碳素纖維在水處理中應用研究進展

1、1炭素纖維在水處理中應用研究進展姚理為1,2，余輝：田學達基金項目：國家水體污染控制與治理重大專項(2008ZX07101-001 )作者簡介：姚理為(1987-)，男，湖南岳陽人，碩士研究生，水環(huán)境治理與生態(tài)修復研究，yaoliwei0125. *責任作者，余輝(1963-)，女，湖南永州人，研究員，博士，主要從事湖泊環(huán)境研究，yuhui1中國環(huán)境科學研究院湖泊生態(tài)環(huán)境創(chuàng)新基地，北京1000122湘潭大學化工學院，湖南湘潭411105摘要：炭素纖維又碳纖維（Carbon Fiber ,簡稱CF）是一種碳含量超過 90%的無機高分子纖維，它以聚丙烯 腈基（PAN ）纖維、粘膠纖維、瀝青纖維、酚

2、醛纖維等原絲經(jīng)過預氧化、碳化、石墨化等高溫固相反應制 備而成。由于其石墨微晶結構，因而具有低密度、高強度、耐高溫、抗腐蝕、且具有纖維的柔韌性，在機 械、建筑、材料領域應用相當廣泛。由于其還特有的吸附性、生物親和性等特點，現(xiàn)在在環(huán)境領域應用越 來越被重視。本文介紹炭素纖維的基本結構與性能特征，綜述其在水質凈化、廢水處理、生態(tài)修復等水處 理領域的應用；提岀炭素纖維在水處理應用領域的一些問題，并指岀其主要發(fā)展方向。關鍵詞：炭素纖維，水質凈化，廢水處理，生態(tài)修復，進展Progresses in applied research on carb on fiber in water treatme ntY

3、AO Li-wei，YU Hui，TIAN Xue-da1 College of Chemical Engineering, Xiangtan University, Xiangtan, 411106, China2 Research Center of Lake Environment, Chinese Research Academy of Environmental Science , Beijing 100012, ChinaAbstract: Carbon fiber is an inorganic polymer fiber what content 90 percent of c

4、arbon. The raw material of carbon fiber are polyacrylonitrile（PAN） fibers, cellulose fibers, phenolic resin fibers or pitch fibers, and cloths or felts made from them. They are pre-oxidated, carbonized and activated at a high temperature in an atmosphere of steam or carbon dioxide. As the inner crys

5、tallite structure like graphite, carbon fiber has low density, high strength, high temperature resistance, corrosion resistance and has a flexible capability. It is widely used in machinery, construction and material field. The basic structure of carbon fiber and performance characteristics were des

6、cribed in this article. The application of water purification, wastewater treatment and ecological restoration were summarized. The problems and the main development direction of carbon fiber in water treatment applications were putted out in this paper.Keywords: carbon fiber; water purification; wa

7、stewater treatment; ecological restoration; progress、尸-、-刖言水資源是人類最寶貴的自然資源之一，水資源關系著國民經(jīng)濟的發(fā)展和人民 的日常生活。我國是一個水資源比較匱乏的國家，隨著工農(nóng)業(yè)的發(fā)展，大部分水體都遭到不同程度的污染。據(jù)調查：太湖、淮河、黃河流域均有70%以上的河流 受到不同程度的污染；全國90%的城市水域受到污染，1/4的人口飲用水不符合 衛(wèi)生標準。當前水污染治理已經(jīng)在政府和企業(yè)各部門中得到重視，人們的環(huán)境 理念也在不斷增強，水處理技術也在不斷發(fā)展與完善。目前水處理技術主要有物理法、化學法、生物法等，幾種方法的聯(lián)合處理以 及工藝組

8、合在水處理中已經(jīng)得到廣泛應用，如O3/AC水處理凈化工藝2-3。活性炭水處理技術在飲用水凈化中已經(jīng)工業(yè)化，而生物膜技術在廢水處理和水質凈化方面顯現(xiàn)出很多優(yōu)點。目前將物理吸附與生物膜處理結合起來，尋找合適的生物載體材料，利用微生物處理水成為研究的一個熱點4-5。生物接觸氧化法兼有活性污泥法與生物膜法的特點，生物接觸氧化法的核心部分是生物填料，而炭素纖 維可以作為一種優(yōu)異的生物填料。碳素纖維因其特有的一些性質，如機械強度高、 微孔多比表面積大、吸附量大、吸附脫附快、生物親和性強等，在水處理方面應 用具有很大的優(yōu)勢，因而得到廣泛的應用 。國內外對炭素纖維進行改性回首或 處理重金屬、有機物廢水的研究較

9、多，日本利用炭素纖維作為生態(tài)草，通過搭建 人工藻場，對流域水體進行治理和生態(tài)修復，已取得一系列成果。本文綜合參考近些年國外對于炭素纖維對各種污染物的吸附處理以及各種 改性研究，特別是應用于重金屬的去除；以及最近國內對 BACF的研究，利用 碳素纖維生物處理廢水的機制與研究；特別參考了小島教授關于利用炭素纖維構 建人工藻場修復整個水生態(tài)環(huán)境的研究和京陽環(huán)保公司的工程案例。在整合以上資料的基礎上，對炭素纖維應用于水處理的研究進行總結。1基本結構與性能特征炭素纖維主要是由碳元素組成的一種特種纖維。將炭素纖維進行高溫碳化、 活化與表面改性就得到活性炭纖維(Activated Carbon Fiber

10、,ACF)，ACF再經(jīng)過微 生物固著化得到生物活性炭纖維 (Biological Activated Carbon Fiber ,BACF)?；钚?炭纖維是20世紀70年代后期發(fā)展起來的高效吸附材料和環(huán)保工程材料，目前在化工、環(huán)境、醫(yī)藥領域中廣泛用于脫色、除臭、精制、分離、溶劑回收、廢氣廢水處理、催化劑載體以及填料等。1.1結構炭素纖維的細孔結構不同于活性炭，炭素纖維微孔豐富且孔徑分布集中（0.52nm）,微孔體積占總體積的90%左右，比表面積大。炭素纖維和 GAC在 表面形態(tài)，孔結構等方面存在很大差異，其結構模型（圖一）可說明其吸附差異 原因。纖維表面炭素纖維結構模型GAC躺模型圖一 CF與

11、GAC結構模型Fig.1. The structure model of CF and GAC炭素纖維的微孔直接分布在纖維的表面，因而吸附質擴散的路徑短，吸附和脫附的速率快時間短，而活性炭要經(jīng)過大孔中孔微孔， 路徑長時間長。活性炭比 表面積一般為8001000m2/g，而炭素纖維可以達到10003000m2/g，故其吸附量 比活性炭要高?；钚蕴克乩w維可以改變其表面孔結構以及表面化學性質來改善吸 附性能。Kaneko9-10對ACF進行了大量研究，通過各種改性處理方法來改善 ACF 的吸附性能。ACF表面有不同的官能團，對某些特殊的吸附質除了吸附能力還 有催化特性和氧化還原能力11。1.2性能特

12、征炭素纖維特有的結構特點，作為吸附材料具有優(yōu)異的吸附特性；同時炭素纖 維與微生物具有良好的相容性，生物親和性強，可以作為理想的生物載體來處理 水。其性能特征主要表現(xiàn)在：（1）比表面積大，吸附容量高。炭素纖維微孔豐富且直接暴露與纖維表面， 吸附強，比表面積大，吸附容量高。（2）吸附脫附速度快，容易再生。炭素纖維為纖維絲狀，大量都是微孔，吸附脫附快，再生方便。（3）生物相容性好，親和性強。炭素纖維在水體中能為各類微生物、藻類、微型動物的生長繁殖提供良好的著生、附著、穴居條件，能形成具有很強凈化活性功能的生物膜。（4）材料特性：耐久、耐高溫、耐腐蝕；機械性能好，可以根據(jù)需要加工 成各種形狀。2實際應

13、用2.1水質凈化目前，國內對炭素纖維在水質凈化方向的應用主要飲用水凈化、重金屬去除、湖泊河流水質修復與凈化等。國內在應用水凈化方面應用相對較多，由于對低污染物去除效果好且能增加殺菌功能，飲用水凈化后效果比能滿足飲用要求。對重金屬去除相對別的方法處理成本較高，國外應用研究較多。 利用生物活性碳纖維對河流與湖泊凈化處理應用較少，但其潛力比較大。2.1.1飲用水凈化ACF對水質渾濁有明顯的澄清作用，可以除去水中的異臭；對氰、氯、氟、 酚等有機化合物去除率達90%以上，對細菌有極好的過濾效果，如大腸桿菌去除 率達90%以上；尤其是對低濃度污染物具有很好的吸附去除效果，對于痕量級污染物仍保持很高的吸附量

14、12。法國的C.Brasqust13】等人詳細地研究了活性炭素 纖維對水中微量酚的吸附情況，并與活性碳的作用對照，研究表明，不論是靜態(tài) 中還是動態(tài)中，活性炭纖維對微量污染物吸附速率和選擇性都優(yōu)于活性炭。用氯氣處理水中殘留氯以及殘留氯與水中微量有機物反應生成的有機氯化合物等二 次污染物可以用ACF有效的去除。Yu14等運用ACF能有效的去除地下水中致 癌物質-揮發(fā)性有機氯溶劑（如 TCE、PCE等）。載銀ACF可有效的殺滅水中 的微生物，抑制微生物在 ACF表面繁殖，具有吸附和滅菌的雙重功能15-17。中 山大學陳水挾18等研究發(fā)現(xiàn)：載銀ACF對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌均有很強 的殺滅能力。另有

15、殺菌實驗表明，載銀ACF和載碘ACF在動態(tài)條件下對大腸桿 菌、金黃色葡萄球菌、白色念珠菌、枯草桿菌等殺滅率可達100%，原因是ACF與細菌、微生物體內的蛋白質直接作用19。由于ACF在對有機污染物、細菌都 有很好的去除效果，因此利用 ACF在大型水凈化池到小型家用凈化器都得到發(fā) 展。日本已經(jīng)用ACF來制作小型家用凈水器以及制超純水儀器。2.1.2重金屬的去除ACF上某些極性官能團是金屬離子的吸附活性位，通過控制 ACF表面官能 團的數(shù)量與種類，可以提高對溶液中金屬離子的吸附，從而達到去除金屬離子提 高水質的目的。C. Brasquet20等發(fā)現(xiàn)ACF能有效去除水中重金屬，Cu2+、Ni2+、2

16、+Pb的單組分平衡吸附容量在0.0800.175mmol/g之間。ACF對重金屬的吸附主要決定于吸附劑的性質（比表面積、孔徑、表面官能團、表面電荷）與吸附質的 性質（分子量、離子半徑、電荷量）。因此，國內外很多學者在ACF表面改性增 加其對重金屬的吸附效果做了很多研究。J.R. Ran gel-Me ndeZ21等用硝酸，臭氧 和電化學氧化處理PAN基ACF，氧化后ACF的表面積減少，但離子交換能力是 未處理前的3.5倍，尤其是電化學處理后的 ACF對Cd（H ）吸附能力是未處理前 的13倍。Kaneko22用HNO3、Fe2（SO4）3、FcCb溶液處理ACF,將氧化鐵引入ACF 表面，提高

17、了對Hg2+的吸附率和吸附容量。陳水挾23用苯胺預吸附改性ACF， 發(fā)現(xiàn)吸附后能與Ag+反應，大大增加吸附量。Soo Jin Park等24-25用電子束與甲 基丙烯酸縮水甘油酯接枝聚合反應來引進ACF表面的螯合基團（如 IDA,NH（CH2COOH） 2），由于增加了銅離子的吸附位從而增加對Cu2+吸附量以及陽極氧化電化學處理ACF引進表面官能團（-COOH、-OH），來提高Cr（VI）的吸附 量與吸附速率。Kyung-Ryeol Ko等26分別在NaOH、H2O2溶液中用臭氧氧化處 理ACF，由于增加面酸性基團同時增加了靜電吸引，使處理后的ACF吸附量增大，且在H2O2溶液中氧化的酸性基團

18、比在 NaOH溶液中多。I.D.Harry等27用 電化學方法氧化ACC（Activated carbon cloth）來增強對陽離子的吸附，發(fā)現(xiàn)氧化后 的ACC對鉛離子和銅離子非競爭性吸附量分別是未氧化的17和4倍，競爭性吸附量分別是未氧化時的8.8和8.6倍。2.1.3湖泊河流水質凈化Amsterdan Water Supply（AWS）用生物活性炭纖維處理天然有機水體和微污 染有機水體28。其研究表明：利用炭素纖維處理普通有機污染物有很好的去處效 果,尤其對水體中殘留殺蟲劑的去除明顯。供水系統(tǒng)經(jīng)過六年用BACF處理River- Lake （3100萬m/年）后，生物活性炭纖維去除 DOC

19、的能力沒有下降；用BACF 對River-Dune三年操作運行（7000萬nV年）后，仍然保持其對農(nóng)藥殺蟲劑的去處能力。2.2廢水處理利用炭素纖維的吸附速度快，吸附容量大，脫附快等特點，在廢水吸附處理應用方面比 較廣泛。而且與微生物結合后，BACF比BAC具有更好的生化處理效果。2.2.1利用ACF處理廢水活性碳纖維在20世紀70年代發(fā)展起來作為新型吸附功能材料，比表面積大， 吸附強，再生容易，直接利用吸附性能去除污染物并可回收部分有價值的污染物。 ACF對含酚廢水、制藥廢水、煉油廢水、農(nóng)藥廢水、多氯聯(lián)苯（PCBs）廢水、染料廢水的處理，都能達到較好的效果29。孫治榮等30考察了 4種ACF對

20、水中 CHCI3、CCI4、CODMn和EUV254等有機污染的物去除作用，發(fā)現(xiàn)ACF對各種有機 污染物均具有較好的去除效果，但不同ACF的去除效果存在差別。肖月竹等31 采用ACF處理生化性極差的油母頁巖干餾廢水，COD凈化效率可達98%以上，蒸汽再生后可循環(huán)使用。ACF分別用于苯酚32和硝基苯33廢水的處理，均表現(xiàn) 出極強的吸附處理能力。用 ACF處理十三嗎啉農(nóng)藥廢水以及鹵代烴等，也取得 較好效果34-35。ACF除了吸附能力，還有一個重要的特征就是氧化還原能力， 在吸附重金屬離子時能改變吸附金屬離子結晶結構從而明顯的提高吸附性能。因此在處理冶金廢水時，可以回收有用金屬特別是貴金屬的富集與

21、回收。曾漢明用ACF還原吸附提取金屬銀36，Kotze將活性碳纖維制成連續(xù)傳送帶和紡織陰極材 料回收捕獲液、照相廢液中的貴金屬，其對金的回收率達到99%。2.2.2利用BACF處理廢水利用炭素纖維作為生物載體，在其表面固化、培養(yǎng)、馴化微生物，形成BACF, 結合了吸附和生物降解雙重功能，無需外加脫附和解吸，在微污染水處理方面具 有較好的應用前景。BACF是目前研究比較熱的新型水處理技術。尹艷娥，胡中 華等37-38研究利用生物活性碳纖維去除總磷和鋅，穩(wěn)定后總磷去除率在6570%之間，鋅去除率在6070之間，去除能力遠遠優(yōu)于生物活性炭； 對于微污染原水 中的氨氮、亞硝酸鹽氮的最佳去除率達90%以

22、上。北京化工大學的劉杰與何振坤 研究了炭纖維生物膜的形成機制39，其研究表明：碳纖維表面濕潤性與某些官 能團有益于微生物固著；高比表面積的碳纖維更易于微生物固著并掛膜；其生物相容性比市售有機高分子材料好，微生物固著速率高416倍。李秋瑜40等用生 物活性碳纖維處理水中有機污染物， 其研究表明：BACF水處理技術單位處理水 量為2880MI/g,約為BAC的4倍，ACF的2.6倍，并且可以保證出水 CODMn穩(wěn) 定在2.5mg/L 下，完全滿足飲用凈水要求，UV245的平均去除率為94%;通 過GC-MS分析水中有機物，BACF尤其對不飽和烴類和含氮有機物去除效果十 分顯著。2.3生態(tài)修復炭素纖

23、維對于生態(tài)修復主要在水質改善與生物鏈的修復兩個方面。國內對利用炭素纖維應用于大型水體的生態(tài)修復研究還處在初級階段，目前日本利用炭素纖維在河流，湖泊，海洋等水體構建水下森林修復水生態(tài)環(huán)境的研究和應用都比 較完善。目前，該技術正在國內推廣應用。2.3.1改善水質碳素纖維生態(tài)草比表面積約為1000m2/g，利用此特性其能高效吸收、吸附、 截留水中溶解態(tài)和懸浮態(tài)的污染物。碳素纖維放進污染水體中后，其超強的污染 物捕捉能力和生物親和力，使附著的微生物快速形成生物膜，通過在水中不斷地 搖擺捕捉污染物并進行分解處理。附著在碳素纖維上的微生物通過自身的生命活 動來分解有機物，碳素纖維在水中搖擺的特性進一步提高

24、了分解能力。在高溶氧環(huán)境下，好氧菌將有機污染物氧化分解成二氧化碳和水。而在厭氧環(huán)境下，有機污染物在產(chǎn)酸菌的作用下形成低級脂肪酸、醛、酒精等小分子有機物。再有產(chǎn)甲 烷菌分解成甲烷和二氧化碳。微生物膜上形成好養(yǎng)兼氧厭氧幾個區(qū)， 微生物可以 與炭素纖維一起在水中搖動，捕捉污濁物質進行分解，其凈化原理如圖二所示。日本小島教授研制成功的炭素纖維生態(tài)草在日本240多個治理案例中，河流BOD5、SS TN、TP 去除率分別為：5070、5070、1030 1050%;湖泊- 池 BOD、SS、TN、TP 去除率分別為：2090、2090、1030、3090%；污水 BOD5、SS TN、TP 去除率分別為

25、9095、9095、3070、3050%。北京京陽 環(huán)保公司在蘇州滄浪區(qū)桂花新村水體修復工程中，安裝炭素纖維生態(tài)草三個月 后，河水 BOD5、SS、TP、TN、NH3-N 分別由 12.5、81、1.13、10.4、8.7(mg/l) 下降到3.6、48、0.376、5.84、4.34( mg/l)水質改善效果明顯7。CF表面-難分婢大分子有機物ATP庶氧（反氧菌）N2+O2可分解小分子有機物 磷釀兼性厭氧小分子有機物 可溶性無機盛，吁氧（好氧菌）卓氮Kti爵口水ADP污i蟲物質生物膜水質凈化圖二水質的凈化Fig.2. Principle of water purification232修復生

26、物鏈碳素纖維經(jīng)紫外線、電磁波等外界能源照射后，會發(fā)出超聲波激活微生物，使其活性增強并且大量繁殖，形成有黏性的生物膜41。形成的生物膜可以凈化水質，增加透明度，同時，炭素纖維為其它高級水生動物提供了優(yōu)良卵床與養(yǎng)育 空間（如圖三所示）。以微生物為食的小魚等其它生物聚集在炭素纖維生物膜周 圍。水體中的生物鏈、食物鏈得到修復，水體恢復生命。日本的小島教授42-43等人對炭素纖維用于水生態(tài)修復以及魚類養(yǎng)殖等方面做了大量的研究，他們直接將炭素纖維生態(tài)草安置在水域中進行水質凈化，其成果已經(jīng)得到廣泛的應用，其研究表明炭素纖維是形成人工藻場的好材料。1999年日本群馬縣榛名湖采用炭素纖維生態(tài)草場來凈化水質，一年

27、后魚的數(shù)量和總類都明顯增多，湖生態(tài)得到修復；日本靜岡縣濱名湖用炭素纖維進行生態(tài)修復，改善了湖中食物鏈的結構，同時還拯救了瀕臨滅絕的鰻魚；2003年北海道函館大沼的景觀水體利用炭素纖維 進行水質治理，取得良好的治理效果；日本舊川芝河道放置碳素纖維生態(tài)草與昆 布狀炭素纖維布，建造了水底森林，治理后魚的種類和數(shù)量發(fā)生了巨大的變化 0圖三利用炭素纖維形成人工藻場修復生物鏈Fig.3.Fix food cha in by carb on fiber3存在的問題及發(fā)展方向3.1炭素纖維水處理應用的問題炭素纖維水處理應用雖然擁有諸多優(yōu)點，但是由于它的制作工藝、表面處理 復雜，因此它的成本高價格較貴。炭素纖維

28、微孔多大孔少，因此對大分子吸附性 能不是很佳，且對高濃度廢水處理不是很經(jīng)濟。 在與其他技術結合如光催化、生 化時，其機理與結合優(yōu)化條件有待進一步探索。3.1炭素纖維水處理應用發(fā)展方向炭素纖維作為高效吸附材料和優(yōu)異的生物載體，在水處理方面將有很大的應 用空間。其發(fā)展方向主要朝以下幾個方面發(fā)展： 其一是碳素纖維的生產(chǎn)制作工藝 的改進，降低生產(chǎn)成本；其二是調變孔徑、活化改性的研究，增強炭素纖維的吸 附選擇性、吸附速率、吸附容量等吸附性能；其三是拓展炭素纖維與其他水處理 方法工藝結合，如 O3-BAC深度處理技術，ACF與膜技術、超濾技術結合，以 綜合優(yōu)勢來處理污染水體；其四是尋找炭素纖維與其他學科的

29、結合， 擴展其水處 理應用范圍。如將炭素纖維負載 Ti02應用于催化，用藥草處理ACF來抗菌；其 五是作為水處理與生態(tài)修復材料， 除了去除污染物，治理水的最終目標還是要修復和改善整個水生態(tài)環(huán)境，而碳素纖維在生物親和性方面具有獨特的優(yōu)勢，利用炭素纖維修復水體生態(tài)環(huán)境，增加生物鏈整合水生物資源，這將給炭素纖維的應 用展現(xiàn)出另一片廣闊的前景。當前水處理技術大部分都是單純的降低污染物為指 標，解決感觀不悅，而自然狀態(tài)的水是富有生命意義的，因此，水治理不僅要降 低污染物，更重要的是恢復其生態(tài)體系，不再給環(huán)境帶來二次負荷。炭素纖維可 以形成人工藻場，豐富水體的生命活力，在水治理材料應用領域將會得到迅速的

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