shows good effect of anti-reflection, its transmission between 1.2 m-2 m enhance 11.5% compare with the polished silicon. Keywords Femtosecond laser；Spatial Light Modulator；Multi-beam Interference；Silicon；Anti-ref

8、lective MicrostructureOCIS codes: 320.7090, 230.2240, 140.3390.1 引言飛秒激光以其高加工精度、低熱效應等優(yōu)點在眾多領(lǐng)域有著廣泛的應用。近年來，利用飛秒激光處理太陽能電池硅以降低其表面反射率成為了一個研究的熱點。當飛秒激光作用于單晶硅表面時，達到一定閾值后，在輻射區(qū)域會自發(fā)形成微結(jié)構(gòu)。這種微結(jié)構(gòu)一方面導致硅表面受光面積增大，另一方面使得入射光在相鄰結(jié)構(gòu)的側(cè)壁間多次反射，形成所謂的“陷光效應”，促進材料對入射光的吸收；另外微結(jié)構(gòu)的形成使空氣與材料基底交界面處的折射率突變轉(zhuǎn)化為折射率漸變，從而降低了反射率1。Harvard大學的Mazu

9、r小組對微結(jié)構(gòu)的形成過程進行了詳細的研究2，他們發(fā)現(xiàn)微結(jié)構(gòu)起源于硅表面受到激光輻射時形成的波紋狀結(jié)構(gòu)，其尺寸和密集程度都與輻射激光波長有關(guān)3。但是由于激光誘導微結(jié)構(gòu)的形成過程是自發(fā)的，所以形成的微結(jié)構(gòu)往往分布隨機雜亂，疏密程度也難以控制。為了實現(xiàn)對微結(jié)構(gòu)分布特征的控制，對輻射激光的場分布進行調(diào)制是一種可行的辦法。Mazur小組通過在硅表面放置金屬網(wǎng)格掩膜板來調(diào)制輻射激光，形成了與網(wǎng)格具有相似特征的微結(jié)構(gòu)4，但是這種方法靈活性差，得到的結(jié)構(gòu)均勻性也一般。Hiroshi Imamoto等人利用全息的方法在硅表面燒蝕出了凹坑狀結(jié)構(gòu)5，形成的結(jié)構(gòu)分布比較均勻，并且對紅外波段的透過率有著顯著的提高，但是

10、全息圖的形成和優(yōu)化過程卻十分復雜。干涉同樣可以實現(xiàn)對激光的周期性調(diào)制，利用雙光束干涉形成的周期性條紋結(jié)構(gòu)可以在多種材料中實現(xiàn)光柵的制備6-8；多光束干涉可以形成二維或三維光學點陣，這在光子晶體的制作領(lǐng)域已經(jīng)得到了廣泛的應用9,10，而且點陣的結(jié)構(gòu)特征由參與干涉的光束數(shù)量決定，周期可由各光束之間的夾角控制11，這為實現(xiàn)微結(jié)構(gòu)分布特征的控制提供了一種可行的辦法。本文利用飛秒激光多光束干涉的方法在單晶硅表面形成分布特征可控的微結(jié)構(gòu)。通過給空間光調(diào)制器(SLM)附加多棱錐鏡的相位對飛秒激光的空間相位進行調(diào)制，實現(xiàn)了多光束干涉，形成了二維空間點陣分布。利用形成的空間點陣在單晶硅表面燒蝕出凹坑狀微結(jié)構(gòu)，并

11、通過改變所附加的相位得到了具有不同分布特征和周期間距的結(jié)構(gòu)。采用掃描電子顯微鏡(SEM)對微結(jié)構(gòu)的分布特征進行了表征；利用分光光度計測試其透過率，并與拋光硅片進行了對比。與其它方法相比，這種方法具有系統(tǒng)簡單穩(wěn)定，微結(jié)構(gòu)的分布特征和周期可靈活控制等優(yōu)點。2實驗介紹本實驗裝置如圖1所示，實驗所用的激光為鈦寶石鎖模激光再生放大系統(tǒng)(Spitfire，Spectra Physics)產(chǎn)生的超短脈沖激光,輸出的激光中心波長為800 nm，重復頻率為1 kHz，脈沖寬度為150 fs。激光以一定角度入射到經(jīng)過嚴格校準的空間光調(diào)制器(Holoeye Pluto)上，通過給空間光調(diào)制器附加合適的相位圖，可以對

12、飛秒激光的空間相位進行調(diào)制，從而實現(xiàn)多光束干涉，形成的干涉圖樣可以用CCD相機觀察。在燒蝕硅表面的實驗中，考慮到所用的空間光調(diào)制器是反射式工作的，且空間點陣結(jié)構(gòu)距離調(diào)制器面板比較近，為了實驗的方便，采用一個4f(f=200 mm)系統(tǒng)將空間點陣引出，再通過顯微物鏡(10，NA=0.25)將點陣聚焦到樣品表面。拋光的單晶硅樣品(N型摻雜，晶向)被放置在能夠沿著平行或垂直于激光傳播軸的方向移動的XYZ 三維精密位移控制平臺(Physik Instrumente)上。激光脈沖在樣品上的曝光時間由電快門(shutter)控制，脈沖能量可通過半波片和偏振片調(diào)節(jié)。加工過程由一個CCD相機實時監(jiān)控。圖1 利

13、用空間光調(diào)制器實現(xiàn)飛秒激光多光束干涉光刻單晶硅表面微結(jié)構(gòu)實驗裝置圖。圖中的L1和L2 (焦距均為200 mm)組成一個4f系統(tǒng)，CCD相機用于對加工過程的實時監(jiān)控。Fig. 1 Experimental setup for silicon surface microstructure fabrication by using the multi-beam interference formed by SLM. L1 and L2 are lenses (f = 200 mm) to act as a 4f systems, the CCD camera is used to monitor t

14、he fabrication process real-time.3實驗結(jié)果及分析3.1 空間光調(diào)制器形成多光束干涉多棱錐鏡可以形成多光束干涉，其相關(guān)原理在文獻8中有很詳細的介紹，本實驗中用于產(chǎn)生多光束干涉的相位都是以多棱錐鏡為模型計算得到的。這里首先給出形成雙光束、三光束和四光束干涉所用多棱錐鏡的實物模型以及各棱錐所對應的相位圖形貌；同時用MATLAB軟件對底角為2的棱錐形成的多光束干涉進行了模擬仿真，相應的結(jié)果如圖2所示圖2 產(chǎn)生多光束干涉的多棱錐鏡模型和相應的相位圖形貌以及MATLAB模擬底角為2的棱錐形成的干涉在XY面內(nèi)的強度分布。Fig. 2 Geometrical configur

15、ation of the multi-facet pyramid lens and the representation of the phase masks for multi-beam interference, and simulation of the XY plane intensity distributions of the interference formed by multi-facet pyramid lens with the base angle of 2.圖2(a)-2(c)分別是用于形成雙光束干涉、三光束干涉以及四光束干涉的棱鏡、三棱錐和四棱錐的模型，由于它們各自

16、的結(jié)構(gòu)特征，沿Z軸傳播的激光在通過棱錐鏡后，將會被分成若干振幅相等的部分，各部分的波矢沿著傳播方向Z對稱分布，這使得形成的干涉圖樣具有對稱性和周期性。圖2(d)-2(f)是對應于棱鏡、三棱錐和四棱錐模型計算出的相位圖的形貌。圖2(g)-2(i)分別是底角為2的棱鏡、三棱錐和四棱錐形成的雙光束干涉、三光束干涉以及四光束干涉在XY面內(nèi)強度分布的模擬結(jié)果，模擬過程對激光進行了平面波的近似，采用的激光波長為800 nm與實驗中所用激光波長一致?？紤]到空間光調(diào)制器的分辨本領(lǐng)，實驗中主要采用底角為1和2的多棱錐鏡相位。通過給空間光調(diào)制器附加不同的相位，可以形成具有不同分布特征的空間光學點陣。實驗分別形成了

17、雙光束、三光束以及四光束干涉，通過改變相位圖簡單方便的實現(xiàn)了對各種干涉圖樣周期的控制，并對不同相位下形成的結(jié)構(gòu)周期做了對比。形成的干涉圖樣通過配接了10顯微物鏡的CCD進行觀察。 圖3 不同相位形成的干涉圖樣CCD照片。Fig. 3 CCD images of the interference patterns formed by different phase masks. 圖3是附加不同相位時所形成干涉圖樣照片，它們都表現(xiàn)出周期性，其中圖3(a)-3(c)是棱錐底角為1的相位所形成的雙光束、三光束以及四光束干涉圖樣，它們分別呈現(xiàn)條紋狀結(jié)構(gòu)、正六邊形結(jié)構(gòu)以及正方形結(jié)構(gòu)，對應的結(jié)構(gòu)周期分別約為

18、46 m、53 m、66 m；圖3(d)-3(f)是棱錐底角為2的相位形成的雙光束、三光束以及四光束干涉圖樣，對應的結(jié)構(gòu)周期分別約為23 m、27 m、33 m。通過對不同相位形成的干涉結(jié)構(gòu)周期進行對比可以發(fā)現(xiàn)：相位所對應的棱錐底角越大，形成的點陣結(jié)構(gòu)周期間距越小；棱錐的底角增大一倍，形成的點陣結(jié)構(gòu)間距就減小到原來的一半。為了對實驗結(jié)果進行驗證，我們給出雙光束干涉、三光束干涉以及四光束干涉形成的干涉結(jié)構(gòu)周期的理論值，它們分別由以下幾個公式計算12其中是輻射激光的波長，是干涉角約為多棱錐鏡底角的一半（由折射定律可得：，這里棱錐的折射率n取為1.5）。實驗中所用輻射激光的波長為800 nm，當相位

19、所對應的棱錐底角為1時，干涉角約為0.5，由以上公式計算出的雙光束干涉、三光束干涉以及四光束干涉的結(jié)構(gòu)周期分別是45.8 m、52.9 m、64.8 m；當相位所對應棱錐鏡底角為2時，干涉角約為1，對應干涉圖樣的周期分別是22.9 m、26.5 m、32.4 m。通過將實驗得到的結(jié)果和這些理論計算結(jié)果進行比較，可以發(fā)現(xiàn)它們符合的非常好，同時圖3(d)-3(f)中顯示的實驗結(jié)果，無論是結(jié)構(gòu)特征還是周期間隔都與圖2(g)-2(i)的模擬結(jié)果非常吻合，這表明空間光調(diào)制器配合合適的相位可以精確的模擬多棱錐鏡形成多光束干涉。3.2多光束干涉光刻微結(jié)構(gòu) 根據(jù)上述方法，我們利用空間光調(diào)制器實現(xiàn)多光束干涉，并

20、在拋光的單晶硅(N型摻雜，晶向)表面燒蝕出周期性微結(jié)構(gòu)。實驗分別采用三棱錐相位和四棱錐相位形成三光束干涉和四光束干涉，得到了正六邊形和正方形分布的空間點陣。形成的點陣由一個4f系統(tǒng)引出，再通過一個10的物鏡聚焦到樣品表面，聚焦物鏡一方面可以獲得更高的能量密度，另一方面可以將干涉產(chǎn)生的點陣間距壓縮到原來的十分之一。為實現(xiàn)對微結(jié)構(gòu)間距的控制，分別采用棱錐底角為1和2的相位圖進行了實驗。設定輻射激光功率為25 mW，經(jīng)過一定時間的激光作用，在單晶硅表面燒蝕出了凹坑狀結(jié)構(gòu)。得到的結(jié)構(gòu)在顯微鏡下就可以清晰的觀察到，更詳細的結(jié)構(gòu)形貌特征可以用掃描電子顯微鏡(SEM)觀察，圖4給出了利用多光束干涉光刻形成的

21、凹坑狀結(jié)構(gòu)的SEM照片。圖4 多光束干涉在單晶硅表面形成的凹坑狀微結(jié)構(gòu)掃描電鏡(SEM)照片。是所用相位對應棱錐的底角，t為曝光時間。Fig. 4 SEM images of the silicon surface micro-structure fabricated by the multi-beam interference. Where is the base angle of the pyramid lens and t is the expose time. 圖4(a)和圖4(b)分別是利用底角為1和2的三棱錐相位形成三光束干涉在硅表面燒蝕出的凹坑狀結(jié)構(gòu)，采用的激光功率為25 mW，

22、曝光時間為15 s。可以看出，三光束干涉燒蝕出的結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)正六邊形分布，其中圖4(a)所示結(jié)構(gòu)的間距約為5.5 m，圖4(b)中結(jié)構(gòu)的間距約為2.8 m；同樣的激光參數(shù)下，采用底角為1和2的四棱錐相位所形成的微結(jié)構(gòu)如圖4(d)和圖4(e)所示，顯然它們呈現(xiàn)正方形分布，圖4(d)和圖4(e)中結(jié)構(gòu)的間距分別約為6.5 m和3.3 m。從以上的結(jié)果可以看出，燒蝕得到的微結(jié)構(gòu)不僅特征與干涉所得到的點陣結(jié)構(gòu)特征完全一致，而且間距與之前得到的點陣結(jié)構(gòu)經(jīng)過10倍壓縮后的結(jié)果比較相符；同時底角為2的相位形成的結(jié)構(gòu)間距大約是底角為1時形成的結(jié)構(gòu)間距的一半，這與理論結(jié)論是完全一致的。以上結(jié)果表明：利用飛秒激光多光

23、束干涉在單晶硅表面燒蝕出的凹坑狀結(jié)構(gòu)，其分布特征和周期間隔都可以通過改變多棱錐鏡的相位而簡單靈活的進行控制。通過SEM照片還可以發(fā)現(xiàn)，結(jié)構(gòu)的每一個損傷點基本上都呈現(xiàn)不規(guī)則的圓形，整個結(jié)構(gòu)的均勻性稍差，可能的原因是實驗所用激光的光束質(zhì)量差，導致干涉點陣的對比度和均勻性受到影響。 由圖4(a)和圖4(d)可以看出，底角為1的相位形成的凹坑結(jié)構(gòu)間距較大，相鄰結(jié)構(gòu)之間還有大面積的硅基底裸露；圖4(b)和圖4(e)中由底角為2的棱錐相位形成的結(jié)構(gòu)間距縮減到3 m左右，相鄰結(jié)構(gòu)間的裸露基底較少，但單個結(jié)構(gòu)深度較小，導致結(jié)構(gòu)深寬比小。增加激光的作用時間可以在一定范圍內(nèi)增大結(jié)構(gòu)的深度，為此，我們采用底角為2的

24、棱錐相位產(chǎn)生間距相對小的結(jié)構(gòu)，并增加激光的曝光時間到30 s，得到了圖4(c)和圖4(f)所示的結(jié)構(gòu)。經(jīng)過激光的重復作用，損傷坑的深度在一定范圍內(nèi)變大，同時每個損傷坑的損傷范圍也有所增大，相鄰結(jié)構(gòu)之間幾乎沒有裸露硅基底的存在，形成了分布均勻排列緊密的蜂窩狀深坑結(jié)構(gòu)。3.3減反效果測試根據(jù)上面的實驗結(jié)果，采用底角為2的棱錐相位，輻射激光功率為25 mW，曝光時間為30 s時，可以得到分布均勻，排列緊密的蜂窩狀深坑結(jié)構(gòu)。為測試這種深坑微結(jié)構(gòu)的減反效果，選用底角為2的四棱錐相位形成四光束干涉，保持其他實驗參數(shù)不變，并通過掃描的方式在單晶硅片上形成了大約4 mm2的大面積密排凹坑結(jié)構(gòu)。利用分光光度計(

25、Lambda 950)對形成的微結(jié)構(gòu)在1.2 m-2 m的近紅外波段的透過率進行了測試，并與未經(jīng)處理的拋光硅片做了對比，相應的透過率隨光波長的變化情況如圖5所示：圖5 多光束干涉光刻形成的微結(jié)構(gòu)硅與拋光硅透過率隨波長的變化情況對比Fig.5 Comparison of the transmission of the polish silicon and micro-structure silicon.未經(jīng)處理的拋光硅片在1.2 m-2 m波段的透過率約為51%左右，而利用四光束干涉的方法燒蝕得到的凹坑結(jié)構(gòu)，在相應波長范圍內(nèi)的透過率整體提高到了61.5%以上，平均增加了11.5%，這與拋光硅的透

26、過率相比有非常明顯的提高。造成這種凹坑微結(jié)構(gòu)硅的透過率提高可能的原因是：凹坑結(jié)構(gòu)的內(nèi)壁近似于一個拋物面，入射光可以在側(cè)面間來回反射，同時，凹坑結(jié)構(gòu)的有效折射率是從結(jié)構(gòu)頂部的空氣層(nair)到結(jié)構(gòu)底部的基底層(n)是連續(xù)變化的，這使得光在結(jié)構(gòu)表面的反射率降低，透過率提高。從上面的測試結(jié)果可以看出，利用多光束干涉光刻的方法燒蝕出的凹坑狀微結(jié)構(gòu)，分布均勻、排列緊密，具有良好的減反效果。4實驗總結(jié)本文利用空間光調(diào)制器形成飛秒激光多光束干涉對單晶硅進行光刻，在硅表面得到了規(guī)則分布的凹坑狀微結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)的周期可達到幾個微米，分布特征和周期間距可通過改變所附加的相位圖來方便的實現(xiàn)控制。采用底角為2的棱錐

27、相位，在輻射激光功率為25 mW，曝光時間為30 s的情況下，得到了分布均勻，排列緊密的蜂窩狀深坑結(jié)構(gòu)，相鄰結(jié)構(gòu)間幾乎沒有裸露的硅基底存在。通過對四光束干涉燒蝕形成的周期間隔為3.3 m的蜂窩狀深坑結(jié)構(gòu)減反效果進行測試發(fā)現(xiàn)，這種分布均勻排列緊密的凹坑狀微結(jié)構(gòu)相對于未經(jīng)處理的拋光硅相比，在1 m到2 m的近紅外波段透過率平均提高了11.5%。實驗結(jié)果表明：通過調(diào)制激光光場分布來實現(xiàn)對微結(jié)構(gòu)形貌以及周期等特征的控制是可行的，凹坑狀結(jié)構(gòu)同樣具有良好的減反效果。這為高靈敏度的硅基紅外探測器的制作提供了一種新方法。參考文獻References1 HUANG Y F, CHATTOPADHYAY S, J

28、EN Y J, et al. Improved broadband and quasi- omnidirectional anti-reection properties with biomimetic silicon nanostructuresJ. nature, 2007, 2: 770-774.2 TULL B R, CAREY J E, MAZUR E, et al. Silicon surface morphologies after femtosecond laser irradiationJ. MRS BULLETIN, 2006, 31: 626-633.3 SHEN M Y, CROUCH C H, CAREY J E, et al. Femtosecond laser-induced formation of submicrometer spikes on silicon in waterJ. Applied Physics Letters, 2004, 85(23): 5694-5696.4 SHEN M Y, CROUCH C H, CAREY J E, et al. Forma