交通狀況下北四環(huán)道大氣顆粒物數(shù)濃度的變化趨勢(shì)

交通狀況下北四環(huán)道大氣顆粒物數(shù)濃度的變化趨勢(shì)

粒數(shù)濃度是灰塵污染的重要特征之一。根據(jù)研究，不同粒徑的飼料對(duì)人類健康有不同的影響。顆粒的健康危害與顆粒的濃度及其粒徑分布有良好的相關(guān)性[1.2]。汽車是城市大氣中細(xì)顆粒（pm.5），尤其是細(xì)顆粒（超級(jí)細(xì)顆粒，粒徑為100nm）的主要來源之一。由于汽車排放的影響，顆粒的典型運(yùn)輸環(huán)境中濃度較高，并且隨著道路距離的增加而迅速下降。交通源附近顆粒的總濃度為pm.5，顆粒的總濃度也顯著高于一般城市環(huán)境。在工作期間，高音細(xì)顆粒的濃度會(huì)更高。我國城市大氣顆粒物粒數(shù)濃度粒徑分布研究目前較少,已有研究通常著眼于一般城區(qū)環(huán)境或機(jī)動(dòng)車尾氣源排放特征,缺少對(duì)交通環(huán)境這一顆粒物數(shù)濃度較高的污染區(qū)域的關(guān)注.2008年7~9月第29屆奧林匹克運(yùn)動(dòng)會(huì)前后北京市實(shí)施了嚴(yán)格的臨時(shí)機(jī)動(dòng)車管理措施,機(jī)動(dòng)車活動(dòng)水平及顆粒物和氣態(tài)污染物排放大幅度下降,.臨時(shí)機(jī)動(dòng)車管理為研究不同交通結(jié)構(gòu)下交通環(huán)境顆粒物污染特征的差異提供了寶貴機(jī)會(huì).目前針對(duì)奧運(yùn)期間道路邊顆粒物質(zhì)量濃度和化學(xué)組成的研究結(jié)果已有報(bào)道,但對(duì)于顆粒物粒數(shù)濃度及其粒徑分布的變化規(guī)律以及這種變化與交通狀況改變之間的相關(guān)關(guān)系的研究則十分匱乏.本研究的主要目標(biāo)是識(shí)別城市交通環(huán)境大氣細(xì)顆粒物和超細(xì)顆粒物數(shù)濃度的粒徑分布規(guī)律等污染特征,考察機(jī)動(dòng)車流量、車型分布等交通因素變化對(duì)道路邊大氣顆粒物粒數(shù)濃度的影響,以期為我國城市交通環(huán)境顆粒物污染控制措施的制定提供參考.1氣象條件及分析方法本研究采樣地點(diǎn)位于北四環(huán)西路中段北京航空航天大學(xué)北校門東500m處道路南側(cè),采樣口距離道路邊緣約1.5m,高度距地面1.8m,附近除道路機(jī)動(dòng)車外無其他人為污染源.采樣時(shí)間為2008年8月4~8日,2009年8月3~7日,采樣期間氣象條件見表1.為減輕降水對(duì)顆粒物去除作用的影響,研究中扣除了降水期間及降水后6h內(nèi)的濃度數(shù)據(jù).本研究使用掃描電遷移率顆粒粒徑譜儀SMPS(ScanningMobilityParticleSizer3936,美國TSI公司)對(duì)交通環(huán)境中顆粒物粒數(shù)濃度進(jìn)行了連續(xù)監(jiān)測(cè).SMPS測(cè)量全粒徑范圍為10~478nm,分為108通道;其中10~100nm超細(xì)顆粒物段分為64個(gè)通道,掃描周期為6min.本研究還使用CO分析儀(48i,美國Thermo公司)對(duì)交通環(huán)境中CO濃度變化進(jìn)行了同步監(jiān)測(cè).在后續(xù)分析中污染物濃度均折算為時(shí)均值.2結(jié)果與討論2.1cm-3本研究在討論中將顆粒物劃分為成核模態(tài)粒子(<50nm)、埃根模態(tài)粒子(50~100nm)和積聚模態(tài)粒子(100~478nm),前兩者即為超細(xì)顆粒物(ultrafineparticles,粒徑在100nm以下的顆粒物).在常規(guī)交通狀況下,10~478nm顆粒物總粒數(shù)濃度平均值約為(1.61±0.57)×104個(gè)·cm-3,奧運(yùn)交通狀況下數(shù)濃度約下降24.8%,平均為(1.21±0.24)×104個(gè)·cm-3;其中超細(xì)顆粒物粒數(shù)濃度下降幅度更大,由常規(guī)交通狀況的(1.15±0.49)×104個(gè)·cm-3下降為(0.55±0.14)×104個(gè)·cm-3,平均下降52.2%.表2列出了近年文獻(xiàn)報(bào)道的國內(nèi)外部分城市交通環(huán)境顆粒物粒數(shù)濃度.由表2中數(shù)據(jù)可以看到,北四環(huán)常規(guī)交通狀況下大氣超細(xì)顆粒物總粒數(shù)濃度與國內(nèi)外其他城市道路交通環(huán)境相近,奧運(yùn)交通狀況下則顯著低于其他城市平均污染水平.超細(xì)粒子和積聚模態(tài)粒子在奧運(yùn)交通狀況下不同的數(shù)濃度降幅與兩個(gè)粒徑段顆粒物的來源和物理特性有關(guān).如前所述,機(jī)動(dòng)車尾氣排放是交通環(huán)境大氣超細(xì)顆粒物的主要來源之一,而大氣中積聚模態(tài)粒子主要來自于揮發(fā)性氣態(tài)污染物的冷凝、超細(xì)顆粒物在大氣中的粒徑增長(zhǎng)以及小粒徑地面塵,具有一定的區(qū)域污染特征.通過氣溶膠力學(xué)計(jì)算可知,超細(xì)顆粒物通常在生成后1h內(nèi)即與較大的粒子發(fā)生凝并或與液滴作用生成凝結(jié)核,其粒數(shù)濃度受局地排放的影響更為顯著,而積聚模態(tài)粒子在大氣中滯留時(shí)間可達(dá)一個(gè)月左右,亦體現(xiàn)出污染的區(qū)域性.因此,奧運(yùn)交通狀況下北京交通環(huán)境中超細(xì)顆粒物較高的數(shù)濃度降幅反映出奧運(yùn)期間機(jī)動(dòng)車尾氣顆粒物排放削減控制較區(qū)域污染控制的力度更高.2.2奧運(yùn)期間尾氣顆粒物排放情況粒數(shù)濃度粒徑分布規(guī)律反映出道路邊大氣顆粒物的來源特征.Imhof等提出交通環(huán)境中50nm以下的成核模態(tài)粒子來自于機(jī)動(dòng)車尾氣排放到環(huán)境大氣后迅速冷卻時(shí)的均相成核過程,其主要成分為冷凝的潤(rùn)滑油、部分金屬元素和少量二次無機(jī)鹽.尾氣污染物均相成核對(duì)超細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn)也被其他研究證實(shí).此外汽油車尾氣直接排放的顆粒物多在50nm以下[32~34],因此,北四環(huán)采樣點(diǎn)大氣顆粒物在22.5nm附近的數(shù)濃度峰應(yīng)來自汽油車一次顆粒物排放和機(jī)動(dòng)車尾氣氣態(tài)污染物均相成核生成的新粒子的雙重貢獻(xiàn).與之相比,出現(xiàn)在100nm左右的數(shù)濃度峰值受柴油車直接排放顆粒物的貢獻(xiàn)更高,其中可能含有大量不完全燃燒產(chǎn)生的碳黑.Ntziachristos等發(fā)現(xiàn)典型柴油車尾氣中顆粒物數(shù)濃度峰值在60~100nm范圍;Wehner等測(cè)得柴油轎車尾氣顆粒物數(shù)濃度峰值出現(xiàn)在60~80nm之間;胡京南通過道路測(cè)試發(fā)現(xiàn)北京市在用柴油貨車正常工況下尾氣排放顆粒物數(shù)濃度峰值在80~120nm范圍內(nèi).在奧運(yùn)交通狀況下,成核模態(tài)粒子數(shù)濃度大幅度下降,22.5nm處濃度峰消失.這種變化與奧運(yùn)期間機(jī)動(dòng)車控制措施對(duì)汽油車流量、車隊(duì)構(gòu)成和行駛工況的改變有關(guān).首先,由于臨時(shí)機(jī)動(dòng)車管理中機(jī)動(dòng)車按單雙號(hào)限行和政府部門公車停駛70%這兩條措施的實(shí)施,道路上輕型汽油車流量大幅度削減.本研究發(fā)現(xiàn)2008年8月北四環(huán)采樣點(diǎn)附近汽油車日均流量較2009年8月約下降33.8%,汽油車流量的下降使得尾氣污染物排放量隨之減少.其次,奧運(yùn)期間車輛運(yùn)行狀況發(fā)生了很大變化,道路上機(jī)動(dòng)車平均行駛速度由奧運(yùn)前的25km·h-1提高到36km·h-1.Zhou等在奧運(yùn)前和奧運(yùn)期間選擇固定路段和固定車輛進(jìn)行了實(shí)際路況輕型汽油車尾氣污染物排放測(cè)試,結(jié)果顯示奧運(yùn)期間由于行駛工況變化,輕型汽油車CO、HC和NOx排放因子分別下降了26.8%、28.7%和0.8%.汽油車尾氣顆粒物排放因子以及尾氣顆粒物粒徑分布隨行駛工況的變化規(guī)律與氣態(tài)污染物相比更為復(fù)雜.北京市在用出租車尾氣車載實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,車速在50km·h-1以下時(shí)尾氣顆粒物粒數(shù)排放因子和數(shù)濃度粒徑分布變化不大.但李新令等在臺(tái)架實(shí)驗(yàn)中則發(fā)現(xiàn)當(dāng)車速由20km·h-1升高到50km·h-1時(shí)尾氣中成核模態(tài)粒子占總粒數(shù)濃度的比例有所下降.車速提高對(duì)汽油車尾氣成核模態(tài)粒子排放因子的影響還需更多實(shí)驗(yàn)和觀測(cè)數(shù)據(jù)支持,然而綜合尾氣一次排放和尾氣中氣態(tài)污染物二次均相成核兩者對(duì)成核模態(tài)粒子的貢獻(xiàn),奧運(yùn)期間平均車速的提高應(yīng)使得成核模態(tài)粒子的一次和二次排放之和有所下降.第三,奧運(yùn)期間污染物排放因子較高的黃標(biāo)車被禁行,其中多為黃標(biāo)柴油貨車.本課題組正在進(jìn)行的一項(xiàng)機(jī)動(dòng)車尾氣污染物排放研究顯示,國零黃標(biāo)柴油貨車的PM2.5排放因子平均約為國Ⅲ柴油貨車的82倍.奧運(yùn)期間黃標(biāo)車禁行使得在用車尾氣污染物平均排放水平顯著下降,尾氣排放的顆粒物粒數(shù)隨之減少.研究表明在奧運(yùn)臨時(shí)機(jī)動(dòng)車管理措施帶來的汽油車總流量下降、平均行駛速度提高和黃標(biāo)車禁行這3種交通結(jié)構(gòu)變化的作用下,北京市交通相關(guān)的VOCs排放較奧運(yùn)前下降了57.0%,可以推測(cè),汽油車尾氣相關(guān)的成核模態(tài)粒子排放也必然同樣大幅減少,因此道路邊大氣中成核模態(tài)粒子的數(shù)目也隨之顯著下降.奧運(yùn)交通狀況下113.0nm左右粒徑段顆粒物數(shù)濃度略有增加,但與常規(guī)交通狀況相比無統(tǒng)計(jì)上的顯著性差異.柴油車尾氣顆粒物粒數(shù)濃度粒徑分布與運(yùn)行工況相關(guān)性的研究顯示,柴油貨車平均車速由20km·h-1以下升高到20~50km·h-1之間時(shí),尾氣顆粒物數(shù)濃度峰值粒徑明顯增大,由100nm以下偏移到100nm以上.113.0nm粒徑段顆粒物濃度的波動(dòng)可能與奧運(yùn)交通狀況下柴油車車速提高、尾氣顆粒物粒徑增大有關(guān).2.3交通晚應(yīng)溫度和時(shí)間與成核模態(tài)粒子數(shù)濃度關(guān)系圖2顯示出北四環(huán)大氣中10~478nm顆粒物數(shù)濃度粒徑分布隨時(shí)間變化情況,其中個(gè)數(shù)密度dN/dlogDp由顏色標(biāo)尺表示.圖3為經(jīng)過24h內(nèi)最大時(shí)均車流量歸一化的相對(duì)時(shí)均車流量分布.比較兩圖可見,在常規(guī)交通狀況下,夜間00:00~04:00間存在著高濃度的成核模態(tài)粒子和較高濃度的積聚模態(tài)粒子(100~200nm),同時(shí)采樣點(diǎn)附近重型貨車流量最高.因此,這一時(shí)段環(huán)境大氣中的成核模態(tài)粒子應(yīng)主要來自于機(jī)動(dòng)車尾氣中氣態(tài)污染物均相成核過程,100~200nm段粒子應(yīng)主要來自于柴油車尾氣排放,且在夜間混合層高度較低的情況下污染物不易擴(kuò)散,二者累積濃度均達(dá)到24h內(nèi)的最高水平.正午11:00~13:00間大氣中出現(xiàn)再次較高濃度的成核模態(tài)粒子,然而此時(shí)輕型汽油車和重型柴油車相對(duì)流量均較低,成核模態(tài)粒子數(shù)濃度的顯著增加與機(jī)動(dòng)車排放無明顯的相關(guān)性.這一時(shí)段太陽輻射最強(qiáng),有研究提出此時(shí)光化學(xué)反應(yīng)是成核模態(tài)粒子的重要來源.下午17:00以后隨著交通晚高峰的開始,顆粒物數(shù)濃度再次升高,粒徑范圍涵蓋了成核模態(tài)和埃根模態(tài),反映出各類機(jī)動(dòng)車活動(dòng)的整體影響.由于儀器條件限制奧運(yùn)前和控制措施結(jié)束后的夏季時(shí)段未能進(jìn)行交通環(huán)境顆粒物數(shù)濃度研究,但北四環(huán)顆粒物數(shù)濃度冬季監(jiān)測(cè)(2008年12月)結(jié)果顯示,伴隨交通晚高峰和夜間柴油車流量高峰出現(xiàn)的顆粒物數(shù)濃度峰在冬季同樣存在,進(jìn)一步證明了交通高峰時(shí)段道路邊顆粒物數(shù)濃度升高與交通流量增加之間的密切關(guān)聯(lián).奧運(yùn)期間在各項(xiàng)管理措施的調(diào)控下,交通狀況一方面表現(xiàn)為日交通流量的總體下降,一方面亦表現(xiàn)為24h時(shí)均車流量差異的減弱,交通早高峰、晚高峰和夜間柴油貨車高峰均不顯著.這種變化對(duì)超細(xì)顆粒物數(shù)濃度的影響十分明顯,10~50nm的成核模態(tài)粒子數(shù)濃度降幅平均為74.6%,高于10~100nm粒徑段的51.8%和100~478nm粒徑段的49.2%;同時(shí)粒徑分布逐時(shí)變化趨于平緩,24h均表現(xiàn)出由100nm左右數(shù)濃度峰值向大粒徑和小粒徑遞減的分布趨勢(shì).值得注意的是,由于奧運(yùn)期間北京對(duì)各類污染源均采取了嚴(yán)格控制措施,大氣中各種光化學(xué)反應(yīng)前體物的濃度也有所下降,正午前后光化學(xué)反應(yīng)生成新成核模態(tài)粒子的特征也隨著消失.圖4進(jìn)一步分析了超細(xì)顆粒物數(shù)濃度與CO這一機(jī)動(dòng)車排放標(biāo)志性污染物逐時(shí)變化規(guī)律之間的相關(guān)性,圖中CO相對(duì)濃度與相對(duì)時(shí)均車流量計(jì)算方法相同.由圖可見,在常規(guī)交通狀況下10~50nm粒徑段成核模態(tài)粒子數(shù)濃度與CO濃度之間存在著一定的相關(guān)性(R2=0.414),而50~100nm(R2=0.019)和100~478nm(R2=0.035)粒徑段數(shù)濃度與CO濃度相關(guān)性很低.顆粒物數(shù)濃度與CO濃度的相關(guān)性隨粒徑變化,反映出道路邊不同粒徑顆粒物的來源不同.如前所述,汽油車尾氣排放對(duì)成核模態(tài)粒子貢獻(xiàn)較大,同時(shí)汽油車尾氣亦是交通環(huán)境中CO的主要來源,因此兩者的相關(guān)性較強(qiáng);而埃根模態(tài)和積聚模態(tài)粒子受到汽油車尾氣的貢獻(xiàn)較低,受柴油車尾氣及道路揚(yáng)塵源的影響更大,因此與CO的相關(guān)性顯著低于成核模態(tài)粒子.奧運(yùn)期間各粒徑段顆粒物數(shù)濃度與CO濃度之間均不存在相關(guān)性,表明隨著交通流量的下降,機(jī)動(dòng)車尾氣及其相關(guān)的二次污染對(duì)道路邊細(xì)顆粒物數(shù)濃度的貢獻(xiàn)顯著降低.3顆粒數(shù)濃度的粒徑分布(1)常規(guī)交通狀況下北四環(huán)采樣點(diǎn)超細(xì)顆粒物總粒數(shù)濃度平均為(1.15±0.49)×104個(gè)·cm-3,10~478nm段顆粒物總粒數(shù)濃度平均為(1.61±0.57)×104個(gè)·cm-3,與國內(nèi)外其他城市道路交通環(huán)境中顆粒物粒數(shù)濃度水平相近.奧運(yùn)交通狀況下超細(xì)顆粒物和10~478nm段顆粒物總粒數(shù)濃度分別下降52.2%和24.8%,已低于其他城市交通環(huán)境平均污染水平.超細(xì)顆粒物較大的數(shù)濃度降幅反映出奧運(yùn)期間機(jī)動(dòng)車尾氣顆粒物排放削減的成效較區(qū)域性污染的控制力度更高.(2)粒徑分布顯示常規(guī)交通狀況下北四環(huán)采樣點(diǎn)大氣中超細(xì)顆粒物數(shù)濃度呈雙峰分布,峰值粒徑依次為22.5nm和113.0nm,前者主要來自于汽油車尾氣顆粒物排放以及氣態(tài)污染物均相成核,后者主要來自于柴油車尾氣顆粒物排放、光化學(xué)反應(yīng)生成也有一定貢獻(xiàn).奧運(yùn)交通狀況下隨著汽油車尾氣和氣態(tài)污染物整體排放的削減,成核模態(tài)粒徑范圍內(nèi)的數(shù)濃度峰消失.(3)粒數(shù)濃度粒徑分布的逐時(shí)變化規(guī)律顯示,北京常規(guī)交通狀況下道路邊超細(xì)顆粒物數(shù)濃度在午夜前后、正午前后和交通晚高峰期間顯著增加,符合交通流量的逐時(shí)變化規(guī)律.奧運(yùn)交通狀況下北四環(huán)采樣點(diǎn)附近日交通流量下降,24h時(shí)均車流量差異減弱,車隊(duì)中高排放車比例下降,同時(shí)道路上機(jī)動(dòng)車平均行駛速度顯著提高.受到上述交通結(jié)構(gòu)變化的影響,道路邊大氣中10~50nm的成核模態(tài)粒子數(shù)濃度平均下降74.6%,高于10~100nm粒徑段和100~478nm粒徑段粒子數(shù)濃度的降幅,同時(shí)顆粒物粒徑分布逐時(shí)變化趨于平緩.由于儀器測(cè)量中不同粒徑段覆蓋的長(zhǎng)度不同,為了更準(zhǔn)確地識(shí)別道路邊大氣顆粒物數(shù)濃度粒徑分布規(guī)律,引入對(duì)數(shù)正態(tài)分布的個(gè)數(shù)密度dN/dlogDp,用個(gè)數(shù)密度對(duì)粒徑作圖得到常規(guī)交通狀況和奧運(yùn)交通狀況下顆粒物粒數(shù)濃度粒徑分布譜,如圖1.在