WRF-Chem模式介紹

1、第二章WRF-Chem模式介紹WRF-Chem模式是由美國(guó)NOAA預(yù)報(bào)系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)室（FSL）開(kāi)發(fā)的，氣象模式（WRF）和化學(xué)模式（Chem）在線(xiàn)完全耦合的新一代的區(qū)域空氣質(zhì)量模式。圖2.1給出了WRF-Chem的流程框架圖。WRF-chem包含了一種全新的大氣化學(xué)模式理念。它的化學(xué)和氣象過(guò)程使用相同的水平和垂直坐標(biāo)系，相同的物理參數(shù)化方案，不存在時(shí)間上的插值，并且能夠考慮化學(xué)對(duì)氣象過(guò)程的反饋?zhàn)饔?。有別于這之前的大氣化學(xué)模式，如SAQM模式、CALGRID模式、MODEL3-CAMQ模式等，它們的氣象過(guò)程和化學(xué)過(guò)程是分開(kāi)的，一般先運(yùn)行中尺度氣象模式，得到一定時(shí)間間隔的氣象場(chǎng)，然后提供給化學(xué)模式使用

2、。這樣分開(kāi)處理以后，存在一些問(wèn)題：首先，利用這樣的氣象資料驅(qū)動(dòng)化學(xué)過(guò)程的時(shí)候就存在時(shí)間和空間上的插值，而且丟失了一些小于輸出間隔的氣象過(guò)程，如一次短時(shí)間的降水等，而這些過(guò)程對(duì)化學(xué)過(guò)程來(lái)說(shuō)可能是很重要的；其次，氣象模式和化學(xué)模式使用的物理參數(shù)化方案可能是不一樣的；再次，不能考慮化學(xué)過(guò)程對(duì)氣象過(guò)程的反饋?zhàn)饔谩Ｊ聦?shí)上，在實(shí)際大氣中化學(xué)和氣象過(guò)程是同時(shí)發(fā)生的，并且能夠互相影響，如氣溶膠能影響地氣系統(tǒng)輻射平衡，氣溶膠作為云凝結(jié)核，能影響降水，而氣溫、云和降水對(duì)化學(xué)過(guò)程也有非常強(qiáng)烈的影響。因此，WRF-Chem能夠模擬再現(xiàn)一種更加真實(shí)的大氣環(huán)境。最初版本的WRF-chem在2002年推出，目前的版本為V3

3、.1（20094月16日），本文所采用的是WRF-chemV3.0O圖2.1WRF-Chem流程圖(來(lái)自WRF-ChemV3用戶(hù)手冊(cè))WRF(WeatherResearchForecast,Skamarocketal.,200聯(lián)式系統(tǒng)是美國(guó)氣象界聯(lián)合開(kāi)發(fā)的新一代中尺度預(yù)報(bào)模式和同化系統(tǒng)。WRF模式是一個(gè)可用來(lái)進(jìn)行1至10公里內(nèi)高分辨率模擬的數(shù)值模式，同時(shí)，也是一個(gè)可以做各種不同廣泛應(yīng)用的數(shù)值模式，例如：業(yè)務(wù)單位正規(guī)預(yù)報(bào)、區(qū)域氣候模擬、空氣質(zhì)量模擬，理想個(gè)例模擬實(shí)驗(yàn)等。故此模式發(fā)展的主要目的是改進(jìn)現(xiàn)有的中尺度數(shù)值模式，例如：MM5(NCAR)、ETA(NCEP/NOAA)、RUC(FSL/NOA

4、A)等，希望可以將學(xué)術(shù)研究以及業(yè)務(wù)單位所使用的數(shù)值模式整合成單一系統(tǒng)。這個(gè)模式采用高度模塊化、并行化和分層設(shè)計(jì)技術(shù)，集成了迄今為止在中尺度方面的研究成果。模擬和實(shí)時(shí)預(yù)報(bào)試驗(yàn)表明，WRF模式系統(tǒng)在預(yù)報(bào)各種天氣中都具有較好的性能，具有廣闊的應(yīng)用前景?；瘜W(xué)模式包括了污染物的傳輸和擴(kuò)散、干濕沉降、氣相化學(xué)反應(yīng)、源排放、光分解、氣溶膠動(dòng)力學(xué)和氣溶膠化學(xué)(包括無(wú)機(jī)和有機(jī)氣溶膠)等，并且每一個(gè)過(guò)程也都是高度模塊化的，有利于模式的擴(kuò)展和維護(hù)，也有利于用戶(hù)選擇最合適自己的方案。以下對(duì)各部分的處理作一個(gè)簡(jiǎn)單介紹。2.1 輸送WRF-chem使用的是質(zhì)量坐標(biāo)框架，平流輸送的處理保持質(zhì)量和標(biāo)量的守恒的，空間上采用5階

5、或6階差分，時(shí)間上采用3階Runge-Kutta分裂顯式差分。湍流輸送使用2.5階的Mellor-Yamada閉合方案。2.2 干沉降WRF-chem中各種痕量氣體和氣溶膠的干沉降通量的計(jì)算使用三層阻力(空氣動(dòng)力學(xué)阻抗、次表層阻抗和表面阻抗)模型。表面阻抗的參數(shù)化使用了Wesely(1989)提出的方案。在這種參數(shù)化方案中，表面阻抗主要來(lái)自土壤和植被表面，植被特性由使用的下墊面類(lèi)型資料和季節(jié)決定，表面阻抗也依賴(lài)于擴(kuò)散系數(shù)、活性氣體的可溶性和化學(xué)活性。硫酸鹽的干沉降使用了不同的方案。模式中假定硫酸鹽都以氣溶膠態(tài)的形式存在，干沉降使用了Erisman等(1994)提出的方案。k階距多粒徑分布?xì)馊苣z

6、的干沉降速度Vdk可以表示為：.一/一一、1Vdk(rardkraQkVGk)VGk(2.1)(2.1)式中ra為表面阻抗，VGk為重力沉降速度，rdk為布朗擴(kuò)散率。2.3 自然源排放WRF-chem包含了一種完全在線(xiàn)的自然源排放計(jì)算方案及兩種半在線(xiàn)的方案。其中在線(xiàn)計(jì)算方案采用了Guenther等(1993,1994),Simpson等(1995)和Schoenemeye等(1997)的參數(shù)化方案，包含了異戊二烯、單據(jù)烯、其他VOC以及土壤氮的排放。該方案中生成的單據(jù)烯和其他VOC按RADM2的物種進(jìn)行拆分。森林異戊二烯的排放依賴(lài)于溫度和有效光合輻射通量。Guenther等(1993)給出了異

7、戊二烯排放的參數(shù)化方案，其排放率正比于標(biāo)準(zhǔn)溫度和標(biāo)準(zhǔn)有效光合輻射通量下的排放率。農(nóng)田和草地異戊二烯的排放僅僅考慮為溫度的函數(shù)。單據(jù)烯、其他VOC和氮的排放也僅僅考慮為溫度的函數(shù)。其他VOC的排放目前了解的比較少，因此它使用了和單菇烯相同的溫度修正系數(shù)(Guenther,etal.,1994)Grell等(2000)給出了標(biāo)準(zhǔn)溫度和標(biāo)準(zhǔn)光合作用有效輻射通量下的排放率，其中落葉林、針葉林和混合林的排放采用Guenther等(1994),農(nóng)田和草地的排放采用Schoenemeyer(1997)0由于使用了RADM2機(jī)制，所有氮的排放都當(dāng)成是NO,這是一種過(guò)高估計(jì)，因?yàn)楹雎粤薔2O的排放。2.4 光分

8、解計(jì)算WRF-Chem目前主要包含了兩種光分解計(jì)算方案：TUV和FAST-J。TUV(Madronichetal.,1987)光分解速率的計(jì)算方案考慮了21個(gè)物種的光分解反應(yīng)。對(duì)應(yīng)于波長(zhǎng)、物種i的光分解系數(shù)Ji,取決于反應(yīng)物分子的特性，如吸收系數(shù)i()和量子產(chǎn)率i()。JiIa(,)i()i()d(2.5)式中Ia(,)為入射通量，它的計(jì)算使用了Wiscombe的輻射傳輸模式，考慮了i()和O2和O3的吸收、雷利散射、氣溶膠粒子和云的散射和吸收。吸收系數(shù)量子產(chǎn)率i（）的計(jì)算采用了Stockwell等（1990）給出的方案。FAST-J（Wild,etal.,2000）利用每個(gè)尺度段粒子的數(shù)濃度

9、、折射指數(shù)以及濕半徑，根據(jù)米散射理論分別計(jì)算了在300、400、600和999nm波長(zhǎng)下的光學(xué)厚度、單次散射反照率0和不對(duì)稱(chēng)因子g（氣溶膠光學(xué)特性的計(jì)算參考本文的2.4）,然后再計(jì)算氣體的光分解速率。它充分考慮了計(jì)算的效率和精度，可以在三維化學(xué)輸送模式中使用。Barnard等（2004）對(duì)在亞利桑那州、菲尼克斯、得克薩斯州和休斯敦觀測(cè)的與FAST-J計(jì)算的NO2光分解速率進(jìn)行了比較，結(jié)果顯示不論在晴空還是有云大氣情況下，模擬值都在觀測(cè)值的誤差范圍之內(nèi)，顯示出了很好的一致性。2.5 氣相化學(xué)機(jī)制WRF-Chem目前可選擇4個(gè)光化學(xué)機(jī)制，它們分別為RADM2（Stockwelletal.,1990

10、）,RACM,CBM4（Geryetal.,1989）和CBMZ（ZaveriandPeters,1999方RADM2機(jī)制是第二版本的區(qū)域酸性沉降機(jī)制，該機(jī)制綜合考慮了化學(xué)過(guò)程、預(yù)報(bào)精度和計(jì)算機(jī)資源，被廣泛應(yīng)用于各種大氣化學(xué)模式當(dāng)中。RADM2中無(wú)機(jī)物包括14個(gè)穩(wěn)定物種，4個(gè)活潑的中間物種和3個(gè)足量穩(wěn)定物種（氧氣、氮?dú)夂退?；有機(jī)物包括26類(lèi)穩(wěn)定物種和16類(lèi)過(guò)氧自由基。使用一種準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)近似（QSSA）的方法求解22個(gè)診斷物種、38個(gè)預(yù)報(bào)物種的濃度。38個(gè)預(yù)報(bào)物種的濃度變化速率方程的計(jì)算使用后向歐拉差分方案。RACM機(jī)制。CBM4機(jī)制是一種按結(jié)構(gòu)集成的濃縮機(jī)制，該機(jī)制包含了33個(gè)反應(yīng)物種以及81

11、個(gè)反應(yīng)。所有參與反應(yīng)的物種被分為4大類(lèi)：無(wú)機(jī)鹽物種，明確對(duì)待的有機(jī)物種，按碳碳鍵結(jié)構(gòu)集成的有機(jī)物種和按分子量集成的有機(jī)物種。無(wú)機(jī)鹽化學(xué)是完全明確對(duì)待的，沒(méi)有物種的集成。明確對(duì)待的有機(jī)物種包含了甲醛，乙烯和異戊二烯。碳鍵集成物種描述了不同類(lèi)型的化學(xué)碳鍵。CBMZ基于CBM4,它包含了55個(gè)預(yù)報(bào)物種和134個(gè)光化學(xué)反應(yīng)。CBMZ在CBM-IV的基礎(chǔ)上增加了過(guò)氧烷基和過(guò)氧?；南嗷プ饔靡约八鼈兣c硝基的反應(yīng)；增加了長(zhǎng)壽命的有機(jī)硝酸鹽和過(guò)氧化氫物的反應(yīng)機(jī)制；明確對(duì)待了不活潑的烷姓:如甲烷、乙烷；修訂了無(wú)機(jī)化學(xué)、異戊二烯化學(xué)以及活潑的烷姓:、烯姓:和芳香姓:的化學(xué)反應(yīng)；耦合了海洋二甲基硫（DMS）的排放及

12、其化學(xué)反應(yīng)。CBMZ使用一種體制依賴(lài)方法，該方法把化學(xué)動(dòng)力學(xué)機(jī)制區(qū)分為背景的、人為源的和自然源的三種亞機(jī)制，這樣可以全面縮減計(jì)算時(shí)間。Jiang等（2002）和Fast等（2002）分別從城市和區(qū)域尺度對(duì)CBMZ的空氣質(zhì)量模擬效果作了評(píng)估。2.6 氣溶膠參數(shù)化WRF-Chem目前包含了兩個(gè)氣溶膠計(jì)算方案，分別為MADE/SORGAM和MOSAIC（Zaveri,etal.,2005a,b。2.6.1 MADE/SORGAM歐洲氣溶膠動(dòng)力學(xué)模式MADE是由區(qū)域顆粒物模式PPM發(fā)展而來(lái)的，能夠提供詳細(xì)的關(guān)于粒子化學(xué)組成、尺度分布以及影響粒子數(shù)濃度的動(dòng)力學(xué)過(guò)程的信息。早期版本的MADE僅限于亞微米量

13、級(jí)的無(wú)機(jī)鹽和水組成的氣溶膠，進(jìn)一步改進(jìn)引入了MODELS/CMAQ模式系統(tǒng)的氣溶膠部分，使得MADE包含了粗模態(tài)粒子及更詳細(xì)的細(xì)顆?；瘜W(xué)組成的描述Schell等（2001）把二次有機(jī)氣溶膠（SOA）加入到了MADE中，即二次有機(jī)氣溶膠模式（SORGAM）。亞微米氣溶膠的尺度分布分為兩個(gè)相互重疊的模態(tài)，各個(gè)模態(tài)滿(mǎn)足對(duì)數(shù)正態(tài)分布。N1(lndn(lndp)expp、2lng2ln2glndpg)2(2.2)式中N為粒子的數(shù)濃度，dp為粒子直徑,dpg為中值直徑，g為尺度分布的標(biāo)(2.(3)(2.(4)二次氣溶膠最重要的形成過(guò)程是在硫酸-水系統(tǒng)中的均相核化，計(jì)算采用準(zhǔn)偏差。尺度分布的k階距Mk定義為

14、:Mkdpn(lndp)d(lndp)將（2.2）式代入（2.3）式可得kk22MkNdpgexp萬(wàn)ln2gKulmala等（1998）給定的方法。粒子的凝結(jié)增長(zhǎng)分為兩步，一是化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生可凝結(jié)的蒸汽，二是揮發(fā)性物種在氣溶膠表面的凝結(jié)和蒸發(fā)。在MADE中忽略了開(kāi)爾文效應(yīng)，對(duì)于連續(xù)的和自由分子的機(jī)制，允許Mk隨時(shí)間變化的計(jì)算。這個(gè)變率及它的標(biāo)準(zhǔn)偏差的數(shù)學(xué)表達(dá)式可參考Binkowski等（1995）。MADE中假定在粒子碰并過(guò)程中，粒子仍然滿(mǎn)足對(duì)數(shù)正態(tài)分布。止匕外，僅僅考慮了由于布朗運(yùn)動(dòng)引起的碰并。碰并過(guò)程的數(shù)學(xué)表達(dá)式可參考Whitby等（1997）和Binkowski等（1995）。無(wú)機(jī)鹽化學(xué)基

15、于MARS。Binkowski等（1995）對(duì)它作了改進(jìn)，利用熱力學(xué)平衡的方法來(lái)計(jì)算硫酸鹽/硝酸鹽/氨鹽/水氣溶膠的化學(xué)組成。根據(jù)俊離子和硫酸根離子的比值，考慮了兩種機(jī)制：當(dāng)比值小于2時(shí)，模式處理為氫離子摩爾濃度的三次多項(xiàng)式，如果有足夠的水和液態(tài)氨，硝酸鹽溶解計(jì)算，對(duì)離子態(tài)大于50,假定硝酸鹽不存在；當(dāng)比值大于等于2時(shí)，所有硫酸鹽都假定為硫酸錢(qián)并在有水存在的條件下計(jì)算?；疃认禂?shù)的計(jì)算采用Bromley的方法。有機(jī)化學(xué)基于SORGAM0SORGAM中假定SOA之間相互作用，使用了一種準(zhǔn)理想的處理方法。氣粒轉(zhuǎn)化使用了Odum等(1996)的參數(shù)化方法。由于缺乏活度系數(shù)的信息，所有的活度系數(shù)都假定為

16、1。SORGAM分開(kāi)考慮人為源和自然源產(chǎn)生的前體物對(duì)SOA的貢獻(xiàn)，它是為RACM氣相化學(xué)機(jī)制設(shè)計(jì)的。如果采用RADM2機(jī)制，自然源SOA以及對(duì)應(yīng)的前體物濃度則設(shè)定為0。2.6.2 MOSAICMOSAIC采用分段的方法來(lái)對(duì)待氣溶膠的尺度分布，尺度段的數(shù)目是靈活可變的，WRF-Chem中目前分8個(gè)或4個(gè)譜段來(lái)表征氣溶膠粒子的尺度分布，表1為8個(gè)尺度段干氣溶膠的尺度范圍。MOSAIC中包含了硫酸鹽、硝酸鹽、錢(qián)鹽、鈉鹽、氯鹽、其他無(wú)機(jī)鹽、有機(jī)碳、元素碳、水以及鈣鹽等氣溶膠，它使用氣溶膠多組分平衡方法(MESA,Zaveri,etal.,2005b)和多組分的泰勒擴(kuò)展方法(MTET,Zaveri,et

17、al.,2005a)來(lái)模擬硫酸鹽、硝酸鹽、錢(qián)鹽、鈉鹽、鈣鹽、氯鹽和水氣溶膠的熱力學(xué)平衡。氣相到顆粒相的質(zhì)量輸送和凝結(jié)采用的是自適應(yīng)時(shí)間分裂式歐拉方法(ASTEEM),它是一種動(dòng)態(tài)的方法，不同粒子尺度段或尺度群粒子的氣粒轉(zhuǎn)化的時(shí)間特征量相近。通常解氣粒轉(zhuǎn)化微分方程使用一種有效的時(shí)間分裂方法，這種方法不需要體積平衡假定或混合處理。MOSAIC目前沒(méi)有包含粒子核化、碰并和SOA形成等過(guò)程。ZhangandWexler(2002)和Wexler等(1994)認(rèn)為在短時(shí)間尺度模擬過(guò)程中，碰并過(guò)程是不重要的，并且在很多其它氣溶膠模式中也沒(méi)有考慮碰并過(guò)程。盡管同質(zhì)核化在新氣溶膠粒子形成過(guò)程中是一個(gè)很重要的過(guò)

18、程，但是目前對(duì)同質(zhì)核化的機(jī)制及其核化率是不確定的(Kulmala,etal.,2004)。表1.8個(gè)尺度段干氣溶膠的空氣動(dòng)力學(xué)直徑范圍Table1.ParticleDry-DiameterRangefortheEightSizeBinsEmployedbyMOSAIC(um)(um)10.03906250.07812520.0781250.1562530.156250.312540.31250.62550.6251.2561.252.572.55.085.010.0參考文獻(xiàn)Schell,B.,Ackermann,I.J.,Hass,H.,Binkowski,F.S.,Ebel,A.Modeli

19、ngtheformationofsecondaryorganicaerosolwithinacomprehensiveairqualitymodelsystem.JournalofGeophysicalResearch,2001,106,2827528293.Zaveri,R.A.,andL.K.Peters.Anewlumpedstructurephotochemicalmechanismforlarge-scaleapplications.J.Geophys.Res.,1999,104(30),38715.ZaveriR.A.,R.C.Easter,andA.S.Wexler,Anewme

20、thodformulti-componentactivitycoefficientsofelectrolytesinaqueousatmosphericaerosols,J.Geophys.Res.,2005,110,D02201,doi:10.1029/2004JD004681.ZaveriR.A.,R.C.Easter,andL.K.Peters.Acomputationallyefficientmulticomponentequilibriumsolverforaerosols(MESA).J.Geophys.Res.2005,110,D24203,doi:10.1029/2004JD0

21、05618.Barnard,J.C.,E.GChapman,J.D.Fast,J.R.Schmelzer,J.R.Schlusser,andR.E.Shetter.AnevaluationoftheFAST-Jphotolysismodelforpredictingnitrogendioxidephotolysisratesunderclearandcloudyskyconditions.AtmosEnviron.,2004,38,3393W403.Wild,O.,X.Zhu,andM.J.Prather.Fast-J:Accuratesimulationofin-andbelowcloudphotolysisintroposphericchemicalmodels.J.Atmos.Chem.,2000,37,245W82.Jiang,G,andJ.D.Fast.ModelingtheeffectsofVOCandNOxemissionsourcesonozoneformationinHoustonduringtheTexAQS20