確定晶格振動譜的實驗方法

1、3-9確定晶格振動譜的實驗方法3. 9. 1中子非彈性散射晶格振動頻率與波數(shù)矢量之間的函數(shù)關(guān)系coq）,稱為格波的色散關(guān)系，也稱為晶格振 動譜。晶體的許多性質(zhì)都與函數(shù)/（q）有關(guān)，因此確定晶格振動譜是很重要的。可能利用波 與格波的的相互作用，以實驗的方法來直接測定/（q）。最重要的實驗方法是中子的非彈性 散射，即利用中子的德布洛依波與格波的相互作用。另外，還有X射線散射，光的散射等。 目前，最常用的方法是中子非彈性散射。設(shè)想有一束動量為P、能量為E =翥的中子流入射到樣品上，由于中子僅僅和原子 n核之間有相互作用，因此它可以毫無困難地穿過晶體，而以動量p、能量E二,射出。2 Mn當(dāng)中子流穿過晶

2、體時，格波振動可以引起中子的非彈性散射，這種非彈性彈射也可以看成是 吸收或發(fā)射聲子的過程。散射過程首先要滿足能量守恒關(guān)系：也-土 二 * （3-9-1）2 M2 M和/（q ）表示聲子的能量， + ”號和-”號分別表示吸收和發(fā)射聲子的過程。散射過程同時 要滿足準(zhǔn)動量守恒關(guān)系：p - p - p = hq + hG n(3-9-2)其中G = nb + n b + n b為倒格子矢量，hq稱為聲子的準(zhǔn)動量。一般說來，聲子的 n 1 12 23 3準(zhǔn)動量并不代表真實的動量，只是它的作用類似于動量，如式（3-9-2）所示，在中子吸收和發(fā)射聲子過程中，存在類似于動量守恒的變換規(guī)律，但是，多出方G項。動

3、量守恒是空 n間均勻性（或者稱為完全的平移不變性）的結(jié)果，而上述準(zhǔn)動量守恒關(guān)系實際上是晶格周期 性（或者稱為晶格平移不變性）的反映。一方面，由于晶格也具有一定的平移對稱性（以布 拉伐格子標(biāo)志），因而存在與動量守恒相類似的變換規(guī)律；另一方面，由于晶體平移對稱性與完全的平移對稱性相比，對稱性降低了，因而變換規(guī)則與動量守恒相比，條件變?nèi)趿?，可以相差方G。n如果我們固定入射中子流的動量p （和能量E），測量出不同散射方向上散射中子流的 動量p（即能量E），就可以根據(jù)能量守恒和準(zhǔn)動量守恒關(guān)系確定出格波的波矢q以及能 量h/（q）。圖3-9-1中示意地畫出了一個典型的中子散射譜儀的結(jié)構(gòu)，叫做三軸中子譜儀。

4、 中子源是反應(yīng)堆產(chǎn)生出來的慢中子流，單色器是一塊單晶，利用它的布喇格反射產(chǎn)生單色的 動量為p的中子流，經(jīng)過準(zhǔn)直器入射到樣品上。隨后再經(jīng)過準(zhǔn)直器用于選擇散射中子流的方 向，分析器也是一塊單晶，利用它的布喇格反射來決定散射中子流的動量值（即能量）。利 用中子散射譜儀測定晶格振動譜的工作開始于50年代，但因一般的反應(yīng)堆中子流密度太小，使用實驗工作受到很大限制。近年來高能量的中子反應(yīng)堆（流量大于10i4cm-2-s-i）比較普 遍后，這種方法取得了許多有意義的結(jié)果。由于中子的能量一般在0.02-0.04eV，與聲子的 能量是同一數(shù)量級；中子的德布洛依波長用mv約為2-3X10-4，正好是晶格常數(shù)的數(shù)量

5、級， 因此，提供了確定格波們的最有利條件；已經(jīng)對相當(dāng)多的晶體進(jìn)行了中子非彈性散射的研 究。但中子非彈性散射也有局限性，例如固態(tài)氦iii，氦iii的原子核對中子有很大的俘 獲截面，而形成氦。因而無法獲得它的中子的散射譜。探測器探測器3. 9. 2光子非彈性散射當(dāng)光通過固體時，也會與格波相互作用，而發(fā)生散射。介質(zhì)折射率的變化（或說介質(zhì)極 化率的變化）是引起光散射的原因。晶格振動的聲學(xué)波和光學(xué)波都會產(chǎn)生折射率的變化。散 射過程中也要滿足能量守恒和準(zhǔn)動量守恒關(guān)系，對于一級譜（單聲子過程）有：村-叫 =九而）（3-9-3）泌-泌=h q 土方G （3-9-4）n其中k，膈 代表入射光的波數(shù)矢量和能量，k

6、和 M 代表散射光的波矢和能量。同 樣如果固定入射光，而測量不同方向散射光的頻率，就可以得到聲子的頻率和波矢。但由于 一般可見光范圍，kl只有105cm-1的量級，因此相互作用的聲子的波矢Iql也是在105cm-1的 數(shù)量級。從晶體布里淵區(qū)來看，它們只是在布里淵區(qū)中心附近很小一部分區(qū)域內(nèi)的聲子，即 長波聲子。（這時在（3-9-2）式表示的準(zhǔn)動量守恒中，倒格波G.只能為零）這就使得用光 散射的方法測定的晶格振動譜只能是長波附近很小的一部分聲子，與中子非彈性散射相比這 是一個根本的缺點。當(dāng)光與聲學(xué)波相互作用時，散射光的頻率移動I。-刃|很小，大約在1073 x 1010赫，稱為布里淵散射；當(dāng)光與光學(xué)波相互作用時，頻率移動大約在3x 1010 - 3x 1013赫，稱為喇曼散射。通常又把散射頻率低于入射頻率的情況稱為斯托克斯 散射；把散射頻率高于入射頻率的情況稱為反斯托克斯散射。前者對應(yīng)發(fā)射聲子的過程，后者對應(yīng)吸收聲子的過程。在圖3-9-2中示出這兩種過程。斯托克斯散射反斯托克斯散射3，散 3入3，散3入(a)(b)圖3-9-2光子的喇曼散射，伴隨一個聲子的發(fā)射或吸收(a)斯托克斯散射 (b)反斯托克斯散射也可以利用X射線的散射，測定晶格振動譜，其原理是相同的。X射