基于阿秒激光的電子運(yùn)動(dòng)實(shí)時(shí)測(cè)量技術(shù)

1、基于阿秒激光的原子尺度下超快電子動(dòng)力學(xué)實(shí)時(shí)測(cè)量技術(shù)摘要：自1960年第一臺(tái)紅寶石激光器誕生以來(lái)，縮短激光脈沖寬度一直是激光器設(shè)計(jì)和制造的重要方向。半個(gè)多世紀(jì)以來(lái)，激光的脈沖寬度經(jīng)歷了從最早的毫秒、調(diào)Q技術(shù)的納秒、鎖模技術(shù)的皮秒和飛秒再到本世紀(jì)千禧年誕生的阿秒激光，使人們對(duì)物質(zhì)世界的了解越來(lái)越深入。超快激光技術(shù)讓生物、化學(xué)和物理的學(xué)科界限逐步消失，因?yàn)樗鼈兊奈⒂^基礎(chǔ)都是來(lái)自于時(shí)間尺度在幾十阿秒到幾十飛秒的電子運(yùn)動(dòng)，而阿秒激光超高的時(shí)間分辨率為人類了解甚至操控原子尺度下的電子運(yùn)動(dòng)提供了可能。本論文首先簡(jiǎn)要說(shuō)明產(chǎn)生阿秒激光脈沖的原理，然后介紹幾種基于阿秒激光的泵浦探測(cè)技術(shù)（阿秒條紋譜、阿秒隧穿譜、阿

2、秒吸收譜、阿秒光電子譜和阿秒相關(guān)譜）以及它們的應(yīng)用，最后簡(jiǎn)單介紹近兩年阿秒泵浦探測(cè)技術(shù)最新的技術(shù)進(jìn)展和研究成果。關(guān)鍵詞：阿秒激光原子尺度電子運(yùn)動(dòng)實(shí)時(shí)測(cè)量泵浦探測(cè)0引言電子是20世紀(jì)科技革命的關(guān)鍵角色，而人們預(yù)期在21世紀(jì)光子將會(huì)取代電子成為推動(dòng)科技進(jìn)步的主要力量。但事實(shí)是自第一臺(tái)激光器問世的半個(gè)多世紀(jì)以來(lái)的現(xiàn)在，我們對(duì)電子運(yùn)動(dòng)的研究才剛剛從宏觀和介觀進(jìn)入到微觀原子尺度范圍內(nèi)，因此研究電子運(yùn)動(dòng)的時(shí)代還未結(jié)束。由于原子尺度內(nèi)電子運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度約在阿秒（s）量級(jí)，因此直到阿秒激光技術(shù)的出現(xiàn)才開啟了實(shí)時(shí)觀測(cè)原子尺度內(nèi)電子運(yùn)動(dòng)的新時(shí)代。阿秒相干光源在原子和分子內(nèi)電子運(yùn)動(dòng)的探測(cè)、原子核結(jié)構(gòu)的探測(cè)以及相關(guān)的

3、正負(fù)電子和射線產(chǎn)生等基礎(chǔ)物理學(xué)研究上有重大的應(yīng)用價(jià)值，在超快信息、生命科學(xué)以及材料科學(xué)技術(shù)等方面創(chuàng)造前所未有的極端條件和提供全新的研究手段。更為重要的是，生物、化學(xué)和物理學(xué)科在微觀層面是統(tǒng)一的，地球上的生命現(xiàn)象、化學(xué)反應(yīng)和信息能量傳遞等現(xiàn)象的根本原因是原子、分子和納米尺度下電子的運(yùn)動(dòng)?；诎⒚爰す獾谋闷?探測(cè)技術(shù)能實(shí)時(shí)測(cè)量在原子尺度范圍內(nèi)的電子運(yùn)動(dòng)，打破了學(xué)科壁壘，讓生物、化學(xué)和物理學(xué)科在同一層面上進(jìn)行研究；同時(shí)也為深入理解光與物質(zhì)的相互作用和發(fā)現(xiàn)光與物質(zhì)相互作用新現(xiàn)象、新規(guī)律提供了研究手段和觀測(cè)工具。微觀世界的物質(zhì)結(jié)構(gòu)和時(shí)間演化由量子力學(xué)描述。由薛定諤方程和測(cè)不準(zhǔn)原理可知，,即兩個(gè)躍遷量子態(tài)

4、間能量差越大，粒子運(yùn)動(dòng)越快。化學(xué)反應(yīng)一般在幾十到幾百飛秒之間，而半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)、分子和原子軌道中單個(gè)電子的運(yùn)動(dòng)則一般是幾十飛秒甚至是小于一阿秒的時(shí)間間隔，而原子核的狀態(tài)變化則更快1（圖1）。根據(jù)計(jì)算可知對(duì)于電子在兩個(gè)本征態(tài)的諧振運(yùn)動(dòng)，其能量變化大于3.83eV時(shí)，電子運(yùn)動(dòng)周期就有可能在1fs以下，進(jìn)入阿秒時(shí)間尺度。阿秒泵浦-探測(cè)技術(shù)是測(cè)量技術(shù)的革命，在人類歷史上它第一次提供了超快電子運(yùn)動(dòng)的直接的實(shí)時(shí)測(cè)量但超快電子動(dòng)力學(xué)測(cè)量必須采用單個(gè)阿秒脈沖，因此研究如何產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖至關(guān)重要。下面介紹目前關(guān)于單個(gè)阿秒激光脈沖的產(chǎn)生方法。1阿秒激光脈沖的產(chǎn)生2通過鎖模和光學(xué)參量放大（OPA）等方法可以獲得飛

5、秒超短激光脈沖，但要獲得周期量級(jí)甚至脈寬更短的激光脈沖必須對(duì)激光光譜進(jìn)行充分的展寬。但是寬帶激光脈沖在非線性介質(zhì)中傳播時(shí)會(huì)有非常明顯的色散效應(yīng)，因此還要對(duì)其進(jìn)行色散補(bǔ)償才能得到超短脈沖。所以若要通過傳統(tǒng)方法產(chǎn)生阿秒激光脈沖，就需要產(chǎn)生更寬的激光光譜、增益帶寬更寬的增益介質(zhì)和更好色散補(bǔ)償。由于目前飛秒激光各組成部件技術(shù)上的瓶頸（鈦寶石晶體的增益帶寬和啁啾鏡的帶寬不夠?qū)挘?，要產(chǎn)生阿秒脈沖必須另辟蹊徑。1987年McPherson等人研究亞皮秒KrF激光（248nm）與惰性氣體的相互作用，由于激光聚焦功率密度超過原子內(nèi)部基態(tài)波爾軌道上庫(kù)倫場(chǎng)對(duì)應(yīng)的功率密度，因此出現(xiàn)了傳統(tǒng)微擾理論無(wú)法解釋的氣體高次諧波

6、（HighHarmonicGeneration，HHG）輻射現(xiàn)象。氣體高次諧波的產(chǎn)生來(lái)源于原子在強(qiáng)脈沖激光場(chǎng)下的電離與復(fù)合過程，其輻射譜具有超寬的平臺(tái)區(qū)（圖2），可以由此獲得亞飛秒甚至阿秒的遠(yuǎn)紫外（ExtremeUltra-Violet，XUV）脈沖，并且通過調(diào)諧可覆蓋從近紅外到軟X射線波段（最短至1nm左右），因此氣體高次諧波是獲得阿秒時(shí)間尺度相干脈沖的首選光源。圖2（左）原子電離復(fù)合過程產(chǎn)生XUV脈沖示意圖；（右）O10203040諧菠級(jí)次典型的氣體高次諧波輻射譜少周期激光脈沖泵浦理論上證明了氣體高次諧波產(chǎn)生的阿秒脈沖個(gè)數(shù)隨著基頻（泵浦）光脈沖的縮短而劇烈減少，因此有少周期激光脈沖驅(qū)動(dòng)的氣

7、體高次諧波即可產(chǎn)生單個(gè)阿秒XUV脈沖輻射。2001年奧地利維也納技術(shù)大學(xué)、加拿大國(guó)家研究中心和德國(guó)比利斐爾大學(xué)研究人員組成的國(guó)際小組利用脈沖寬度為7fs的少周期激光脈沖與氖氣相互作用，首次在實(shí)驗(yàn)上產(chǎn)生了單個(gè)650as150as的超短脈沖（實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)如圖3所示）；2004年few-cyclelasarfieldfew-ccleleserpulse*750nmt.1=5怙WL03mJTime百何lightXUVpulseknocksfreeIn怕Atomicga呂R.Kienberger等通過穩(wěn)定載波包絡(luò)相位（CEP）,用脈沖寬度為5fs的少周期激光脈沖直接產(chǎn)生250as的單個(gè)XUV阿秒脈沖。p

8、仝二Bc心EBPCW01234opticalcycle圖4（左）利用雙色場(chǎng)減少阿秒脈沖鏈的脈沖個(gè)數(shù),pai匸OOE-2PUN-E-UQlumpun-fr(b)A代rz亠.7們cCAAde一八小200tinw他)20-I-.-L-1S1OaQo.aQarirsD-M詔呂U-JS?E?S罷口巨口生S40-I2To1-o.aa.-onre弔匸H-,R3uac一Anx京uscAfiHN_gu0E一nx虛線表示電子電離與復(fù)合過程并產(chǎn)生阿秒脈沖；圖3（左）從上到下氣體高次諧波阿秒脈沖個(gè)數(shù)隨驅(qū)動(dòng)激光脈沖周期數(shù)減少而減少；（右）第一臺(tái)利用少周期激光脈沖泵浦產(chǎn)生阿秒激光脈沖的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖雙色場(chǎng)理論上，通過在基

9、頻光場(chǎng)上疊加倍頻光場(chǎng)，由于對(duì)稱性被破壞，可使產(chǎn)生阿秒脈沖鏈的脈沖個(gè)數(shù)減少一半（圖4（左）。Pfeifer等人通過多周期的驅(qū)動(dòng)激光脈沖疊加一個(gè)鎖相的弱二次諧波，產(chǎn)生了脈寬為550as的單個(gè)阿秒脈沖（圖4（右）；中科院上海光機(jī)所曾志男等人在雙色場(chǎng)方法的基礎(chǔ)上通過電場(chǎng)的精密調(diào)控，獲得了一個(gè)脈沖寬度短至23as的超短脈沖。右）多周期驅(qū)動(dòng)激光脈沖疊加二次諧波產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖偏振時(shí)間門和雙光學(xué)門偏振時(shí)間門是目前一個(gè)非常成熟的技術(shù)，其原理是氣體高次諧波的產(chǎn)生效率嚴(yán)重依賴于泵浦激光脈沖的線偏振特性，只有線偏振的泵浦光才能有效產(chǎn)生氣體高次諧波。因此若能使泵浦激光脈沖從圓偏振變化為線偏振再恢復(fù)圓偏振，就可以大大減

10、小有效泵浦時(shí)間產(chǎn)生脈沖寬度更短的阿秒脈沖，這個(gè)方法被稱為偏振時(shí)間門。偏振時(shí)間門使用雙石英波片產(chǎn)生偏振隨時(shí)間變化的激光脈沖（圖5（左），其中第一個(gè)波片對(duì)兩個(gè)偏振方向上的電場(chǎng)引入等于激光脈沖寬度的延遲，第二個(gè)波片使兩個(gè)偏振方向上的電場(chǎng)分別變?yōu)樽笮陀倚窆?，這樣脈沖電場(chǎng)在中間重合位置就是線偏振光。2006年，Sansone等利用載波相位穩(wěn)定的5fs激光脈沖和偏振時(shí)間門在實(shí)驗(yàn)上產(chǎn)生了130as的單個(gè)超短脈沖；2008年美國(guó)Kansaa大學(xué)的ZenghuChang教授提出基于偏振時(shí)間門的雙光學(xué)門方案，通過附加倍頻及廣場(chǎng)形成雙色時(shí)間門，降低產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖對(duì)驅(qū)動(dòng)激光脈沖寬度的要求，使脈沖寬度長(zhǎng)達(dá)28f

11、s的驅(qū)動(dòng)激光也能產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖（圖5（右）。圖5（左）偏振時(shí)間門原理；（右）脈沖寬度為9fs的驅(qū)動(dòng)激光脈沖在單色場(chǎng)、雙色場(chǎng)、偏振時(shí)間門和雙光學(xué)門方法下產(chǎn)生的氣體高次諧波連續(xù)譜，可以看到雙光學(xué)門可以產(chǎn)生非常好的連續(xù)譜。阿秒超快電子動(dòng)力學(xué)實(shí)時(shí)測(cè)量技術(shù)對(duì)微觀運(yùn)動(dòng)進(jìn)行實(shí)時(shí)觀測(cè)需要在時(shí)間上精確定義泵浦光和探測(cè)光，也就是精確測(cè)量和控制泵浦光和探測(cè)光的時(shí)間間隔，同時(shí)使它們具有較高的信噪比。泵浦探測(cè)技術(shù)時(shí)間分辨率的極限在于激光的脈沖寬度因此阿秒激光的出現(xiàn)使我們有能力可以研究原子尺度內(nèi)的超快電子動(dòng)力學(xué)演化。實(shí)時(shí)觀測(cè)甚至控制亞原子尺度的電子運(yùn)動(dòng)的技術(shù)支柱主要有三個(gè)：受控強(qiáng)IR/UV激光場(chǎng)，同步亞飛秒XUV/軟X

12、光源和先進(jìn)的探測(cè)設(shè)備，相關(guān)技術(shù)現(xiàn)在已經(jīng)基本成熟。下面根據(jù)原子內(nèi)各種激發(fā)和弛豫過程介紹相應(yīng)的阿秒泵浦探測(cè)技術(shù)（圖6）及其應(yīng)用例子3。streakcarrftraOOVaenceemlssloiivalenceOccupiedvalencti-CQrs4evalAugerphotodecayemiionEg旳rhrtaiPhoo-Ajg&rEmissiordcGHych口#4IKL-Q-IialfM鳧Hu胎CtHi記tunrelingapectmsacp/圖6原子內(nèi)的各種激發(fā)和弛豫過程及對(duì)應(yīng)的阿秒泵浦探測(cè)技術(shù)2.1電子激發(fā)和弛豫過程：阿秒條紋譜（AttosecondStreakSpectrosco

13、py,AST）和阿秒隧穿譜（AttosecondTunnelingSpectroscopy，ATS）阿秒條紋譜的原理是使用阿秒XUV脈沖和紅外激光脈沖共同與介質(zhì)相互作用，阿秒XUV脈沖通過單光子電離使介質(zhì)處于激發(fā)態(tài)，電離出的電子在紅外激光場(chǎng)中運(yùn)動(dòng)并獲得額外的動(dòng)能使最終探測(cè)到的光電子能譜發(fā)生移動(dòng)（圖7）。通過精確調(diào)控阿秒XUV脈沖和紅外激光脈沖之間的相對(duì)延遲，得到隨相對(duì)延遲變化的光電子能譜圖，據(jù)此就得到介質(zhì)激發(fā)態(tài)的超快時(shí)間演化過程。在這個(gè)過程中，阿秒XUV脈沖給定了激發(fā)態(tài)時(shí)間演化過程一個(gè)確定的時(shí)間起點(diǎn)，并將超快電子動(dòng)力學(xué)演化過程轉(zhuǎn)變?yōu)閯?dòng)量偏移量隨時(shí)間的變化。由于原理與條紋相機(jī)類似，因此這項(xiàng)技術(shù)被

14、稱為阿秒條紋3。沁）/profileofphoioelectronsElectronvelocitydistributionJj?QB!?創(chuàng)圭皿更宜輒）sodasElectronreleasetime,fTimeVelocitychangealongttieElvectorLaserelectricfield.L(t)i圖7產(chǎn)生阿秒條紋譜的原理示意圖原子和分子的帶能激發(fā)（energeticexcitation）通常會(huì)導(dǎo)致一個(gè)或者多個(gè)電子的出射，這些電子的時(shí)間演化通常攜帶了原子內(nèi)部動(dòng)力學(xué)演化的信息。例如，俄歇（Auger）電子輻射的演化反映了空穴的衰減過程。2002年，F(xiàn).Krausz研究組使用

15、他們產(chǎn)生的0.9fs脈沖寬度的XUV脈沖觀測(cè)氪（Kr）原子M殼層的俄歇衰變過程，測(cè)量了電子空穴的衰變曲線并發(fā)現(xiàn)其壽命大約為7.9fs【4。整個(gè)測(cè)量過程的原理是，在XUV脈沖激發(fā)下內(nèi)殼層能級(jí)的一個(gè)電子被電離形成空穴，隨后處于外殼層的電子會(huì)填補(bǔ)該空穴躍遷到內(nèi)殼層，多余的能量若使附近的一個(gè)電子電離并輻射，則該電子被稱為俄歇電子（圖8（左）。使用阿秒條紋譜可測(cè)得俄歇電子的時(shí)域演化（圖8（右）。皿航詩(shī)i32t9笆：nalu-時(shí)芒刃p.rRqpF亠旳O3B-42Gb電咗rt4-=_v另njqII呂DSWIG-200204（9AUftuAJrilStandarderrorODiairthEur#(1018s

16、93.9-1260.99-12.79工2-10.6O.SS-11.010.2-5.01.01-5.9113.0-4.91.60-5.890100110Photon的的削(eV)圖13（左）阿秒條紋譜技術(shù)測(cè)量氦原子電子一次及二次電離時(shí)間延遲的測(cè)量誤差；（右）從實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果結(jié)合量子力學(xué)理論恢復(fù)得到的光電效應(yīng)中輻射電子與剩余電子在IR場(chǎng)下的電子一電子關(guān)聯(lián)時(shí)間總結(jié)阿秒泵浦-探測(cè)技術(shù)是測(cè)量技術(shù)的革命，而不僅僅是采用了新的激光產(chǎn)生技術(shù)和把激光脈沖縮短3個(gè)數(shù)量級(jí)，而是在人類歷史上它第一次提供了超快電子運(yùn)動(dòng)的直接的實(shí)時(shí)測(cè)量，具有里程碑式的意義。但阿秒測(cè)量技術(shù)能做的遠(yuǎn)不止于阿秒量級(jí)的時(shí)間動(dòng)力學(xué)測(cè)量，還可以和光激

17、發(fā)電子顯微鏡&EEM）或STM、UEM結(jié)合測(cè)量電子的四維時(shí)空演化；或改進(jìn)現(xiàn)有的阿秒脈沖技術(shù)，設(shè)計(jì)空間分辨率在亞皮米的阿秒電子顯微鏡10。此外，目前的阿秒測(cè)量技術(shù)光子能量最高可達(dá)lOOeV,但仍處于非相對(duì)論量子力學(xué)范疇。未來(lái)進(jìn)一步提高光子能量可使阿秒測(cè)量技術(shù)用于研究相對(duì)論性光電子的相互作用，并有望奪得激光領(lǐng)域的下一個(gè)諾貝爾物參考文獻(xiàn)1 HYPERLINK https:/www.attoworld.de https:/www.attoworld.de曾志男，李儒新.阿秒激光技術(shù).國(guó)防工業(yè)出版社.2016.KrauszF,IvanovM.Attosecondphysics.Rev.Mod.Phys.

18、,20098,1:163-234.M.Drescher,M.Hentschel,R.Kienberger,etal.Time-resolvedatomicinner-shellspectroscopy.Nature,2002,419:803-807.M.Uiberacker,Th.Uphues,M.Schultze,etal.Attosecondreal-timeobservationofelectrontunnellinginatoms.Nature,2007,446:627-632.S.X.Hu,L.A.Collins.AttosecondPumpProbe:ExploringUltrafastElectronMotioninsideanAtom.Phys.Rev.Lett.,2006,96:073004.L.Seiffert,Q.Liu,S.Zherebtsov,etal.Attosecondchronoscopyofelectronscatteringindielectricnanoparticles.Nat.Phys.,2017,13:766-770.M.Schultze,M.FieR,N.Karpowicz,etal.DelayinPhotoem