初始取向?qū)浒?10單晶銅線材形變組織和織構(gòu)的影響

初始取向?qū)浒?10單晶銅線材形變組織和織構(gòu)的影響

occ（hno漸進式cagnetig）技術(shù)是一種結(jié)合方向硬化和連續(xù)鑄造技術(shù)的[1.4]。由于occ技術(shù)，可以制備長度不受限制的單晶銀線。由于沒有晶體界面，祖母銅線具有優(yōu)異的塑料變形能力和信號傳輸性能。因此，考慮到此處的間隙和銅線的制備。目前,采用OCC技術(shù)制備單晶銅線材的工藝參數(shù)已基本成熟.但OCC技術(shù)制備的單晶銅其直徑較粗,必須經(jīng)過多次冷拔才能應用.OCC技術(shù)制備單晶金屬線材主要通過控制固液界面形狀和位置來實現(xiàn).在凸向液相的固液界面情況下,引晶階段形成的多個晶粒通過晶粒競爭生長機制可逐漸演變成單晶體.晶粒競爭生長過程中,uf0e1100uf0f1與熱流方向,即線材軸向夾角小的晶粒將吞并夾角大的晶粒.因此,OCC技術(shù)制備的單晶銅其軸向晶體學方向為uf0e1100uf0f1.但是,Soda等人采用X射線衍射以及電子通道等分析技術(shù)研究單晶銅時發(fā)現(xiàn),凝固速度等工藝參數(shù)會影響OCC技術(shù)制備的單晶銅軸向晶體學方向,并已證實存在uf0e1110uf0f1,uf0e1111uf0f1等其他初始取向.為了最大限度發(fā)揮OCC技術(shù)制備單晶銅的優(yōu)勢,有必要研究初始取向?qū)浒螁尉с~的形變織構(gòu)和微觀組織的影響.冷拔面心立方金屬已有研究結(jié)果表明,冷拔線材中將形成uf0e1111uf0f1+uf0e1100uf0f1織構(gòu).對于銅及銅合金Hibbard發(fā)現(xiàn),隨變形量的增加,uf0e1111uf0f1織構(gòu)組分的強度將增加.因而得出,uf0e1111uf0f1是冷拔銅線材中最穩(wěn)定的取向?qū)τ趗f0e1100uf0f1織構(gòu)組分,McHargue以及Ahlborn等人認為其形成機制有冷拔變形過程中的再結(jié)晶或?qū)\生等并觀察到77,196或373K溫度下冷拔變形獲得的uf0e1100uf0f1織構(gòu)組分與uf0e1111uf0f1之比大于室溫.但Stout等人發(fā)現(xiàn),具有uf0e1100uf0f1織構(gòu)的冷拔金屬線材中并未出現(xiàn)再結(jié)晶和大量的孿晶,指出uf0e1100uf0f1織構(gòu)可能來自于未變形的金屬線材.English和Chin則關(guān)注堆垛層錯能對冷拔面心立方金屬uf0e1111uf0f1織構(gòu)的體積分數(shù)與uf0e1100uf0f1之比的影響,發(fā)現(xiàn)當堆垛層錯能低于Ag的堆垛層錯能時,隨堆垛層錯能的增加uf0e1100uf0f1織構(gòu)組分強度將增加,當堆垛層錯能大于Ag的堆垛層錯能時,uf0e1100uf0f1隨層錯能的增加而減小.盡管金屬線材的冷拔變形已有大量文獻報道[6~12],但已有的研究絕大部分都是針對多晶金屬線材,多晶在冷拔過程中無法確定晶粒的初始取向,因而很難討論初始取向?qū)浒谓饘倬€材織構(gòu)的影響.另外,冷拔多晶銅線材的研究主要針對形變織構(gòu)的演化,很少有文獻涉及微觀組織的演變.因此,為了揭示OCC技術(shù)制備單晶銅線材的性能以及分析初始取向?qū)浒毋~線材的影響規(guī)律,很有必要系統(tǒng)研究初始取向?qū)浒螁尉с~形變織構(gòu)和微觀組織的影響.為此,在文獻[13~15]中,我們已分別表征了冷拔uf0e1100uf0f1和uf0e1111uf0f1單晶銅線材的形變織構(gòu)及微觀組織.本文則采用透射電鏡(transmissionelectronmicroscopy,簡稱TEM)以及電子背散射衍射(electronbackscatteringdiffraction,簡稱EBSD)系統(tǒng)研究了冷拔uf0e1110uf0f1單晶銅的微觀組織和形變織構(gòu),并與冷拔uf0e1100uf0f1和uf0e1111uf0f1單晶銅的分析結(jié)果進行了對比.1材料的冷拔分析直徑(37)8mm的uf0e1110uf0f1單晶銅線材在定向凝固設(shè)備上采用籽晶法制備,如圖1所示.籽晶從Bridgman法制備的單晶中切取,定向凝固采用液態(tài)金屬冷卻,溫度梯度約100K/cm.為了消除籽晶與坩堝之間的雜晶對最終單晶質(zhì)量的影響,籽晶室上端的坩堝內(nèi)徑需小于籽晶的直徑,這樣坩堝可阻擋籽晶表面的雜晶進入最終制備的單晶.籽晶法制備的單晶長度有限,約200mm,因而還不能直接用于冷拔變形,于是通過區(qū)域熔化將單晶與直徑相同的多晶金屬線材連接起來.連接過程中,為了消除加熱重熔對單晶的影響,單晶需用水冷卻.銅線材冷拔變形在室溫下進行,且不進行任何退火處理.為了消除冷拔方向?qū)π巫兘M織和織構(gòu)的影響,每次冷拔的冷拔方向保持一致.冷拔過程中,每道次冷拔變形量小于15%,模具錐角約9°.為了減小模具與線材間的摩擦力,冷拔過程中要添加潤滑油.單晶銅經(jīng)過冷拔變形后其變形量采用下式計算:式中,ε為真應變,d0和d分別表示冷拔前線材的直徑(Ф8mm)以及冷拔后線材的直徑.EBSD分析試樣從線材的縱截面上截取.EBSD試樣先用砂紙打磨,再進行機械拋光,機械拋光之后,再在500mL蒸餾水+250mLHPO3+250mL乙醇+50mL丙醇+5g尿素的溶液中進行電解拋光.電解拋光的電壓為4V,溫度-15℃,拋光時間4min左右.籽晶法制備的單晶銅在LabXXRD-6000X射線衍射(X-rayDiffraction,簡稱XRD)儀上檢測.冷拔金屬線材的EBSD分析在安裝有HKLChannel5的FEIQuanta-400F熱場發(fā)射掃描電鏡上進行,主要考察形變織構(gòu)和微觀組織.分析時采用的加速電壓為20kV試樣轉(zhuǎn)角為70°.在織構(gòu)分析過程中,為了研究形變織構(gòu)沿線材徑向的分布,分析對象包含冷拔線材中心到表面的整個區(qū)域.EBSD織構(gòu)分析采用的步長為0.3~2uf06dm,采集數(shù)據(jù)的標定率在65%以上,絕大部分情況在75%以上.EBSD微觀組織分析的步長為0.04~0.2uf06dm,每個試樣至少分析3個區(qū)域,采集數(shù)據(jù)的標定率都在75%以上,絕大部分情況在85%以上.不能標定的點采用Channel5軟件修復.TEM試樣制備采用雙噴電解拋光,TEM觀察在JEM-2010透射電鏡下進行,分析時采用的加速電壓為200kV.2結(jié)果與討論2.1冷拔uf0e111和uf0f1的織構(gòu)化圖2為單晶銅橫截面的XRD分析結(jié)果.由圖2可見,XRD分析結(jié)果中僅出現(xiàn)一個(220)衍射峰,表明制備的uf0e1110uf0f1單晶試樣無明顯雜晶.圖3為不同變形量的冷拔uf0e1110uf0f1單晶銅相對于線材軸向的反極圖成像.在圖3中,不同顏色表示晶體在線材軸向上具有不同的取向,每種顏色代表的晶體學方向如圖3(g)所示.從圖3可以看出,uf0e1110uf0f1單晶銅在冷拔過程中發(fā)生了明顯的晶粒分裂現(xiàn)象,能夠觀察到變形形成的變形帶當真應變?yōu)?.28時,變形帶與線材軸向間的夾角約為70°,如圖3(a)所示.隨變形量的進一步增加,變形帶與線材軸向間的夾角減小.當真應變大于0.94時變形帶幾乎已與線材軸向平行,形成纖維狀組織,如圖3(c)~(f)所示.EBSD采集的數(shù)據(jù)可用于冷拔uf0e1110uf0f1單晶銅纖維織構(gòu)組分的計算,其計算結(jié)果如圖4(a)所示.為了分析初始取向?qū)浒毋~線材形變織構(gòu)演化的影響,圖4(b)和(c)分別給出冷拔uf0e1100uf0f1和uf0e1111uf0f1單晶銅線材形變織構(gòu)組分的體積分數(shù).多晶銅線材形變織構(gòu)的研究結(jié)果表明,在冷拔變形過程中,晶體的uf0e1111uf0f1或uf0e1100uf0f1會轉(zhuǎn)至線材軸向,形成uf0e1111uf0f1+uf0e1100uf0f1織構(gòu).因此,uf0e1111uf0f1和uf0e1100uf0f1可認為是冷拔銅線材的穩(wěn)定取向.但是,冷拔uf0e1111uf0f1和uf0e1100uf0f1單晶銅的研究結(jié)果表明,uf0e1111uf0f1和uf0e1100uf0f1并不是在所有變形量下都穩(wěn)定[13~15].冷拔uf0e1100uf0f1銅線材真應變小于1.96時,uf0e1100uf0f1織構(gòu)組分的體積分數(shù)大于90%,但真應變高于1.96時,部分uf0e1100uf0f1晶體會轉(zhuǎn)向uf0e1111uf0f1,真應變?yōu)?.12時,uf0e1111uf0f1織構(gòu)強度明顯高于uf0e1100uf0f1織構(gòu),如圖4(b)所示.上述分析表明,uf0e1100uf0f1僅在低應變下具有很好的穩(wěn)定性.與此相反,冷拔uf0e1111uf0f1單晶銅試樣真應變?yōu)?.58~1.96時,部分uf0e1111uf0f1轉(zhuǎn)至其他方向,但真應變大于1.96情況下,轉(zhuǎn)向其他取向的絕大部分區(qū)域卻轉(zhuǎn)回至uf0e1111uf0f1,如圖4(c)所示.與冷拔﹤111﹥和﹤100﹥單晶銅相比,﹤110﹥單晶銅的穩(wěn)定性明顯降低,其形變織構(gòu)組分的演變與多晶銅相似.隨變形量的增加,初始取向﹤110﹥便迅速向﹤111﹥或﹤100﹥轉(zhuǎn)變,形成﹤111﹥+﹤100﹥織構(gòu).從圖4(a)可以看出,真應變大于0.94時,冷拔﹤110﹥單晶銅中﹤111﹥織構(gòu)的體積分數(shù)已接近60%.﹤100﹥織構(gòu)組分的體積分數(shù)也隨變形量的增加而增加,當真應變?yōu)?.12時,其體積分數(shù)已接近40%.與其他織構(gòu)測試方法相比,如X射線衍射,EBSD技術(shù)關(guān)鍵在于還能揭示形變織構(gòu)的分布.從圖3可以看出,冷拔﹤110﹥單晶銅在冷拔變形過程中,其織構(gòu)組分沿線材徑向的分布并不均勻.低應變的情況下,偏離﹤110﹥?nèi)∠虻慕^大部分分布在試樣表面,試樣中心仍能觀察到初始取向﹤110﹥.隨變形量的增加,具有初始取向﹤110﹥的區(qū)域由表面向試樣中心區(qū)域收縮,如圖3(a)~(c)所示.在高應變的冷拔﹤110﹥單晶銅中,﹤111﹥織構(gòu)組分主要位于試樣中心,而﹤100﹥織構(gòu)則靠近試樣表面,如圖3(d)~(f)所示.模具與試樣表面之間的摩擦以及冷拔模具的幾何形狀將導致金屬線材在冷拔過程中承受剪切應力.Park等人有限元模擬的研究結(jié)果表明,試樣中心的剪切應力可忽略不計.隨著與試樣中心位置距離的增加,剪切應力將逐漸增加.因此,可以得出冷拔﹤110﹥單晶銅形變織構(gòu)組分的不均勻性主要是由于剪切應力分布不均勻引起,變形量較低時,剪切應力是導致﹤110﹥晶體轉(zhuǎn)動的主要原因,高應變時,剪切應力有利于﹤100﹥織構(gòu)形成.2.2冷拔uf0e1110uf0f1單晶銅的形貌及晶體學特征對于中高堆垛層錯能的面心立方金屬,在變形過程中會產(chǎn)生大量位錯.為了降低系統(tǒng)能量,變形形成的位錯通過攀移等方式會相互纏結(jié)形成位錯界面[18~21].變形形成的位錯界面主要分附生位錯界面(incidentaldislocationboundaries,簡稱IDBs)和幾何必須位錯界面(geometricallynecessaryboundaries,簡稱GNBs).IDBs主要指位錯胞的胞壁.GNBs是平面位錯界面(extendedplanarboundary),分為高密度位錯墻(densedislocationwalls,簡稱DDWs)和微帶(microbands,簡稱MBs),隨變形量的進一步增加,形成由于剪切變形產(chǎn)生的S帶(S-band),當變形量較大時,微觀組織中將能觀察到與宏觀變形方向平行的薄片狀組織(lamellarboundaries,簡稱LBs).圖5和6為冷拔uf0e1110uf0f1單晶銅TEM以及高分辨EBSD的分析結(jié)果.當變形量較低時,冷拔uf0e1110uf0f1單晶銅中已出現(xiàn)兩類GNBs,如圖6(a)~(b)所示.從圖6(a)~(b)可以看出,變形形成的兩類GNBs并不與冷拔方向平行,但隨變形量的增加,GNBs與冷拔方向之間的夾角會降低.例如,真應變?yōu)?.28時,兩類GNBs與冷拔方向之間的夾角分別為70°,如圖6(a)所示變形量為0.58時,夾角小于50°,如圖6(b)所示.隨變形量的進一步增加,冷拔uf0e1110uf0f1單晶銅中已能觀察到由兩類GNBs交互作用形成的大量S帶,如圖6(c)所示.當真應變大于1.96時,變形形成的絕大部分界面已與冷拔方向平行,形成LBs,如圖5(b)以及圖6(d)~(f)所示.為了分析界面的晶體學特征,從EBSD分析結(jié)果中可以得到小形變量試樣的平均歐拉角,根據(jù)平均歐拉角可獲得分析面上的密排面{111}跡線,如圖6(a)所示.TEM的密排面{111}跡線主要根據(jù)選區(qū)衍射花樣計算獲得,如圖5(a)所示.從圖5(a)和8(a)可以看出,GNBs與{111}跡線之間的夾角大于5°,表明冷拔uf0e1110uf0f1單晶銅的GNBs為非晶體學界面.變形過程中,初始取向不同將導致晶粒開動的滑移系不同,從而使晶粒具有不同特征的微觀組織.Huang等人[22~24]研究結(jié)果表明,拉伸變形情況下,當晶粒的﹤100﹥與拉伸方向平行時,形成胞狀組織.當拉伸方向為﹤110﹥時,形成晶體學平面界面.由于剪切應力的存在,冷拔變形過程的受力將比拉伸變形更加復雜,從而形成不同特征的微觀組織.在變形量較低時,冷拔﹤100﹥單晶銅中形成等軸位錯胞.變形量比較高時,﹤100﹥單晶銅中不同的變形帶將具有不同的微觀組織特征.在冷拔方向為﹤100﹥的變形帶內(nèi),微觀組織可表征為縱截面上沿冷拔方向拉長,橫截面上為等軸狀的位錯胞,這與á100?平行于拉伸方向的晶粒微觀組織一致.但是,在由﹤100﹥向﹤111﹥轉(zhuǎn)變的變形帶內(nèi),其微觀組織則為晶體學平面界面.在冷拔﹤110﹥單晶銅中,盡管與拉伸軸位于﹤110﹥晶粒的微觀組織相似,為平面界面,但界面的晶體學特征發(fā)生了變化,為非晶體學界面.2.3冷拔單晶銅的熱拔所需不同組織部位的界面分析在冷拔uf0e1110uf0f1銅線材反極圖成像圖中,沿徑向兩點間的失配角分布情況如圖7為所示.圖8為EBSD宏觀分析區(qū)域內(nèi)所有位錯界面的失配角分布圖.為了消除EBSD噪聲的影響(噪聲帶來角度變化一般小于1°),界面失配角分布圖中的位錯界面最小失配角為1.5°.從圖7(a)和8(a)可以看出,當真應變?yōu)?.28時,位錯界面的失配角低于12°,屬于低角度界面(<15°).當變形量增加至0.58時,盡管絕大部分位錯界面仍屬于低角度界面,但已能觀察到少量高角度位錯界面,變形形成的位錯界面最高失配角已接近25°,如圖7(b)和8(b).隨變形量的進一步增加,高角度界面的數(shù)量以及界面的最高失配角也隨之增加當真應變?yōu)?.94時,界面最高失配角已高于55°,如圖7(c)所示.當真應變?yōu)?.12時,最高失配角約為60°,如圖7(f)所示.塑性變形量不僅影響位錯界面的角度,還會改變位錯界面的角度分布.從圖8(a)~(c)可以看出,當真應變小于1.96時,在冷拔uf0e1110uf0f1單晶銅的界面角度分布圖中僅出現(xiàn)一個小角度峰.真應變大于1.96時,在界面角度分布圖中已能明顯觀察到一個雙峰分布:一個峰的角度小于5°,另外一個峰的角度大于50°,如圖8(d)~(f)所示.從圖8(d)~(f)可以看出,隨塑性變形量的增加,雙峰分布更加明顯.在冷軋以及扭轉(zhuǎn)等變形方式下,Hughes等人的研究結(jié)果表明,變形量較低時,在失配角分布圖中僅有一個低角度峰,變形量較高時,界面失配角分布圖中出現(xiàn)一個雙峰分布,這與冷拔﹤110﹥單晶銅的研究結(jié)果一致.Hughes認為,高角度界面的形成主要有形變組織演化以及形變織構(gòu)轉(zhuǎn)變兩種機制.形變組織演化機制主要包括胞塊的形成、S帶以及低角度界面合并等.形變織構(gòu)產(chǎn)生的高角度界面主要指不同形變織構(gòu)組分之間的界面.但是,這兩種機制產(chǎn)生的界面角度不同,微觀組織演化機制形成的界面其角度不大,界面失配角分布圖的高角度峰絕大部分界面是不同形變織構(gòu)形組分之間的界面.在冷拔變形過程中,由于﹤110﹥,﹤100﹥和﹤111﹥?nèi)齻€初始取向的穩(wěn)定性不同,界面角度分布將出現(xiàn)明顯差別.當真應變?yōu)?.96時,冷拔á110?單晶銅中高角度峰已形成.初始取向為﹤100﹥的冷拔單晶銅變形量低時,其取向比較穩(wěn)定,只有真應變大于4.12時才出現(xiàn)大量的﹤100﹥織構(gòu)與﹤111﹥織構(gòu)組分之間的高角度界面,這將導致﹤100﹥單晶銅出現(xiàn)雙峰分布的變形量高于﹤110﹥單晶銅,約4.12.對于冷拔﹤111﹥單晶銅,變形量高時,﹤111﹥比較穩(wěn)定,低應變轉(zhuǎn)向其他取向的區(qū)域再次轉(zhuǎn)回﹤111﹥,線材中僅有少量的﹤100﹥織構(gòu).因此,冷拔﹤111﹥單晶銅中無法觀察到雙峰分布.初始取向不僅改變界面角度分布,還會導致高角度界面形成機制出現(xiàn)明顯差別.在冷拔﹤100﹥和﹤111﹥單晶銅中,高角度界面主要對應軸向上不同織構(gòu)組分之間的界面,而在軸向上同一織構(gòu)組分內(nèi),變形形成的界面角度不大,絕大部分屬于低角度界面.表明冷拔變形過程中,線材軸向晶體轉(zhuǎn)動不顯著圖9(b)為沿圖9(a)所畫直線兩點間的失配角分布.從圖9可以看出,在真應變?yōu)?.12的冷拔﹤110﹥單晶銅中,高角度界面不僅對應﹤111﹥和﹤100﹥織構(gòu)組分之間的界面,在﹤111﹥織構(gòu)組分內(nèi)也能觀察到大量高角度界面,表明冷拔﹤110﹥單晶銅中出現(xiàn)了較大軸向晶體轉(zhuǎn)動,這可能也是冷拔﹤110﹥單晶銅在失配角分布圖中容易出現(xiàn)高角度峰的原因之一.2.4高應變冷拔119單晶銅的冷拔變形方式對gnbs界面失整的影響根據(jù)EBSD數(shù)據(jù),塑性變形量對冷拔﹤110﹥單晶銅界面平均失配角的影響可以獲得,如圖10所示.在分析界面平均失配角過程中,為了消除EBSD噪聲的影響,最小失配角為1.5°.因此,其結(jié)果僅能反映GNBs的平均失配角.為了分析晶體取向?qū)缑嫫骄浣堑挠绊?圖10也給出冷拔﹤100﹥和﹤111﹥單晶銅的界面平均失配角.從圖10可以看出,冷拔﹤110﹥單晶銅的界面平均失配角最大.當變形量較低時,﹤100﹥單晶銅的界面平均失配角最小,但變形量較高時,﹤100﹥單晶銅的界面平均失配角高于﹤111﹥單晶銅.在冷拔﹤110﹥和﹤100﹥單晶銅中,塑性變形量(ε)與界面平均失配角之間滿足指數(shù)為2/3的冪定律:實際上,面心立方金屬的塑性變形量與GNBs平均失配角之間的關(guān)系已有文獻報道.在冷軋變形過程中,GNBs平均失配角與變形量之間滿足指數(shù)為2/3的冪定律.在往復擠壓(cyclicextrusioncompression)變形方式下,GNBs平均失配角的冪指數(shù)為1/2.但是,在累積軋合法(accumulativerollbonding)變形下,當變形量大于3.2時,GNBs平均失配角會出現(xiàn)一個飽和值,即隨變形量的增加界面平均失配角不再增加.從而表明變形方式對界面平均失配角的變化規(guī)律有顯著影響.從圖10可以看出,在冷拔變形方式下﹤110﹥和﹤100﹥單晶銅的GNBs平均失配角的演變與冷軋變形方式相似,冪指數(shù)均為2/3.在﹤111﹥單晶銅中盡管變形量較低時,界面平均失配角的演變與其他取向一致,但真應變高于1.96時,界