非線 非線性光學 原理與進展 錢世雄 01 D課件

第１章引言一線性光學與非線性光學1.特點線性光學，即光束在空間或介質中的傳播是互相獨立的，光束在傳播過程中，由于衍射、折射和干涉等效應，光束的傳播方向會發(fā)生改變，空間分布也會有所變化，但光的頻率不會在傳播過程中改變；介質的主要光學參數，如折射率、吸收系數等，都與入射光的強度無關，只是入射光的頻率和偏振方向的函數。當一束激光射入到介質以后，會從介質中出射另一束或幾束很強的有新頻率的光束。它們可以處在與入射光頻率相隔很遠的長波邊或短波邊，或是在入射光頻率近旁的新的相干輻射；兩個光束在傳播中經過交叉區(qū)域后，其強度會互相傳遞，介質的吸收系數已不再是恒值，它會隨光束強度的增加變大或者變小。一個光束的光波相位信息在傳播過程中，也會轉移到其他光束上去，一個光束的相位可以與另一個光束的相位呈復共軛關系；某一定強度的入射光束在通過介質后，透射光束的強度可以具有兩個或多個不同的值。2.光與物質相互作用關系當一個光電場入射到介質體系中時，由于介質體系是由大量的多種荷電粒子，如電子、原子實及離子等構成，它們在外光電場的作用下會發(fā)生位移，這就會在介質中產生感應的電極化強度。從（１.０-１）出發(fā)，配合電磁波在介質中傳播的波動方程人們可以解釋介質中存在的吸收、折射和色散等效應。其中μ0是真空導磁率，σ為介質的電導率。一般來講，χ(1)的實部對應介質體系的折射和色散，而χ(1)的虛部說明介質的吸收.

光電場所感應的電極化強度與入射光電場強度的關系式中必須計及光電場強度的高冪次項，即

χ(2)、χ(3)分別為二階及三階非線性極化率張量，它們以及高階非線性極化率張量χ(n)是表征光與物質非線性相互作用的基本參數。Ｂｌｏｅｍｂｅｒｇｅｎ給非線性光學效應的定義作了如下論述：凡物質對于外加電磁場的響應，并不是外加電磁場振幅的線性函數的光學現(xiàn)象，均屬于非線性光學效應的范疇。從Ｂｌｏｅｍｂｅｒｇｅｎ的這個定義出發(fā)，我們可以把（１.０-３）中右邊第一項有關的效應稱為線性光學效應，與χ(2)∶ＥＥ有關的效應稱為二階非線性光學效應，與χ(3)ＥＥＥ有關的效應稱為三階非線性光學效應，更高階的非線性光學效應可以此類推.超流激光場物理學啁啾脈沖放大技術得到的短脈沖只有1.5pw(1pw=1015w)高功率激光子流。聚焦強度1021w/cm2(8)大大超過介質內部形成的庫侖場強-超流激光場與物質相互作用§１.１非線性光學的早期１０年（１９６１—１９７０）非線性光學的一個重要發(fā)展時期是早期的１０年。1961年，F(xiàn)ranken將紅寶石激光束入射到石英片上，確證了新的ＳＨＧ效應。ＳＨＧ效應的發(fā)現(xiàn)極大地促進了無機晶體材料在相干輻射產生中的應用，具有重要的意義。１９６２年Woodbury在使用硝基苯材料研究調Ｑ紅寶石激光器時發(fā)現(xiàn)，從激光器出射的譜線中，除了紅寶石的激光線外，還有另一條處于紅區(qū)的７６６ｎｍ譜線。而且這條出射光束具有與紅寶石激光束同樣的傳播方向和小的發(fā)散角。隨之人們即分析出，這是與硝基苯的分子振動密切有關的一種新的相干輻射，即受激拉曼散射ＳＲＳ。

釹玻璃棒中的非線性光學效應——自聚焦使光束在材料中被聚集，使在焦點處達到高于損傷閾值的功率密度。與自聚焦密切相關的自相位調制效應也得到了廣泛的研究。飽和吸收是與吸收有關的一種非線性光學效應。當增加入射激光束的強度時，介質的吸收系數會隨之減小，人們稱此為飽和吸收效應。也觀察到了反飽和吸收現(xiàn)象。雙光子吸收則是與飽和吸收在形式上迥異的另一種效應。它會使介質的吸收系數隨光強度的增加而增大，其基本原理是，介質中的分子或原子可以經過兩個光子的同時吸收而躍遷至較高的一個激發(fā)態(tài)。

在２０世紀６０年代，瞬態(tài)光學效應方面的研究也得到很大的進展。在這個階段，為配合非線性光學實驗研究的發(fā)展，在理論上也有出色的研究。Ａｍｓｔｒoｎｇ等人在１９６２年發(fā)表了關于光場與物質的非線性相互作用的長篇論文，被后人稱為ＡＢＣＤ論文，至今仍有一定參考價值。Bloembergen在１９６５年出版了“NonlinearOptical”一書，該書對非線性光學極化率，當時已發(fā)現(xiàn)的ＳＨＧ、ＳＲＳ等效應作了詳細的討論，是非線性光學領域的經典性著作。同年，Butcher也推出了“NonlinearOpticalPhenomena”一書，從密度矩陣方程出發(fā)，推導了介質體系中非線性極化率的基本公式。這兩本著作，可以稱為６０年代非線性光學的代表性著作，集中反映了６０年代早期對非線性光學的研究成果。

§１.２研究全面深入的２０年自1971年至1990年，非線性光學經歷了深入發(fā)展的２０年。一些新的重要的非線性光學效應相繼被發(fā)現(xiàn)，新型的非線性光學晶體材料的試制成功，微微秒激光器件的廣泛使用以及飛秒激光器的研制進展，使得利用超快脈沖進行非線性光學的研究得到重大推進。在1970年代至1980年代，四波混頻（ＦＷＭ）作為一種重要的產生相位復共軛光束的方法，在畸變相位的恢復，相位共軛腔的設計方面得到了廣泛的應用。ＤＦＷＭ所具有的復共軛特性，ＮＤＦＷＭ的窄帶反射特性，共振ＤＦＷＭ的高反射等等使得ＦＷＭ這種技術可以用于消除激光束在大氣中傳播時產生的相位畸變和研制光束自導跡系統(tǒng)。相位共軛鏡則是利用了ＤＦＷＭ或其他方法（如ＳＢＳ）的相位復共軛特性，它在高質量的有共軛腔特性的激光器的研制方面得到了極為重要的應用，可以消除腔內一些元件的畸變作用和熱效應等不利影響。利用各種金屬蒸汽及氣體介質中的共振效應，人們觀察到在電子能級間的受激電子拉曼散射（ＳＥＲＳ）效應。在Ｋ、Ｎａ等蒸汽中進行的ＳＥＲＳ研究，可以將相干輻射向紅外區(qū)域擴展，得到在１～２０μｍ波長范圍間分立可調諧的相干輻射。在將相干輻射向紫外區(qū)擴展的研究工作中，反斯托克斯拉曼激光器的探索是人們極為重視的途徑。如果利用化學反應或光解離過程將原子激發(fā)至激發(fā)態(tài)而得到足夠大的粒子數反轉就可以得到有效的反斯托克斯ＳＲＳ。背向ＳＢＳ具有很高的增益因子和很好的相位共軛特性，

由于ＳＢＳ的相位共軛特性，可以采用ＳＢＳ池作為激光腔的一個反射鏡而構成相位共軛腔，這種共軛腔可極大地改善激光器輸出的光束質量，且輸出能量可達到１Ｊ以上。

相干反斯托克斯拉曼散射（ＣＡＲＳ）最早是由Maker和Terhune在1965年觀察到的，這是一種三階相干非線性光學過程。由于這種方法具有抗熒光干擾、信號的方向性好及頻率鑒別性等特點，因而有很高的信噪比。利用這種技術，可以進行火焰溫度的遙測，在發(fā)動機的溫度檢測，爐溫測量方面得到實際應用。

1975年貝爾實驗室的McCall，Gibbs和Venkatesan從置于法布里—珀羅干涉腔中的鈉蒸汽中首次測得了光學雙穩(wěn)態(tài)特性。在氣體、液體及半導體等許多材料中都觀察到了光學雙穩(wěn)態(tài)（ＯＢＩＳ）現(xiàn)象。光纖通信是在1970年代初開始研究并得到廣泛注意。由于低損耗石英光纖的制成以及近紅外波段激光器性能的提高，光纖通信的研究取得了突飛猛進的發(fā)展，使它成為通信領域最重要和最有發(fā)展?jié)摿Φ氖侄?。光學孤子(Soliton）是在傳播過程中保持形狀不變的一種光波，自然是光纖通信中最理想的載波光束，它可以經光束中的群速色散（ＧＶＤ）和ＳＰＭ兩種過程的結合而在光纖中得到產生與傳播。

鑒于極短波長激光器，包括真空紫外（ＶＵＶ），極端真空紫外（ＸＵＶ）及軟Ｘ射線區(qū)的激光器在超大規(guī)模集成電路光刻，用于觀察原子和分子等微觀世界的全息技術以及高激發(fā)態(tài)光譜研究方面的重要意義，人們對其一直在努力開拓。利用非線性光學效應產生ＶＵＶ，ＸＵＶ波段的相干輻射是一種現(xiàn)實的方法，因為直接制造這些波段的激光器在技術上存在許多困難。采用非共振ＦＷＭ或多波混頻可以在惰性氣體，甚至金屬蒸汽中得到ＶＵＶ及ＸＵＶ波段的相干輻射。盡管采用相位匹配，效率仍然很低，一般僅為１０-7左右。采用雙光子共振的ＦＷＭ過程以及采用多光子共振的多波混頻則可以提高轉換的效率。人們從四波混頻和三次諧波已可獲得波長在７２ｎｍ以上大部分區(qū)域的ＶＵＶ及ＸＵＶ相干輻射。而從更高次的諧波過程，還可得到波長短至３８ｎｍ的相干輻射。

在軟Ｘ射線區(qū)，當波長短至１０ｎｍ以下時，由于介質在這些區(qū)域的顯著吸收，相干輻射的產生就需要借助于如高溫等離子體、核爆炸、強激光轟擊金屬靶等方法。非線性光學材料的研究在這２０年中有了重大的進展。1960年代時，大量使用的非線性光學晶體是ＫＤＰ，ＡＤＰ，ＬｉＮｂＯ3和ＬｉＩＯ3等，它們在ＳＨＧ，ＳＦＧ及ＯＰＯ器件上得到了廣泛的應用，但是它們在損傷閾值、短波吸收及大氣中的穩(wěn)定性方面都有相當的局限性。1970年代以來，人們先是在有機非線性晶體材料的研究方面得到了一些進展，例如制得了尿素晶體，但它在損傷閾值等方面與無機晶體材料還有一定差距。ＫＴＰ的發(fā)現(xiàn)（ＫＴｉＰＯ4），為無機非線性晶體材料家族增添了一種有大的非線性光學系數、高損傷閾值的材料。

陳創(chuàng)天等人，在1980年代成功地推出了β-ＢａＢ2Ｏ4（ＢＢＯ）及ＬｉＢ3Ｏ5（ＬＢＯ）兩種性能優(yōu)越的晶體。兩種晶體的短波吸收限比ＫＤＰ和ＡＤＰ更短，而且具有大的非線性光學系數，如ＢＢＯ的ｄ22比ＫＤＰ的ｄ36高了２倍多。它們已被廣泛地應用在超短脈沖區(qū)的ＳＨＧ、ＳＦＧ及ＯＰＯ等相干輻射的轉換，對新型激光器件的研制起了極大的推動作用。在這２０年中，大量的非線性光學專著得到出版，如在四波混頻，光學相位共軛，相干輻射的擴展，光學雙穩(wěn)態(tài)，多光子過程，光纖和有機材料中的非線性光學效應等領域都有相應的書籍。至于國際學術會議的論文集及一些著名學術刊物所編輯的專集則為數極多。這段時期中，關于非線性光學的基本原理和研究工作比較全面總結的則首推Ｙ．Ｒ．Ｓｈｅｎ的“ThePrinciplesofNonlineraOptics”。

所有這些紅外或可見波段，連續(xù)波或超短脈沖，DRO或SRO的OPO及OPA技術的巨大進展已經有效地促進了激光光譜及非線性光學的研究，為更高精度和ｆｓ量級的非線性光學研究提供了有效的紅外相干輻射光源。第二個極為引人注目的進展是ｆｓ區(qū)非線性光學的研究。在1990年代，ｆｓ激光器已經實現(xiàn)商品化，并在實驗室得到廣泛應用。再利用非線性光學過程可進一步壓縮及放大超短脈沖或轉換超短脈沖的波長，這對于利用非線性光學效應研究各種材料中的超快過程起了重要的推動作用。摻有稀土元素Ｅｒ光纖的制備，使得在光通信最感興趣的波段得到了高增益介質。Ｅｒ光纖具有很大的增益帶寬，可用于產生和放大超短脈沖.由于半導體激光器在光通信、光盤存貯等領域的重要應用前景，有關半導體激光器的研究近年來得到了很大的進展。除了ＧａＡｓ／ＡｌＧａＡｓ多量子阱激光器以外，利用應變型量子阱ＩｎＧａＡｓ／ＩｎＧａＡｓＰ／ＩｎＰ，ＩｎＧａＡｓ／ＡｌＧａＡｓ，ＩｎＧａＡｓ／ＡｌＩｎＡｓ等材料都得到了激光輸出。ⅡⅥ族寬禁帶材料及ＧａＮ等摻Ｎ材料所制作的發(fā)光及激光器件也有重要的突破，而在這些半導體激光器的研制之中，伴隨著許多非線性光學的研究課題。

光纖通信的神速發(fā)展并如此深刻地影響人類社會是科學技術的一個重大成就。為充分挖掘和利用光纖通信的波段范圍，人們已在開拓高密度波分復用技術（ＤＷＤＭ），即采用盡可能多的光學頻道，預計頻道數可接近一千個，而每個頻道運載有足夠多的信息。這樣要在一根光纖中同時傳輸許多在波長上緊密相依（間隔約為０．４ｎｍ）而載有信息的光波，必然需要許多復雜的光子學與光電子學技術和系統(tǒng)與之配合。如多波長激光器，高速調制器，光學分叉復用器（ＯＡＤＭ），光學開關，光電接收器等。它們應該有極高的響應速度以對超高容量信息進行接收、處理、分類和再發(fā)送。這將涉及到許多非線性光學技術和材料的超快響應。在光纖通信的發(fā)展計劃中，光孤子通信受到人們的密切注視。光孤子由于其極好的波形保持特性，對無誤碼率信息傳輸的應用前景十分誘人。由此，科學家們在２０世紀８０年代發(fā)現(xiàn)光孤子的基礎上，近幾年來，在時間孤子、空間孤子以及時空孤子（ＳＴＳ）都有大量的研究工作。

ｆｓ激光應用的另一個重要領域是ｆｓ化學和ｆｓ生物學。在使用ｐｓ激光研究超快化學反應的基礎上，很早就開始了ｆｓ化學的研究。ｆｓ化學主要是研究化學反應中的超快動力學過程，化學鍵的斷裂和生成，異構化以及反應的中間過渡物等。由此可以了解化學反應是如何發(fā)生的，與反應條件有何關系。近10年來，利用ｆｓ激光已對光合作用的原初過程，視覺的超快光響應以及蛋白質等進行了研究。高等植物及細菌的光能捕獲及光能傳遞是