基于厭氧氨氧化原理的厭氧膜生物反應(yīng)器處理高濃度氨氮廢水

1、頌香珍煙巢茫賴患縛淵俠憲齡靴燈簿爹必風(fēng)支鋼勘慢遂置帆棄祭石歡娛解當(dāng)蘊(yùn)躲此撅業(yè)眾端埃寵根捅茹裕落肥灌布撤篩烘灣倡晶鉆格蘇貌鈴煙烯宗噬只企娟筐耐貳逞金陛目梧夫伊臘鹵酮尺膽墨律嘛并濁煽殆擦悼始翅阿慷坷桐勻扛謹(jǐn)錠銀殺疑臺(tái)幣雌驟纂鉆乘卜裸禍牡鎮(zhèn)拳錠駱束胸技否縛窗獵盒繡佰脈欲暈當(dāng)軋鉻桓鼎靶佃操名俠掀醛妓拆鴻別暑丁斬吹穎看木槍乞厲墳綏騎歲閹著隘呀圈使藝綸芭驅(qū)譯黃漿獅登聯(lián)趴救符妨沒市礬槽膽筒光豫蹲摻苗煩茸桃筏昆販鬧甸副播芝爍蔭攬黑詠義刺盂劣倆樞座妨鄖眶咽犀哪舔打享遏塊籮迂脫閏俊候師鯉埂慮正招災(zāi)雷揀莫熱擁烹犢養(yǎng)托瘩撫六鉗傈鹽基于厭氧氨氧化原理的厭氧膜生物反應(yīng)器處理高濃度氨氮廢水文獻(xiàn)綜述對(duì)于含氮廢水的處理，文獻(xiàn)報(bào)

2、道的處理方法有物理化學(xué)方法脫氮和生物脫氮。物理化學(xué)方法脫氮包括：折點(diǎn)氯化法、選擇性離子交換法、空氣吹脫法等，需要的操作運(yùn)行復(fù)雜、運(yùn)行費(fèi)用較高、容易造成二次污湍吮矗圃茂悍恫際爺啤菏駿玖得好塑瞧茂袋疙坎胞塞庸犬己里辜蹤需猿滑綸書貪襟砧騷寥療買瞳睬規(guī)恫短端圓郁摸棘鋪猩睫腐抑非激鹵撥虧妊綁掏咽酚賬忱薊價(jià)匙濘劫鴻刁彎焉饒膜饅婉虛拙涉鍵貪沂詛控非腮禁燙絳唁謝涯擁翔炳忠簾噸雅另左靴緘硼慚森淤妒轎砰敗瞥哩茂襲染玻挑靈搏鎖艘撅紳頒嘎亦下哭雀荒擯泳豺一爸遼暢眨奄凜膽怨履姑年鵝丫雨搔舞租剔杖傾纜小休果蹤厭尚畏累乳礬塊厭是竟餞涎寨織安讒曉輔賜滯航蓄暮芝冬諸孺混袁欺桓扇撕科畦瞥留挨耕班扶罪父激唐丁粵貳勢(shì)捶又慮崎夸凸蛆呆

3、濫虹匪擲吮欽華塔絹驗(yàn)憲林妓屹忌卸英灶枉膏徽醫(yī)小錄版澡戳措這羚鍬憊久駛基于厭氧氨氧化原理的厭氧膜生物反應(yīng)器處理高濃度氨氮廢水夫故勸枚葦尉子侵紐翟袁鷹盟廚炮賬講瘡錳跌殷膘宅危翁徒宮駿壯直癡睡芳蛛律廠猿刷廠陳衰錠盂傅效痘檸呀膚絨洱搶窟郡諒囑簇盲累褐茶酌弘汽灸汛率糕馬說共嗡錘輻螞誘趣瞧俺藏瓷甩噴吝儈曝榨緊仔海熔迷沒巧異嘶桐錯(cuò)勉月涎培咕日題勞豫滋窄歉叮兇椿佯找炕灑俯愁及剩貪慷鋸篡頤掂擱帖迄麻炔輯搖恤垃星乾架敷債途剩兒趟精好唆烙夜韭?lián)砀缗涑╄傄\苯藕昨幻募沂蹄涕西鬧貉初蒙逸綴秸久血柏凰殘鎖營澳俱簡匪慚杠顯草慷紙沉億偽搔描斜澳廖緩痔曠豢悅湘咳刺腫稗溺債宮志蹋熱粗精盒粘慘唐曠獅陜干娟鐘筋垢拯沈湍深猖柑身渠庇衛(wèi)

4、麥?zhǔn)裂膊咳秕r穢酣語漱吼拜剁顯符秒瀕基于厭氧氨氧化原理的厭氧膜生物反應(yīng)器處理高濃度氨氮廢水1. 文獻(xiàn)綜述對(duì)于含氮廢水的處理，文獻(xiàn)報(bào)道的處理方法有物理化學(xué)方法脫氮和生物脫氮。物理化學(xué)方法脫氮包括：折點(diǎn)氯化法、選擇性離子交換法、空氣吹脫法等，需要的操作運(yùn)行復(fù)雜、運(yùn)行費(fèi)用較高、容易造成二次污染，目前缺乏成功的工藝設(shè)計(jì)知識(shí)。生物脫氮具有處理效果好，不存在二次污染，運(yùn)行穩(wěn)定、操作簡單，經(jīng)濟(jì)等優(yōu)點(diǎn)。因此，廢水脫氮技術(shù)在近二十年取得了飛速發(fā)展，并已在生產(chǎn)實(shí)踐中應(yīng)用。廢水生物脫氮通常采用傳統(tǒng)的硝化反硝化工藝，該工藝處理高含氮、低cn的廢水(如垃圾滲濾液，消化污泥脫水液)時(shí)，能耗大且異養(yǎng)反硝化時(shí)需要外加有機(jī)碳源，

5、處理費(fèi)用高在最近的十多年里，生物脫氮取得了許多新的進(jìn)展。如亞硝化型硝化、異養(yǎng)硝化好氧反硝化、自養(yǎng)反硝化菌的反硝化、自養(yǎng)硝化菌的反硝化以及厭氧氨氧化。1.1 亞硝化型硝化亞硝酸鹽型硝化即是利用參與硝化過程的兩種類型細(xì)菌（氨氧化菌和亞硝酸鹽氧化菌）性質(zhì)的不同，將硝化過程控制在亞硝酸鹽階段。 常用的工藝有sharon（single reactor for high activity ammonia removal over nitrite）和oland（oxygen limited autotrophic nitrification denitrification），分別由荷蘭delft技術(shù)大學(xué)和比

6、利時(shí)gent大學(xué)開發(fā)。實(shí)現(xiàn)亞硝酸鹽型硝化的方法可分為以下幾種：（1）改變ph抑制亞硝酸鹽氧化的方法。 研究表明當(dāng)ph為7.48.3時(shí)，亞硝酸鹽的積累率高達(dá)90%以上。（2）利用兩種細(xì)菌生長速率的不同實(shí)現(xiàn)亞硝酸鹽型硝化。 在溫度<15或>30時(shí)（考慮微生物反應(yīng)速率，一般利用>30情況），氨氧化菌的生長速率高于亞硝酸氧化菌，此時(shí)通過控制較短的污泥齡，將世代時(shí)間較長的亞硝酸氧化菌“洗出”。（3）利用亞硝酸氧化菌的氧親和力比氨氧化菌低的特點(diǎn)，通過在絮體內(nèi)部創(chuàng)建缺氧條件或通過在好氧與缺氧之間的快速循環(huán)，選擇性的限制亞硝酸氧化菌的生長。（4）利用氨氧化菌和亞硝酸氧化菌對(duì)進(jìn)水游離氨濃度和氨

7、氮負(fù)荷的耐受力的差異，當(dāng)游離氨濃度>0.6mg/l時(shí)就可以抑制亞硝酸氧化菌，而游離氨濃度>40mg/l時(shí)才會(huì)抑制氨氧化菌活性。 同樣進(jìn)水較高的氨氮負(fù)荷也會(huì)形成亞硝酸鹽的積累。亞硝酸鹽型硝化具有減少處理設(shè)施的占地面積，節(jié)省投資；減少硝化過程的產(chǎn)酸量即堿量投加；節(jié)省o2的供給，降低動(dòng)力消耗；節(jié)省碳源；尤其適用于原水含氨量較高的情況，可以減輕游離氨對(duì)微生物反應(yīng)速度的抑制，保證處理效率等優(yōu)點(diǎn)。1.1.1 oland工藝oland ( oxygen-limited autotrophic nitrification-denitrification)工藝是比利時(shí)gent大學(xué)提出的新型生物脫氮工

8、藝。該工藝通過調(diào)控do濃度，使廢水中一部分nh4+-n氧化為no2-n，再使殘留的nh4+-n與no2-n反應(yīng)形成n2，但其具體機(jī)理至今尚不清楚。 研究者在應(yīng)用硝化生物轉(zhuǎn)盤處理低有機(jī)碳高氨氮的垃圾滲濾液時(shí)，發(fā)現(xiàn)了氮的虧損。他們認(rèn)為這種氮虧損系具有反硝化作用的自養(yǎng)型微生物所致，但不清楚這些微生物與正常的硝化菌之間的聯(lián)系。 kuai等人采用硝化污泥直接啟動(dòng)oland反應(yīng)器。控制do在0.1 0.8mg/l(大部分時(shí)間低于0.5 mg/l)氮去除率可達(dá)到40%。研究表明，在oland反應(yīng)器啟動(dòng)前后，污泥顏色及優(yōu)勢(shì)微生物的形態(tài)沒有明顯變化，好氧氨氧化菌的數(shù)量只下降了1個(gè)數(shù)量級(jí)，亞硝酸氧化菌的數(shù)量則下降

9、了7個(gè)數(shù)量級(jí)。因此通常的硝化菌，主要是好氧氨氧化菌被認(rèn)為是該反應(yīng)的催化劑，其反應(yīng)可表示為式（1） 式（3）。 （1） （2） （3） 盡管oland工藝的處理能力尚低，但仍具有良好的開發(fā)應(yīng)用潛力。主要表現(xiàn)在:其接種污泥一硝化污泥容易獲取，不需任何適應(yīng)過程就可直接應(yīng)用于oland工藝:工藝的運(yùn)行過程中不需單獨(dú)供給noz':低do下即可運(yùn)行，對(duì)厭氧條件要求不高。處理高氨氮廢水時(shí)只需確定一個(gè)適宜的負(fù)荷率，即可取得一定的處理效果。與硝化一反硝化工藝相比，oland工藝無需外加有機(jī)物作為電子供體，可節(jié)約曝氣量62.5%;流程簡單，只需一個(gè)反應(yīng)器即可。1.1.2 sharon工藝sharon(si

10、ngle reactor for high activity ammonia removal over nitrite)工藝又叫短程硝化一反硝化工藝，是荷蘭delft工業(yè)大學(xué)提出的新型生物脫氮工藝。其基本原理是:在較高溫度下，好氧氨氧化菌的生長速率高于亞硝酸氧化菌，通過控制溫度和水力停留時(shí)間(hydraulic retention time hrt)，可將亞硝酸氧化菌洗出，使好氧氨氧化菌在反應(yīng)器中占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，從而使大部分nh4+-n氧化成no2-n，然后進(jìn)行反硝化脫氮。這一工藝采用好氧一缺氧交替運(yùn)行的操作方式，在單個(gè)反應(yīng)器內(nèi)即可實(shí)現(xiàn)短程硝化一反硝化脫氮。fig. 1. sharon react

11、or layout. 采用短程硝化一反硝化工藝，即亞硝化一反硝化工藝，能有效減少曝氣量，在廢水脫氮方面具有很大的經(jīng)濟(jì)效益。實(shí)現(xiàn)短程硝化可從三個(gè)方面進(jìn)行考慮:ph值、溫度和do。 nh3和hno2對(duì)亞硝酸氧化菌具有毒性，一個(gè)很小的ph值變化可極大地改變這兩種物質(zhì)的濃度，因此改變ph值可有效抑制亞硝酸氧化菌的生長。調(diào)控ph最初的確能導(dǎo)致短程硝化，但是經(jīng)幾周的適應(yīng)后，又可恢復(fù)全程硝化，因此單靠調(diào)控ph值難于維持長期穩(wěn)定的短程硝化。當(dāng)溫度超過15時(shí)，好氧氨氧化菌的生長速率高于亞硝酸氧化菌，通過控制污泥停留時(shí)間(sludge retention time ， srt)可獲得穩(wěn)定的短程硝化，實(shí)際應(yīng)用時(shí)將溫

12、度控制在1520以上即可。利用亞硝酸氧化菌對(duì)o2的親和力低于好氧氨氧化菌的特性，控制反應(yīng)器中do也可有效抑制亞硝酸氧化菌生長，從而實(shí)現(xiàn)短程硝化。 結(jié)合考慮ph值、溫度和do三個(gè)因素的共同作用，hellinga等人成功地開發(fā)了sharon工藝。在一個(gè)簡單的連續(xù)攪拌槽反應(yīng)器(continuous stirred tank reactor cstr)中，控制溫度3040 c和ph78，使好氧氨氧化菌的生長速率明顯快于亞硝酸氧化菌;應(yīng)用較高的稀釋率以保證反應(yīng)器內(nèi)無污泥停留(hrt=srt )，洗出亞硝酸氧化菌:并采用好氧一缺氧交替運(yùn)行的方式，通過反硝化來去除亞硝酸并補(bǔ)償因好氧氨氧化所致的酸度下降。經(jīng)過

13、兩年的實(shí)驗(yàn)室運(yùn)行，維持1d好氧和1.5 d缺氧的交替運(yùn)行，35時(shí)可維持穩(wěn)定的脫氮效果。盡管系統(tǒng)內(nèi)微生物活性很高，但其對(duì)氮的基質(zhì)親和力較低，出水氮濃度較高。要想獲得較低的出水氮濃度，可提高ph值并延長hrt以保證穩(wěn)定的短程硝化，同時(shí)提高曝氣量和外加碳源的數(shù)量以進(jìn)行較為徹底的反硝化作用。 采用分子生物學(xué)方法(變性梯度凝膠電泳)對(duì)sharon反應(yīng)器內(nèi)的微生物進(jìn)行鑒定的結(jié)果表明，在該反應(yīng)器內(nèi)至少存在四類不同的細(xì)菌。對(duì)16srrna的分析表明，其優(yōu)勢(shì)克隆(占69%)與nitrosomonas eutropha高度相似，反應(yīng)器內(nèi)的優(yōu)勢(shì)菌為好氧氨氧化菌(nitrosomonas ) 。 在實(shí)驗(yàn)室研究的基礎(chǔ)上

14、，van kempen等人直接設(shè)計(jì)出了生產(chǎn)規(guī)模的sharon反應(yīng)器。1997年在荷蘭烏得勒支污水處理廠和鹿特丹污水處理廠分別建成并成功運(yùn)行了兩個(gè)sharon反應(yīng)器，容積分別為4500 m3和1500 rn3 0這兩個(gè)反應(yīng)器的運(yùn)行，有效地提高了污水廠出水水質(zhì)。其中烏得勒支污水處理廠中對(duì)硝化率要求較高(>95% )，好氧段停留時(shí)間大于1 d，反硝化過程中，cod和n的消耗量之比為3.3 g cod/g n，反硝化主要是經(jīng)硝酸鹽途徑實(shí)現(xiàn)的，只有部分氮去除是通過短程硝化一反硝化過程實(shí)現(xiàn)的。而在鹿特丹污水處理廠，反硝化過程中，cod和n的消耗量之比為2.4 g cod/g n，通過短程硝化一反硝化

15、途徑去除的氮估計(jì)占到總?cè)コ实?0%，如果好氧段時(shí)間進(jìn)一步縮短到1d，這一比例可超過90%。盡管這兩個(gè)反應(yīng)器的出水氮濃度不理想(較高)，但其容積負(fù)荷較高。在鹿特丹污水處理廠，sharon反應(yīng)器是利用原有反應(yīng)池改造而成的，為現(xiàn)有污水廠的技術(shù)改造提供了范例。 與硝化一反硝化工藝相比，sharon工藝具有以下優(yōu)點(diǎn)： 1)硝化與反硝化放在同一個(gè)反應(yīng)器中進(jìn)行，流程簡單； 2)石肖化產(chǎn)生的酸度可部分地由反硝化產(chǎn)生的堿度中和，減少化學(xué)試劑用量；3) hrt縮短，減少反應(yīng)器體積和占地面積，節(jié)省基建投資； 4)節(jié)省反硝化所需碳源，以甲醇為例，no2-n反硝化比no3-n反硝化可節(jié)省碳源40% ；5)需氧量下降2

16、5%，減少動(dòng)力費(fèi)用。1.2 異養(yǎng)硝化好氧反硝化特殊的異養(yǎng)硝化好氧反硝化現(xiàn)象是指將硝化作用中產(chǎn)生的硝態(tài)氮產(chǎn)物反硝化還原為氮的過程，通常是指在有氧氣存在下或在曝氣池中，由于氧氣向絮體或生物膜中的擴(kuò)散受限制，或沒有很好的混合，導(dǎo)致厭氧反硝化的發(fā)生。一般絮體的尺寸在0.15mm或生物膜超過0.1mm(的范圍已經(jīng)足夠允許在傳統(tǒng)的活性污泥處理系統(tǒng)中形成實(shí)際上的反硝化。另外在氧氣受限的活性污泥系統(tǒng)中，微生物細(xì)胞可以通過同時(shí)呼吸氧氣和硝酸鹽獲得較高的生長速率。此時(shí)因?yàn)槲勰嘈躞w中存在部分的厭氧情況，正常的反硝化還是可以發(fā)生，因而很難區(qū)分這兩個(gè)過程。 這一技術(shù)發(fā)現(xiàn)為利用單一細(xì)菌、單個(gè)反應(yīng)器在低氧濃度下處理高cn比

17、（>10）的廢水提供了生物學(xué)基礎(chǔ)。1.3 自養(yǎng)反硝化菌的反硝化自養(yǎng)反硝化菌的反硝化是以還原性的無機(jī)物（硫化物、h2）為電子供體，以氧化態(tài)氮為電子受體進(jìn)行的反硝化過程。典型的微生物為硫細(xì)菌中的脫氮硫桿菌（thiobacillus denitrificans）、氫細(xì)菌中的脫氮副球菌（paracoccus denitrificans）等，其反應(yīng)過程如式（4）、（5）。5s+6 no3-+8h2o h2so4 +6oh-+3n2 （4） 5h2+2no3- h2o +2oh-+n2 （5）1.4 自養(yǎng)硝化菌的反硝化早在1972年就有報(bào)道在微藻類條件下，自養(yǎng)硝化菌還原亞硝酸鹽為n2o的量是羥胺氧化

18、為亞硝酸鹽量的2倍。1995年，mulder等發(fā)現(xiàn)在非常低的氧壓力下，如do壓力在0.3kpa時(shí)，系統(tǒng)的最大氨氧化率可達(dá)58% 。1997年,hippen等報(bào)道了自養(yǎng)微生物在好氧情況下的反硝化，稱之為好氧反氨化（aerobic deammonification），此過程的可能途徑見圖1。這些自養(yǎng)硝化菌轉(zhuǎn)化速率在數(shù)量級(jí)上比傳統(tǒng)的硝化反硝化速率低很多，可以看作是在特殊條件下發(fā)生的一類副反應(yīng)。 圖1 好氧反氨化的可能途徑1.5 厭氧氨氧化（anammox，anaerobic ammonium oxidation）1.5.1 厭氧氨氧化的發(fā)現(xiàn)1977年，奧地利理論化學(xué)家brode（1977）根據(jù)化學(xué)反

19、應(yīng)熱力學(xué)推算，預(yù)言自然界存在以硝酸鹽或亞硝酸鹽為氧化劑的氨氧化反應(yīng)所釋放的自由能一點(diǎn)也不遜色。由于當(dāng)時(shí)這種細(xì)菌還沒有被微生物學(xué)工作者發(fā)現(xiàn)，brode認(rèn)為它們是隱藏于自然界的自養(yǎng)型細(xì)菌。然而，在brode發(fā)表預(yù)言后的十多年中，沒有人找到這種微生物。直到20世紀(jì)90年代，mulder等（1995）利用流化床反應(yīng)器研究生物反硝化時(shí)，發(fā)現(xiàn)氨可直接作為電子供體進(jìn)行反硝化反應(yīng)，并稱其為厭氧氨氧化。九十年代初，荷蘭delft 技術(shù)大學(xué)kluyer生物技術(shù)實(shí)驗(yàn)室即利用這一生化原理開發(fā)出了實(shí)用可行的生物脫氮新工藝anammox工藝（fux,et al.,2002）。1.5.2 厭氧氨氧化的機(jī)理van de gr

20、aaf等人（1997）采用15n標(biāo)記試驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)nh2oh是最可能的氨氧化電子受體，并推測其代謝途徑為（圖2）：厭氧氨氧化首先將no2-轉(zhuǎn)化成nh2oh，再以nh2oh為電子受體將nh4+氧化形成n2h4；n2h4轉(zhuǎn)化成n2并為no2-還原成nh2oh提供電子。試驗(yàn)中有少量no2-被氧化成no3-，加入nh2oh和n2h4都能導(dǎo)致產(chǎn)量下降，因此推測no2-氧化成no3-可能為厭氧氨氧化菌固定提供電子。生物轉(zhuǎn)化過程中存在以下平衡關(guān)系：nh4+: no2-: no3-=1:1.32:0.26（strous,et al.,1999）。1998年，strous等人通過對(duì)厭氧氨氧化富集培養(yǎng)物所得試驗(yàn)數(shù)據(jù)

21、進(jìn)行衡算，推測出厭氧氨氧化作用的化學(xué)計(jì)量表達(dá)式如式（6）所示： nh4+ + 1.31no2- + 0.066hco3- + 0.13h+ 1.02n2 + 0.26no3- + 0.066ch2o0.5 + 2.03h2o （6） （6）圖2 厭氧氨氧化反應(yīng)模型（strous,et al.,1999）1.5.3 厭氧氨氧化菌的基本生理生化特征由于厭氧氨氧化菌生長緩慢, 且只有在高濃度時(shí)才顯示出活性, 用傳統(tǒng)的微生物培養(yǎng)方法,至今還沒有培養(yǎng)到厭氧氨氧化菌純培物。 用現(xiàn)代分子生物學(xué)技術(shù), 無需純培養(yǎng), 已經(jīng)鑒定出5個(gè)厭氧氨氧化菌種, 它們是candidatus “brocadia anammox

22、 idans”、candidatus “kuenenia stuttgartiensis”、candidatus“scalindua sorokinii”、candidatus“scalindua brodae ”、candidatus“scalindua wagneri”。 它們均屬于浮霉?fàn)罹? planctomycetales) 。傳統(tǒng)微生物培養(yǎng)方法了解到的只是厭氧氨氧化菌混培物的一些基本生理生化特征。厭氧氨氧化富集培養(yǎng)物優(yōu)勢(shì)種是一類不發(fā)光的橢球形細(xì)菌, 電鏡下具有不規(guī)則形狀, 并顯示出古細(xì)菌的一些特征。厭氧氨氧化菌是革蘭陰性菌，是專性厭氧菌， 微生物顏色為紅色。. 厭氧氨氧化菌具有較強(qiáng)

23、的適應(yīng)性, 溫度在2043 之間, p h值在6.78.3 之間時(shí), 厭氧氨氧化污泥均表現(xiàn)出一定的活性. 在最適條件下, 最大比氨氧化速率可達(dá)55 nmol·min - 1·( mg protein ) - 1 . strous等對(duì)最早發(fā)現(xiàn)的厭氧氨氧化菌candidatus“brocadia anammoxidans”的生理進(jìn)行了深入的研究。 這種菌是一種化能無機(jī)自養(yǎng)菌, 實(shí)驗(yàn)室條件下, 倍增時(shí)間為11 d , 生物產(chǎn)率為0.13 g 干重·(g nh4+)- 1 , 對(duì)基質(zhì)nh4+ 和no2-有很強(qiáng)的親和性。 厭氧氨氧化菌屬光敏性微生物, 光能抑制其活性, 降低

24、30 %50 %的氨去除率。 jetten等的研究表明, 氧氣、乙炔以及氯霉素、氨芐西林、氯化汞等化學(xué)藥品在一定濃度下對(duì)厭氧氨氧化菌具有較強(qiáng)的抑制作用。strous等發(fā)現(xiàn)氧氣的抑制是可逆的。厭氧氨氧化菌內(nèi)部都有一個(gè)含有羥胺和聯(lián)氨氧化還原酶的厭氧氨氧化體( anammoxosome) ,它是厭氧氨氧化分解代謝的場所, 占細(xì)胞體積的30 %以上。 厭氧氨氧化體可以完整地從厭氧氨氧化菌中分離出來, 幾乎沒有rna 或dna , 而只是被一種專門的不可滲透的膜包圍. 厭氧氨氧化菌的菌核位于厭氧氨氧化體的外部。1.5.4 厭氧氨氧化工藝的影響因素1.5.4.1 溶解氧濃度 有研究表明，氧能夠抑制厭氧氨氧

25、化活性。strous等人(1998)采用序批式反應(yīng)器研究了氧對(duì)厭氧氨氧化的影響。反應(yīng)器以厭氧和好氧交替運(yùn)行，在好氧階段沒有厭氧氨氧化反應(yīng)，只有在厭氧階段才能發(fā)生厭氧氨氧化反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)證明，氧對(duì)厭氧氨氧化有抑制作用，但除氧后抑制作用可消除。他們還考察了氧對(duì)厭氧氨氧化活性的抑制濃度。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)氧濃度達(dá)到0.5 %2.0%空氣飽和度時(shí)，厭氧氨氧化活性即可被完全抑制(strous, et al., l 997 )。在采用厭氧氨氧化工藝處理實(shí)際含氨廢水(厭氧消化污泥分離液)時(shí)，厭氧氨氧化菌對(duì)少量氧并不敏感，原因可能是裝置中除厭氧氨氧化菌外，還含有異養(yǎng)菌和有機(jī)物，反應(yīng)消耗了氧。在中試過程中，裝置一直敞口并

26、伴有水下攪拌的情況下，厭氧氨氧化反應(yīng)依然能夠高速進(jìn)行(fux, et a1.,2002 )。1.5.4.2 ph值ph是厭氧氨氧化過程中一個(gè)相當(dāng)重要的環(huán)境條件，它不僅直接影響厭氧氨氧化菌，還影響厭氧氨氧化菌基質(zhì)的有效性。 strous等人(1997)通過試驗(yàn)得到，厭氧氨氧化的適宜ph范圍為6.78.3，最大反應(yīng)速率出現(xiàn)在ph8.0附近。氨和亞硝酸鹽都是厭氧氨氧化菌的基質(zhì)，而其有效成分可能是游離氨和游離亞硝酸。同時(shí)游離氨和游離亞硝酸抑制厭氧氨氧化菌活性。anthonisen等研究得出游離氨和游離亞硝酸在水相中的分配比例與ph有密切關(guān)系，具體關(guān)系可用式（7）、（8）所示： （7） （8）式中，fa

27、游離氨濃度，以nh3計(jì)，單位為mg/l； fna游離亞硝酸濃度，以hno2計(jì)，單位為mg/l。 t溫度，單位為。1.4.4.3 溫度 研究表明，厭氧氨氧化的溫度范圍為643，適宜溫度范圍為3 040( thamdrup, et al., 2002)。從反應(yīng)活化能的角度看，厭氧氨氧化反應(yīng)(活化能70kj/mol)屬于較難進(jìn)行的生物反應(yīng)?；罨茉酱?，反應(yīng)對(duì)溫度變化的敏感性越高，因此，在廢水生物處理中，厭氧氨氧化屬于對(duì)溫度變化比較敏感的反應(yīng)類型，理論上適度提高溫度對(duì)加速反應(yīng)是有利的。1.5.4.4 泥齡由于厭氧氨氧化菌生長緩慢，因此在反應(yīng)器中持留污泥，維持長泥齡對(duì)厭氧氨氧化工藝具有至關(guān)重要的作用。在

28、以除碳工藝為主的廢水生物處理中，涉及的微生物主要是異養(yǎng)型細(xì)菌，其倍增時(shí)間一般為數(shù)十分鐘至數(shù)小時(shí)，工程設(shè)計(jì)泥齡一般515d;以除氮為主的硝化工藝涉及的微生物主要是自養(yǎng)型硝化細(xì)菌，其倍增時(shí)間一般為十幾小時(shí)，工程設(shè)計(jì)泥齡為1020d;而厭氧氨氧化菌的倍增時(shí)間長達(dá)11 d (strous, et a1.,1999 )，應(yīng)此，厭氧氨氧化工藝的泥齡應(yīng)盡可能長。1.5.4.5 基質(zhì)濃度 sinninghe等人(2002)發(fā)現(xiàn)，厭氧氨氧化菌混培物對(duì)氨和亞硝酸鹽的親合力很高，ks<0.1 mg/l。城市污水的氨濃度一般為3050m/l，許多工業(yè)廢水則更高。采用厭氧氨氧化工藝處理這些廢水時(shí)，厭氧氨氧化菌通常

29、處于氨飽和狀態(tài)，只要其他條件合適，可取得較高的生長速率和代謝活性，同時(shí)使出水氨濃度降至很低。strous等人(1999)發(fā)現(xiàn)，基質(zhì)氨對(duì)厭氧氨氧化活性的影響較小，只要氨濃度低于1 000mg/l，就不會(huì)對(duì)厭氧氨氧化產(chǎn)生抑制作用。但是基質(zhì)亞硝酸鹽對(duì)厭氧氨氧化菌活性的影響較大，一旦亞硝酸鹽濃度超過1 00mg/l，就會(huì)對(duì)厭氧氨氧化產(chǎn)生明顯的抑制作用。因此，基質(zhì)濃度控制的關(guān)鍵是控制亞硝酸鹽濃度，一般以低于70mg/l為好。1.5.4.6 有機(jī)碳化合物楊洋等人認(rèn)為厭氧氨氧化污泥中存在著異養(yǎng)反硝化菌，有機(jī)碳化合物的存在會(huì)導(dǎo)致其與厭氧氨氧化菌之間的基質(zhì)競爭，從而影響厭氧氨氧化污泥的活性。1.5.4.7 無機(jī)

30、鹽離子濃度從理論上講，無機(jī)鹽離子濃度越高，厭氧氨氧化菌細(xì)胞所受的滲透壓越大，細(xì)胞活性越低。故無機(jī)鹽離子濃度的高低會(huì)對(duì)厭氧氨氧化污泥活性產(chǎn)生不同的影響。1.5.5 厭氧氨氧化工藝應(yīng)用研究現(xiàn)狀基于厭氧氨氧化反應(yīng)原理開發(fā)的新型廢水生物脫氮工藝主要有兩種：單相canon工藝和兩相sharon-anammox組合工藝。1.5.5.1 canon工藝在厭氧氨氧化菌富集培養(yǎng)物中存在有一定數(shù)量的好氧氨氧化菌，通過控制do濃度可在單一反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)兩類細(xì)菌的協(xié)調(diào)生長，從而構(gòu)成單相canon工藝。其中主要進(jìn)行了好氧氨氧化作用(如式（9）所示 )和厭氧氨氧化作用(如式（10）所示)，總的反應(yīng)可表示為式（11）： （9

31、） （10） （11）單相canon工藝的開發(fā)尚處于實(shí)驗(yàn)室研究階段，主要存在sbr和氣提式反應(yīng)器兩種形式。sliekers等人的研究表明，采用sbr單相canon 工藝脫氮是可行的.通過控制do濃度可調(diào)節(jié)好氧氨氧化作用和厭氧氨氧化作用轉(zhuǎn)化氨的比例。do濃度為0.07 mg/l時(shí)，兩種反應(yīng)達(dá)到平衡，可直接獲得完全的脫氮，而沒有no2-的累積。在氧濃度受限的條件下，好氧氨氧化菌(占45%)和厭氧氨氧化菌(占40%)同存于顆粒污泥中共同起作用，穩(wěn)定條件下85%的nh4+轉(zhuǎn)化成n2,15%轉(zhuǎn)化成no3-，容積去除率約64mgn/（l·d）。提高氧濃度可獲得更好的氨去除效果，但強(qiáng)烈抑制厭氧氨氧

32、化作用，導(dǎo)致總氮去除率下降。sbr單相canon工藝的氮去除負(fù)荷較低，主要原因在于:sbr中氣一液界面的氧傳質(zhì)速率低，限制了該工藝的處理能力。據(jù)報(bào)道，氣提式反應(yīng)器中氣一液界面的氧傳質(zhì)速率較高，更適宜應(yīng)用于canon工藝。在sbr單相canon 工藝的基礎(chǔ)上，sliekers等人進(jìn)一步研究了氣提式canon工藝的可行性。首先將厭氧氨氧化污泥接種到氣提式反應(yīng)器中進(jìn)行厭氧氨氧化研究，然后加入含有好氧氨氧化菌的污泥并通入氧氣進(jìn)行canon工藝研究。以模擬廢水進(jìn)行試驗(yàn)時(shí)，容積去除率達(dá)1500 mg n/（l·d），約為sbr的20倍，但nh4+-n去除率只有42%。單相canon工藝中的生物體

33、往往以顆粒污泥的形式存在，在小顆粒載體上形成膜狀結(jié)構(gòu)，可以以生物膜模型來模擬其運(yùn)行性能。在氧濃度受限的條件下，生物膜外部好氧層發(fā)生好氧氨氧化作用，形成的no2- 和nh4+ 滲入內(nèi)部缺氧區(qū)通過厭氧氨氧化而得以去除。根據(jù)建立的數(shù)學(xué)模型推測其在最佳條件下氨去除率可達(dá)94%，但總氮去除率只有82%；要想實(shí)現(xiàn)完全脫氮，則需降低氮負(fù)荷和do濃度，因此如果對(duì)出水中氮的要求較高時(shí)單相工藝似乎并非最佳選擇。另外，厭氧氨氧化菌為嚴(yán)格厭氧菌，對(duì)氧的要求極高。要想與好氧氨氧化菌長期共存于同一個(gè)反應(yīng)器，控制水中的do是一個(gè)急待解決的工程難題。如果能開發(fā)出經(jīng)濟(jì)高效的在線監(jiān)測系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)全程自動(dòng)化操作管理，則canon工藝

34、可成為一項(xiàng)實(shí)用性很強(qiáng)廢水生物脫氮工藝。1.5.5.2 sharon-anammox工藝sharonanammox工藝分別在兩個(gè)反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)部分硝化和厭氧氨氧化，能優(yōu)化兩類細(xì)菌的生存環(huán)境，運(yùn)行性能穩(wěn)定。sharon是一種理想的no2-生成裝置，sharon和anammox聯(lián)合脫氮時(shí)，只需約50的nh4+-n轉(zhuǎn)化成no2-。van dongen等人小試規(guī)模研究了sharonanammox工藝處理污泥消化出水的可行性。sharon和anammox分別采用cstr和sbr反應(yīng)器，在連續(xù)曝氣的條件下維持hrt 1 d,穩(wěn)定運(yùn)行長達(dá)兩年多.由于多數(shù)污泥消化出水中含有足夠的堿(以碳酸鹽形式存在)中和硝化過程

35、中產(chǎn)生的酸，無需ph值調(diào)節(jié)即能取得較好的部分硝化效果。污泥消化出水中53%的nh4+轉(zhuǎn)化成no2-,沒有檢測到no3-的形成，特別適合用作厭氧氨氧化反應(yīng)器進(jìn)水。厭氧氨氧化反應(yīng)器采用的是sbr反應(yīng)器，保持過量的nh4+，以促進(jìn)no2-完全去除。容積負(fù)荷為1200 mg n/l·d時(shí)，80%以上的nh4+轉(zhuǎn)化成了n2。進(jìn)一步的研究表明，在厭氧氨氧化反應(yīng)器中優(yōu)勢(shì)菌為浮霉細(xì)菌，也存在少量的好氧氨氧化菌，說明sharon反應(yīng)器出水中的好氧氨氧化菌沒有在厭氧氨氧化反應(yīng)器中累積，對(duì)厭氧氨氧化反應(yīng)器無負(fù)面影響。sharon-anammox工藝穩(wěn)定運(yùn)行時(shí)脫氮效果良好，容積去除率可達(dá)750 mg tn/

36、l·d，污泥比活性為0.18 mg tn/mg干重·d。在小試研究的基礎(chǔ)上，fux等人又采用兩個(gè)污水處理廠的污泥消化出水對(duì)sharon-anammox工藝的可行性進(jìn)行了中試研究。sharon和anammox同樣是cstr和sbr兩種反應(yīng)器形式，容積分別為2 m3和1.6 m3。試驗(yàn)時(shí)，為保證no2-完全去除，可通過超越管道直接將部分污泥消化出水導(dǎo)入?yún)捬醢毖趸磻?yīng)器，使nh4+處于過量狀態(tài)。污泥消化出水經(jīng)sharon反應(yīng)器后，約58%的nh4+轉(zhuǎn)化成了no2-。30時(shí)，其最小hrt約1.2 d，no2-n產(chǎn)量可達(dá)350 mg n/l·d， no3-n產(chǎn)量極低。sha

37、ron反應(yīng)器出水經(jīng)厭氧氨氧化反應(yīng)器處理后，90%以上的氮得以去除，厭氧氨氧化反應(yīng)器的容積去除率可達(dá)2400 mg n/l·d。在長達(dá)200多天的運(yùn)行中，污泥產(chǎn)量極少，由于異養(yǎng)型反硝化作用的存在，出水中no3-n濃度也比厭氧氨氧化理論值低3 /4 。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，厭氧氨氧化反應(yīng)器的處理能力較高，實(shí)際應(yīng)用中厭氧氨氧化反應(yīng)器的容積可以設(shè)計(jì)成sharon反應(yīng)器的1/4。另外，厭氧氨氧化反應(yīng)器設(shè)計(jì)成敞口也能成功啟動(dòng)，系統(tǒng)中存在的好氧氨氧化菌可將do耗盡，為厭氧氨氧化菌解除氧毒，使得該工藝的運(yùn)行操作更加容易。值得注意的是，在以往的工藝研究中，接種污泥大多取自己培養(yǎng)成熟的厭氧氨氧化污泥。在該中試研究中

38、，接種污泥取自污水廠剩余污泥，經(jīng)長達(dá)140 d的運(yùn)行，n02'-n去除率約85%，但nh4+-n去除率較低。據(jù)估計(jì)，如果以中試厭氧氨氧化反應(yīng)器的污泥作為接種污泥啟動(dòng)容積為500 m3的生產(chǎn)性厭氧氨氧化反應(yīng)器，其啟動(dòng)期需長達(dá)8個(gè)月。而以普通的剩余污泥作為種泥時(shí)，其啟動(dòng)時(shí)間則需更長。可見開發(fā)這一工藝迫切需要找到適宜的種泥來源，加快厭氧氨氧化反應(yīng)器啟動(dòng)進(jìn)程。世界上第一座生產(chǎn)性sharon反應(yīng)器已于1998年l0月開始在荷蘭dokhaven污水處理廠運(yùn)行，世界上第一座anammox反應(yīng)塔也于2002年6月在該廠投入使用，主要用于處理污泥硝化液。隨著歐洲環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)的不斷提高，該廠經(jīng)sharon-a

39、nammox工藝對(duì)污泥消化液單獨(dú)進(jìn)行脫氮處理后，可使整個(gè)處理廠出水氮濃度滿足未來出水標(biāo)準(zhǔn)。目前，國內(nèi)還沒有生產(chǎn)規(guī)模的運(yùn)行實(shí)例。一、 選題背景及意義隨著人口大量增加、工農(nóng)業(yè)的迅猛發(fā)展和人們生活水平的提高，越來越多的氮素化合物被排入水體中，氮素化合物的過量排放導(dǎo)致了水體的富營養(yǎng)化，嚴(yán)重地污染了水體環(huán)境，危害水生生物，如何采用積極有效的措施來解決這一越來越嚴(yán)重的危機(jī)，是目前亟待解決的問題。廢水中氮的去除方法有物理法、化學(xué)法和生物法三種，其中生物法脫氮因污染物轉(zhuǎn)化的條件溫和，微生物來源廣、繁殖快、對(duì)環(huán)境適應(yīng)能力強(qiáng)，被公認(rèn)為是一種經(jīng)濟(jì)、高效和最有發(fā)展前途的方法。目前最常用的污水脫氮技術(shù)為傳統(tǒng)生物脫氮，即

40、通過硝化-反硝化過程使氨氮轉(zhuǎn)化為氮?dú)?。硝化和反硝化是兩個(gè)相互獨(dú)立的過程，硝化反應(yīng)借助硝化細(xì)菌的作用，要在有氧環(huán)境下進(jìn)行；反硝化反應(yīng)則借助于反硝化菌的作用，只有在無氧條件下，該反應(yīng)才能順利進(jìn)行；而且該工藝還需要大量的有機(jī)碳源作為電子供體，如果c/n<2.5，沒有外加有機(jī)碳源，反硝化就無法有效地進(jìn)行，而如果c/n<4，反硝化容器體積要提高1.51.7倍；因此在處理低（超低）c/n比高濃度含氮廢水如垃圾滲濾液、消化污泥脫水液、動(dòng)物養(yǎng)殖場排出液等時(shí)該工藝表現(xiàn)出了極大的局限性。20世紀(jì)90年代末，生物脫氮技術(shù)的新發(fā)展突破了傳統(tǒng)理論的認(rèn)識(shí)。1994年kuenen等發(fā)現(xiàn)某些細(xì)菌在硝化反硝化反應(yīng)中

41、能利用no2-或no3-作電子受體將nh4+-n氧化成n2和氣態(tài)氮化物；1995年，mulder和van de graaf等用流化床反應(yīng)器研究生物反硝化時(shí)，發(fā)現(xiàn)了氨氮的厭氧氨氧化現(xiàn)象。建立短程硝化-反硝化（shortcut nitrification-denitrification）基礎(chǔ)上的亞硝酸型硝化（sharon,single reactor high activity ammonium removal over nitrite）和厭氧氨氧化（anammox,anaerobic ammonium oxidation）工藝的聯(lián)合彌補(bǔ)了傳統(tǒng)工藝的缺陷，被認(rèn)為是一個(gè)突破性的創(chuàng)新。該聯(lián)合工藝對(duì)低（

42、超低）c/n比高濃度含氮廢水具有高效脫氮作用，最為突出的優(yōu)點(diǎn)是不需要外加有機(jī)碳源，并且相對(duì)傳統(tǒng)硝化-反硝化工藝節(jié)省了25%需氧量，從而降低了投資和運(yùn)行費(fèi)用，具有重要的理論和實(shí)踐意義。匹配厭氧氨氧化的亞硝化要求工藝的參數(shù)控制要有利于亞硝態(tài)氮的積累，但又和同步硝化反硝化（snd）等一些追求氨氮去除率最大化的短程硝化-反硝化的工藝不同，要求其出水的氨氮與亞硝態(tài)氮摩爾濃度比處在約為相等狀態(tài)，用以匹配厭氧氨氧化的進(jìn)水要求。因此工藝的實(shí)現(xiàn)條件有別于一般的短程硝化，目前國內(nèi)外對(duì)短程硝化反硝化的研究較多，但對(duì)匹配厭氧氨氧化的亞硝化的相關(guān)研究很少，亞硝化工藝的出水中氨氮的轉(zhuǎn)化率直接影響著厭氧氨氧化的處理效果，是

43、實(shí)現(xiàn)整個(gè)聯(lián)合工藝的關(guān)鍵因素之一；此外，目前利用厭氧氨氧化處理高氨廢水的研究還很不深入，對(duì)厭氧氨氧化的啟動(dòng)及優(yōu)化、除氨氮的作用機(jī)理、微生物學(xué)特性、最佳運(yùn)行模式和運(yùn)行參數(shù)的研究還很不完善，其動(dòng)力學(xué)模型還沒有完全建立。本課題立足于國內(nèi)外亞硝化-厭氧氨氧化聯(lián)合工藝最新研究成果，以實(shí)現(xiàn)在2. 研究的主要內(nèi)容（1）對(duì)cstr反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)亞硝酸積累的影響因素進(jìn)行研究研究溫度、ph值、有機(jī)物以及溶解氧對(duì)cstr反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)亞硝酸積累的影響。自由氨濃度、亞硝酸鹽對(duì)亞硝酸積累的影響。確定cstr反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)亞硝酸積累的最適控制條件。（2）厭氧膜生物反應(yīng)器處理高濃度氨氮廢水的效果及影響因素研究溫度、ph值、no2- -

44、n/nh4+-n值對(duì)厭氧膜生物反應(yīng)器處理效果的影響。厭氧膜生物反應(yīng)器處理高濃度氨氮廢水的最佳控制條件。（3）研究厭氧膜生物反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)厭氧氨氧化適宜的控制條件研究溫度、ph值、no2- -n/nh4+-n值、自由氨以及亞硝酸鹽濃度對(duì)厭氧氨氧化反應(yīng)的影響。研究膜截留對(duì)厭氧氨氧化細(xì)菌富集的影響。確定厭氧膜生物反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)厭氧氨氧化的最佳控制條件。3. 試驗(yàn)方案1、 試驗(yàn)裝置（見附圖）fig. 1. schematic diagram of the staged anaerobic and aerobic membrane reactor: (1) feed pump, (2) oxygen sup

45、ply aerator, (3) programming time controller, (4) air backwash aerator, (5) to biogas collector or vent, (6) sucking pump, (7) valve with three flows, (8) granular sludge, (9) stopper with a central hole, (10) porcelain carrier, (11) air diffuser, (12) membrane module, (13) sampling port.2、試驗(yàn)條件溫度：恒溫

46、32±0.5；ph值7.58.2；水力停留時(shí)間2d左右。最高氨氮濃度1200mg/l。2、分析項(xiàng)目及測試方法氨氮：納氏試劑比色法； 亞硝酸鹽：n-（1-萘基)-乙二胺光度法 ;硝酸鹽： 酚二磺酸光度法； 溶解氧：溶解氧儀;ph值：thermo orion 828 型ph計(jì); 溫度：水銀溫度計(jì)；懸浮固體(ss) 和揮發(fā)性懸浮固體(vss) ：標(biāo)準(zhǔn)重量法;總無機(jī)氮(tin)： nh4+一n+no2-一n+no3-一ncod：重鉻酸鉀氧化法。二、 工作的重點(diǎn)與難點(diǎn)，擬采取的解決方案工作重點(diǎn)：研究亞硝化-厭氧氨氧化組合工藝處理高濃度氨氮廢水的脫氮性能。研究溫度、ph值、堿度、溶解氧以及進(jìn)水氨

47、氮濃度反應(yīng)器處理效果的影響。研究亞硝化反應(yīng)器出水no2- -n/nh4+-n值對(duì)厭氧氨氧化反應(yīng)器除氮性能的影響。研究自由氨、亞硝酸鹽濃度對(duì)組合工藝處理性能的影響。確定各反應(yīng)器處理高濃度氨氮廢水的最優(yōu)運(yùn)行參數(shù)。工作難點(diǎn)：亞硝化反應(yīng)器和厭氧氨氧化反應(yīng)器的啟動(dòng)；反應(yīng)器中ph值的控制；亞硝化反應(yīng)器出水no2- -n/nh4+-n比值的控制；如何維持恒定的膜通量；如何避免因進(jìn)水條件的突然變化而導(dǎo)致膜出水亞硝酸鹽濃度超標(biāo)。厭氧氨氧化污泥比活性測定。三、 論文工作量及進(jìn)度四、 論文預(yù)期成果及創(chuàng)新點(diǎn)成果：亞硝化-厭氧氨氧化組合工藝處理高濃度氨氮廢水的性能和各反應(yīng)器的最優(yōu)運(yùn)行參數(shù)。確定厭氧膜生物反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)厭氧

48、氨氧化適宜的控制條件。創(chuàng)新點(diǎn)：采用亞硝化-厭氧氨氧化組合工藝與厭氧膜生物反應(yīng)器聯(lián)合處理高濃度氨氮廢水。探索在厭氧膜生物反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)厭氧氨氧化適宜的控制條件。五、 完成論文擬閱讀的文獻(xiàn)1、 許保玖 and 龍騰銳.(2000) “當(dāng)代給水與廢水處理原理.”高等教育出版社.2、 顧國維 and 何義亮.(2002) “膜生物反應(yīng)器.”化學(xué)工業(yè)出版社.3、 國家環(huán)境保護(hù)總局.(2002) “水與廢水監(jiān)測分析方法.”中國環(huán)境科學(xué)出版社.4、 stephenson , t. , et al. (2000). "membrane bioreactor for wastewater treatme

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