段玉梅-1畢設(shè)答辯1

催化劑Ce/Cu-MgO催化

合成氣合成低碳醇的研究

姓名：段玉梅專業(yè)：化學(xué)工程與工藝班級(jí)：2011級(jí)01班指導(dǎo)老師：鄭長(zhǎng)征

催化劑Ce/Cu-MgO催化合成氣合成低碳醇催化劑Ce/Cu-MgO合成氣合成低碳醇基礎(chǔ)不同焙燒溫度不同Ce含量影響氣相產(chǎn)物液相產(chǎn)物結(jié)論研究背景與意義1實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析3實(shí)驗(yàn)部分2實(shí)驗(yàn)結(jié)論4CONTENTS目錄研究背景與意義能源結(jié)構(gòu)應(yīng)用前景環(huán)保方面合成氣合成低碳醇的必要性F-T合成、水煤氣轉(zhuǎn)換等副反應(yīng)研究催化劑的必要性合成氣合成低碳醇的研究背景Cu基催化劑Ce基催化劑協(xié)同作用

MgO載體Ce/Cu-MgO催化劑選擇依據(jù)堿性載體，具有較大的比表面積、較好的機(jī)械強(qiáng)度和較好的熱穩(wěn)定性具有操作條件溫和活性較高等優(yōu)點(diǎn)（1）CeO2的特性（2）添加Ce對(duì)催化劑的影響Cu與氧化鈰結(jié)合既可以保持其活性，又可以提高其耐熱性，且CeO2能提高CuO在催化劑中的分散性活性組分：Cu助劑：Ce載體：MgO亮點(diǎn)Ce/Cu-MgO催化劑的選擇依據(jù)反應(yīng)條件催化劑的表征制備條件催化劑的制備催化合成反應(yīng)氣相產(chǎn)物分析液相產(chǎn)物分析總結(jié)規(guī)律實(shí)驗(yàn)部分催化劑物理結(jié)構(gòu)表征催化劑催化性能評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)技術(shù)路線圖

Ce(NO3)3溶液Cu(NO3)2溶液Mg(NO3)2溶液NH3?H2O沸騰

老化過(guò)濾、洗滌干燥、焙燒破碎、壓片成型制得所需樣品干燥溫度：120℃400℃、450℃、500℃、600℃溫度下分別焙燒（沉淀劑）共沉淀pH=10溫度：70℃pH=5.5用于研究焙燒溫度的催化劑的制備(共沉淀法)實(shí)驗(yàn)部分Mg(NO3)2溶液NH3?H2O老化過(guò)濾、洗滌干燥、焙燒MgO載體

Ce(NO3)3溶液Cu(NO3)2溶液浸漬干燥、焙燒破碎、壓片成型制得所需樣品沉淀pH=10干燥溫度：120℃焙燒溫度：500℃用于研究Ce含量的催化劑的制備（浸漬法）實(shí)驗(yàn)部分實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析隨著焙燒溫度的升高，催化劑的比表面積減小不同焙燒溫度下Ce/Cu-MgO催化劑的比表面積、孔徑及孔體積表催化劑焙燒溫度的研究CeO2:螢石型結(jié)構(gòu)隨著焙燒溫度的增加，衍射峰增強(qiáng)變窄這說(shuō)明隨著焙燒溫度的升高，催化劑發(fā)生燒結(jié)和團(tuán)聚生成大量的晶體導(dǎo)致CuO和CeO2在催化劑中的分散度降低不同焙燒溫度下Ce/Cu-MgO催化劑的XRD圖當(dāng)焙燒溫度為450℃時(shí)，CO轉(zhuǎn)化率最高，醇的選擇性較高，CH4、CO2選擇性較低，C2+OH在液體產(chǎn)物中含量最大不同焙燒溫度下Ce/Cu-MgO催化劑的催化性能綜合以上三組數(shù)據(jù)，可得Ce/Cu-MgO催化劑的最佳焙燒為450℃隨著Ce的添加量的增加，催化劑的比表面積先增大后減小不同Ce負(fù)載量的Ce/Cu-MgO催化劑的比表面積、孔徑及孔體積表催化劑中Ce負(fù)載量的研究實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析Ce含量≥10%，可以看到CeO2的四個(gè)特征峰隨著Ce含量的增加，可以看到氧化銅的峰強(qiáng)度減弱說(shuō)明Ce的添加有效地提高了催化劑中CuO的分散度，顯著降低了CuO的晶粒大小不同Ce含量的Ce/Cu-MgO催化劑的XRD圖

當(dāng)Ce的負(fù)載量為10%時(shí)，CO轉(zhuǎn)化率最高，醇的選擇性最高，CH4選擇最低綜合以上三組數(shù)據(jù)可知，Ce/Cu-MgO催化劑中Ce的最佳負(fù)載量為10%不同Ce負(fù)載量的Ce/Cu-MgO催化劑的催化性能合成催化劑的選擇結(jié)論

（1）適宜的焙燒溫度制備的催化劑比表面積和孔容積較大，CuO在載體表面上高度分散，且與CeO2有很好的協(xié)同作用，因此具有較好的催化活性。通過(guò)研究得Ce/Cu-MgO催化劑的最佳焙燒溫度為450℃。

（2）催化劑中添加適量的Ce能夠有效地抑制催化劑制備過(guò)程中焙燒階段CuO的聚