來稿綜述-石墨烯李

1、石墨烯在光電器件中的應(yīng)用，李福山*，福州大學(xué)物理與信息: fu， 福州 350002摘要 石墨烯作為一種二維薄膜材料，具有獨(dú)特的光學(xué)，電學(xué)和力學(xué)等方面的特性。近年來在光電器件中有相應(yīng)廣泛的研究。本文介紹了石墨烯的特點(diǎn)，及其在用。能、有機(jī)發(fā)光二極管、和場致發(fā)射方面的應(yīng)石墨烯；能；有機(jī)發(fā)光二級(jí)管；場致發(fā)射Keywordsgraphene; solar cell;anic light-emitting diodes; field emis自從2004年英國曼徹斯特大學(xué)Geim研究小組1首次出穩(wěn)定的石墨烯開始，有關(guān)石墨烯的及應(yīng)用研究得到空前關(guān)注。相關(guān)的學(xué)術(shù)也在極速增長。圖1是2000年到2014年8月

2、，ISI上有關(guān)石墨烯的文章情況。圖 1 2000 年到 2014 年 8 月 ISI未進(jìn)行統(tǒng)計(jì)2。上有關(guān)石墨烯的文章統(tǒng)計(jì)（檢索詞：=石墨烯）。2000 年以前的Fig. 1 Publications on graphene from 2000 to Aug. 2014. Source ISI Web of Science (search:Topic=Graphene).Publications on graphene prior to 2000 are not plotted.中單層碳原子的蜂巢晶格結(jié)構(gòu)的二維薄膜材料。碳原子以 sp2 雜化石墨烯是碳軌道組成六角型晶格結(jié)構(gòu)3。石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)獨(dú)

3、特如圖 2 所示，導(dǎo)帶和價(jià)帶呈現(xiàn)線性色散關(guān)系并與由區(qū)六角頂點(diǎn)組成面相交。石墨烯呈現(xiàn)出金屬或零帶隙半導(dǎo)體特性。AbstractGraphene as 2D thin film material，with the unique optical, electrical and mechanicalproperties. Optoelectronic devimade by graphene have been extensive researched in recentyears. This prroduthe characteristics of graphene, and its applica

4、tion in solar cell,anic light-emitting diodes, and field emis.圖 2 石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)示意圖4FIG.2. Electronic disperheb lattice.石墨烯具有優(yōu)異的力學(xué)、光學(xué)、熱學(xué)和電學(xué)等性質(zhì)，具有光率，高電子遷移率，大長徑比等特性。（1）力學(xué)性能：單層石墨烯的厚度為0.335nm，碳碳鍵的長度僅為1.42。石墨烯的碳原子之間柔韌連接使石墨烯在原子面受外力時(shí)保持穩(wěn)定的晶格結(jié)構(gòu)。(2)電學(xué)性能：石墨烯中相鄰碳原子Pz軌道電子云碰撞形成大共軛平面5，產(chǎn)生的離域電子，可以移動(dòng)，因此石墨烯具有良好的導(dǎo)電性。石墨烯在室溫條件

5、下具有非常高的電子遷移率，( K.Bolotin)測得250000厘米2/(伏.秒)的電子遷移率6。遷移率在溫哥倫比亞大學(xué)的度為10K到100K幾乎沒變化7-8。（3）石墨烯的光學(xué)性能：石墨烯幾乎是完全透明的，單層石墨烯對可見光的吸收率僅為2.3%9，五層石墨烯樣品的透光率可達(dá)90%10。（4）熱學(xué)特性：石墨烯的熱導(dǎo)率高達(dá)5300瓦/(米開)，是銅的13倍6。另外單原子層石墨烯材料理論表面m2/g11-12。積可達(dá)2630零帶隙二維石墨烯材料具有高載流子遷移率，較好的電子傳輸能力，大比表面積，光性等特性使石墨烯在諸多領(lǐng)域都具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。在光電器件如能電池、有機(jī)發(fā)光二極管，以及在場致件等方

6、面都有廣泛的應(yīng)用。石墨烯在電極方面應(yīng)用能器件方面應(yīng)用石墨烯具有高遷移率、光率、高電導(dǎo)率，而且較低的載流子濃度使反射率低，較容易穿過更大波長范圍的光，相比 ITO、FTO、AZO 等氧化物透明導(dǎo)電材料，可透過大部分紅外線13。Kasry 等14使用 HNO 對化學(xué)氣相沉積（CVD）3的石墨烯薄膜進(jìn)行 P 型摻雜, 制備出 8 層石墨烯的薄層方塊電阻為 90/sq, 薄膜透光率為 80%, 與傳統(tǒng)的透光電極性能相近。Lee 等15使用含氟聚合物對 CVD 石墨烯進(jìn)行摻雜獲得高性能的柔性透光電極。因此石墨烯成為能電池透明導(dǎo)電電極新的替代材料。1）石墨烯在電池中的應(yīng)用在電池中石墨烯和TiO2 之間有很

7、好的物理吸附和電荷傳輸相互作用，可以減少光電子的復(fù)合16-17，被用作替代鉑金的光陽極對電極。Wang等18采用提拉備石墨烯，獲得電導(dǎo)率為550 Scm-1，在1000-3000nm的光波長范圍內(nèi)透光率大于70%，應(yīng)用在DSSC電池電極，能量轉(zhuǎn)換效率為0.26%。Hong等19采用旋轉(zhuǎn)涂敷電轉(zhuǎn)換效率為4.5%。Shi等人20在能電池的對電極，在可見光下的透備聚苯乙烯磺酸摻雜的石墨烯作為DSSC的對電ITO上旋涂石墨烯/PEDOT：PSS復(fù)合材料作為過率為80%，器件能量轉(zhuǎn)換效率為4.5，與相同條件下鉑電極作為對電極的6.3%能量轉(zhuǎn)化效率已具有可比性。2）石墨烯在有機(jī)能電池中的應(yīng)用Wang Y

8、等人21 采用 PBASE 有機(jī)分子非共價(jià)修飾的石墨烯作為陽極， 以Glass/graphene/PEDOT:PSS/P3HT:PCBM/LiF/Al結(jié)構(gòu)的能電池獲得1.71%的轉(zhuǎn)化效率。Zhike Liu等人22采用金摻雜的石墨烯作為有機(jī)能電池的倒置陽極,通過與PEDOT:PSS結(jié)合，120熱處理20分鐘，使石墨烯上形成p型摻雜，方塊電阻470/sq，器件的光電轉(zhuǎn)換效率為1.98%。Hyesung Park等人23采用3層CVD低壓化學(xué)氣相電極的石墨烯膜做為有機(jī)能的陽極，電阻為300/sq，在550nm處透過率為92%，采用Graphene/PEDOT/DBP/C60/BCP/Al結(jié)構(gòu)的電池

9、光電轉(zhuǎn)換效率為3.01%。1.2 石墨烯在能電池緩沖層的應(yīng)用PEDOT：PSS是傳統(tǒng)的空穴傳輸層，呈酸性，對ITO電極會(huì)產(chǎn)生腐蝕，引起銦遷移到活性層中而使電池性能下降，石墨烯的替代使用可以提高電池器件的穩(wěn)定性，提高器件的。Shao-Sian Li等人24在有機(jī)能電池中采用氧化石墨烯代替PEDOT:PSS作為緩沖層，采用ITO/GO/P3HT:PCBM/Al能電池結(jié)構(gòu)，當(dāng)氧化石墨烯厚度為2nm時(shí)能量轉(zhuǎn)換效率為3.5%。Yin等人25利用氧化石墨烯和PEDOT:PSS復(fù)合材料作為P HT:PCBM體系有機(jī)3能電池的緩沖層得到電池的轉(zhuǎn)換效率3.8%。Dai26等將Cs C0 與GO上的COOH連接獲

10、得聚合物23能電池的陰極緩沖層材料用在正型結(jié)構(gòu)的能電池中。1.3 石墨烯在能電池活性層中的應(yīng)用蜂窩狀的石墨烯與有機(jī)聚合物材料復(fù)合可以形成大的給體受體界面，有利于電池中激子的擴(kuò)散速率和載流子遷移率的提高，消除由于電荷傳輸路徑被破壞產(chǎn)生二次，因此石墨烯將是有機(jī)能電池電子受體材料的很好選擇。Liu 等人27采用異酸酷化功能化后的單層石墨烯(SPFGraphene)作為受體，以 P HT 作3為給體，研究發(fā)現(xiàn)電子在給受體界面處發(fā)生作用，產(chǎn)生了很強(qiáng)的能量轉(zhuǎn)移，器件獲得開路電壓為 0.72V，短路電流為 4.0 mA cm-2，光轉(zhuǎn)化率為 1.1%的性能。Guo 等28采用石墨烯與 CdS 量子點(diǎn)插層的薄

11、膜做為受體材料，采用 ITO 電極獲得 1.6%的能量轉(zhuǎn)換效率。Liu等人29將石墨烯作為受體，聚噻吩作為電子給體，兩種材料共混做成能電池的活化層，器件的能量轉(zhuǎn)換效率為 1.4。Yu 等30使用重量比 12%石墨烯混到 C 中，在 C -G:P3HT 有6060機(jī)能體系中作為活性層，獲得 1.22%的能量轉(zhuǎn)化效率。Tongay 等31將摻雜雙三氟甲烷磺酰亞胺的單層石墨烯做在硅片上形成結(jié)能電池，能量轉(zhuǎn)換效率為 8.6。Jacob等32采用石墨烯和二氧化鈦納米片材料作為鈣鈦礦的能量轉(zhuǎn)化效率。能電池中電子的收集層獲得了 15.6%1.4 石墨烯量子點(diǎn)在能電池中的應(yīng)用無缺陷的石墨烯是零帶隙的半導(dǎo)體材料

12、，但是在光電領(lǐng)域的應(yīng)用時(shí)一般需要引入帶隙。近年來人們對將石墨烯二維材料轉(zhuǎn)為零維的石墨烯量子點(diǎn)方面進(jìn)行了研究。石墨烯量子點(diǎn)（GQDs）具有邊緣效應(yīng)和量子效應(yīng)，它們的電子和光電特性因GQDs的大小和官能團(tuán)不同而不同。石墨烯量子的這種特性使得它在能電池方面也有相關(guān)的應(yīng)用。等33-34采用Hong BinGQDs 和Cs2CO3 混合的材料作為器件緩沖層，采用ITO/等人35利GQDsCs2CO3/P3HT:PCBM/V2O5/Au 結(jié)構(gòu)，獲得能光電轉(zhuǎn)化效率 3.23%。Peng用石墨烯量子點(diǎn)獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)，以及光產(chǎn)生的電子空穴對在結(jié)的表面能夠有效形成分離的特點(diǎn)，研制出基于 c-Si/GQDs 異質(zhì)結(jié)

13、的能電池，轉(zhuǎn)換效率為 6.63%。Yan Li 等人36采用電解石墨的方式GQD，將 GQD 作為受體材料并與給體材料 P3HT 結(jié)合作為有機(jī)能的活性層，采用ITO/PEDOT:PSS/P3HT:GQDs/Al結(jié)構(gòu)獲得 1.28%的光電轉(zhuǎn)化效率。Jung Kyu Kim等37通過還原氧化石墨烯得到 GQD，并將 GQD 加到 PTB /PC BM 中作為771電池轉(zhuǎn)換效率 7.6%。能電池的活性層，課題組采壁碳納米管裁剪獲得尺寸均勻分布的石墨烯量子點(diǎn) DGQs，制作了P3HT：PCBM：GQDs 三元體系的聚合物能電池，效率最高 5.24%。由于 GQD 獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)有助于共混結(jié)構(gòu)薄膜的電荷

14、輸運(yùn)進(jìn)而提高了能電池的效率。382 石墨烯在有機(jī)發(fā)光二級(jí)管（OLED）器件方面應(yīng)用石墨烯過率使其作為透明導(dǎo)電電極成為可能，石墨烯層數(shù)越少透過率越高，但是表面電阻也越高，單層石墨烯的方塊電阻高達(dá)600/sq，而且功函數(shù)只有4.30eV。通過將石墨烯和無機(jī)介質(zhì)材料或聚合物半導(dǎo)體材料混合，可以使石墨烯從介電材料中獲得載流子，從而降低表面電阻率，使石墨烯作為顯示器件的透明導(dǎo)電電極成為可能。39通過在石墨烯表面添加氧化鈦和PEDOT:PSS混合物降低石墨烯的方塊電阻，達(dá)到86/sq，并能提高功函數(shù)，達(dá)到5.12 eV，基于該復(fù)合透明導(dǎo)電電極的OLED的效率和以ITO為電極的器件效率幾乎同等。Wu等40在

15、石英玻璃上旋涂7nm厚的功能化的石墨烯水溶性液體，熱處理后作為OLED的陽極，了graphene/PEDOT:PPD/Alq3/LiF/Al結(jié)構(gòu)OLED，開啟電壓為4.5V，11.7V時(shí)亮度為300cd/m2。Jens等41在石墨烯表面采用熱蒸發(fā)方式MoO3金屬氧化物作為OLED的電極，獲得4層摻雜的石墨烯方塊電阻為30/sq，發(fā)現(xiàn)采用graphene/MoO3/CBP順序結(jié)構(gòu)有利于陽極電荷的有效注入到OLED中，而相比ITO薄膜，石墨烯層低的光吸收降低了電電流效率。吸收，從而提高了等42通過在PET基底上轉(zhuǎn)移化學(xué)氣相淀積的石墨烯薄膜，在經(jīng)過硝酸處理的石墨烯薄膜上噴涂80nm的PEDOT:PS

16、S，150熱處理后獲得石墨烯/PEDOT:PSS復(fù)合導(dǎo)電薄膜。該導(dǎo)電薄膜方塊電阻為350/sq，利用該薄膜電極制作出柔性橙黃色有機(jī)發(fā)光二極管器件。電壓12V時(shí)，器件的效率最大值為0.9cd/A，在10毫米的彎曲曲率半徑下彎曲100次后，器件的發(fā)光亮度無明顯改變。采用化學(xué)氣相淀積方備石墨烯，磁控濺射銀和摻鋁的氧化鋅，在PET襯底上制備了石墨烯/銀/摻鋁氧化鋅復(fù)合結(jié)構(gòu)的柔性電極，發(fā)現(xiàn)的綠光有機(jī)發(fā)光二級(jí)管器件獲得1.46cd/A的高電流效率，經(jīng)過10毫米彎曲測試后仍然有穩(wěn)定的發(fā)光性能。43因此石墨烯在柔性電極材料方面具有廣闊發(fā)展前景。石墨烯作為有機(jī)發(fā)光器件的功能層也有相關(guān)的研究。等44采用共蒸摻雜的

17、方法，將氧化石墨烯作為電子傳輸層和作為發(fā)光層的Alq3共蒸鍍摻雜，制作的有機(jī)發(fā)光器件的發(fā)光亮度是無石墨烯摻雜前的1.2倍，器件的電流效率比未摻雜氧化石墨烯器件多1倍。3 石墨烯在場致發(fā)射（FED）器件方面應(yīng)用石墨烯具有大長徑比、高的電導(dǎo)率和特殊的片狀結(jié)構(gòu)等特點(diǎn)，特別是石墨烯納米片具有一維的刀口狀邊緣，電場增強(qiáng)系數(shù)大，因此石墨烯也被應(yīng)用在基于量子隧穿效應(yīng)的場件中作為電子傳導(dǎo)與電場發(fā)射的材料。45-47Ding等46采用石墨烯與二氧化錫復(fù)合材料作為場發(fā)射陰極，結(jié)果表明石墨烯改善了二氧 化錫納米材料的場發(fā)射特性。Jian等48采用石墨烯納米片和碳納米管混合物作為場發(fā)射材料，獲得穩(wěn)定的場發(fā)射性能，發(fā)射

18、電流密度大于20 mA/cm2。Himani等49采用離子修飾的多層石 墨烯作為場發(fā)射材料獲得比較好的場發(fā)射性能，器件的開啟電壓為2.1 V/m。研究發(fā)現(xiàn)通過引入石墨烯可以提高四針型氧化鋅的場發(fā)射性能。涂覆有石墨烯的四針型氧化鋅呈現(xiàn)出比純四針型氧化鋅更低的工作電壓，更好的穩(wěn)定性和更均勻的發(fā)射。氧化石墨烯的引入提高了氧化鋅和電極之間的機(jī)械聯(lián)接和電子傳導(dǎo)，因此提高了場發(fā)射性能50。致還研究了利用懸浮石墨烯薄膜作為表面?zhèn)鲗?dǎo)的場件，懸浮的石墨烯平行于柵電場導(dǎo)致了石墨烯邊緣產(chǎn)生強(qiáng)電場，通過在四針型氧化鋅納米結(jié)構(gòu)上沉積氧化鎂薄膜使器件在小于 150 伏特的低工作偏壓下獲得 30%的高發(fā)射效率51。4 結(jié)論

19、石墨烯由于其過率，高電子遷移率，大的比表面積等特性，使石墨烯在光電器件方面具有廣闊的應(yīng)用前景，目前已經(jīng)有大量的應(yīng)用研究。本文主要了石墨烯在能電池中的電極、緩沖層、活性層方面的應(yīng)用，其次探討了石墨烯在有機(jī)發(fā)光二極管中的電極和功能層中的應(yīng)用，最后簡單回顧了近年來石墨烯在場致件方面的研究進(jìn)展。這些研究都充分展示了石墨烯相比與其他材料的獨(dú)特優(yōu)勢，但隨著人們對于石墨烯自身特點(diǎn)認(rèn)識(shí)的進(jìn)一步深入，在光電應(yīng)用方面的一些也顯現(xiàn)出來，比如在 OLED 應(yīng)用中與有機(jī)材料功函數(shù)不匹配等，這些問題還需要加大研究力度，從材料、器件等不同角度提出的技術(shù)方案予以解決。總體而言，石墨烯與光電器件的結(jié)合有望能夠突破目前光電技術(shù)的

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