人為污染物對(duì)我國(guó)一次濃霧天氣過程的影響

人為污染物對(duì)我國(guó)一次濃霧天氣過程的影響

1氣溶膠特性及物理特性的研究所謂霧，是指將大量雨水和結(jié)晶顆粒懸浮在覆蓋層空氣中，使水平能見度小于1km的自然現(xiàn)象。劉小寧等(2005)利用1950年以來我國(guó)679個(gè)國(guó)家基本站的霧觀測(cè)資料,分析了我國(guó)霧時(shí)空分布的基本氣候特征,表明我國(guó)大部分地區(qū)、尤其是大城市地區(qū)的霧日數(shù)都有所減少;在華北平原南部、黃河下游至長(zhǎng)江中下游大部分地區(qū)的霧日數(shù)變化不大,略有增多,而上述地區(qū)大城市的霧日數(shù)基本不變,略有減少,這與王麗萍等(2005,2006)的研究結(jié)果一致。Niuetal.(2010a)統(tǒng)計(jì)分析了NOAA提供的中國(guó)390個(gè)氣象站近30年的冬季霧資料,表明中國(guó)大部分地區(qū)的霧日數(shù)呈現(xiàn)減少趨勢(shì)而東部地區(qū)的霧日呈現(xiàn)增多的趨勢(shì),這一區(qū)域也正是經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)、污染較為嚴(yán)重的區(qū)域。這種現(xiàn)象的出現(xiàn)一方面是由于城市化所造成的城市熱島不利于城市中霧的形成(Djen,1992;LaDochy,2005),另一方面空氣污染加重會(huì)造成氣溶膠粒子增多,從而影響霧的形成(Shietal.,2008)。大氣污染物和霧的相互影響和作用的主要媒介是氣溶膠(Gultepeetal.,2007),氣溶膠既可以影響云霧的輻射特性,也可以作為凝結(jié)核參與霧滴的形成(LevinandCotton,2009)。Hudson(1980)發(fā)現(xiàn)受污染的城市霧與清潔的海洋氣團(tuán)霧之間微結(jié)構(gòu)存在系統(tǒng)性差異,霧的微結(jié)構(gòu)與凝結(jié)核特征之間存在依賴關(guān)系。我國(guó)污染區(qū)和清潔地區(qū)霧滴也表現(xiàn)相同的特征,污染區(qū)霧滴的數(shù)濃度較高且直徑較小(李子華,2001;Niuetal.,2010b)。Bott(1991)通過數(shù)值模式研究了霧的微結(jié)構(gòu)及生命期對(duì)氣溶膠特性的依賴關(guān)系,結(jié)果表明海洋型、城市型和郊區(qū)型的氣溶膠尺度譜可產(chǎn)生不同類型和生命期的霧。Lietal.(2011)發(fā)現(xiàn)上海霧水的離子數(shù)濃度遠(yuǎn)高于美國(guó)的大城市區(qū),且主要以工業(yè)和交通排放所產(chǎn)生的SO42-和NO3-為主,且可溶性氣溶膠影響霧的微物理特性。張光智等(2005)認(rèn)為霧形成前期低空出現(xiàn)的逆溫會(huì)使得城市及周邊大氣中煙塵污染物SO2及NO2在低空積聚,起霧前,隨著SO2及NO2濃度的增加,凝結(jié)度迅速增長(zhǎng);霧期間,隨著凝結(jié)度增長(zhǎng),SO2及NO2濃度反而下降。這表明城市大氣污染物作為凝結(jié)核在低空堆積對(duì)觸發(fā)霧的形成起重要作用。由于霧是一種空間分布差異很大的天氣現(xiàn)象,其生消過程涉及到復(fù)雜的微物理、動(dòng)力、熱力、輻射以及化學(xué)過程,僅依賴觀測(cè)資料無法深入研究霧空間結(jié)構(gòu)、邊界層特性及生消機(jī)理。因此,必須借助數(shù)值模式對(duì)霧進(jìn)行模擬研究,霧模式也經(jīng)歷了一維、二維到三維高分辨率區(qū)域模式的發(fā)展過程(Niuetal.,2010b)。Pagowskietal.(2004)用MM5模擬分析了加拿大安大略省濃霧的成因,并討論了初始、邊界條件和湍流參數(shù)化方案對(duì)霧模擬的敏感性。史月琴等(2006)對(duì)發(fā)生在南嶺山地濃霧進(jìn)行了數(shù)值模擬,分析濃霧發(fā)生、發(fā)展和消散機(jī)制,表明低層的偏南暖濕氣流沿山坡爬升冷卻凝結(jié)形成爬坡霧,而大范圍層狀云系在山頭接地形成了地面的濃霧。何暉等(2009)通過輻射霧的數(shù)值模擬,表明霧是在穩(wěn)定大氣層結(jié)、充沛水汽條件下,地面長(zhǎng)波輻射冷卻及霧頂?shù)拈L(zhǎng)波輻射冷卻降溫作用下形成發(fā)展,而太陽(yáng)的短波輻射對(duì)霧的減弱消散有重要影響。Shietal.(2010)基于MM5模擬了安徽省的一次持續(xù)36小時(shí)的輻射平流霧,并指出來自東南方的強(qiáng)暖濕空氣輸送,是霧維持的主要原因。Mülleretal.(2010)將PAFOG模式加入WRF中的Ferrior方案中,加入了云水過程的雙參化方案,使得模式能夠更好地模擬出霧滴數(shù)濃度、霧滴沉降過程、霧的分布和持續(xù)時(shí)間。結(jié)果也表明三維數(shù)值模擬對(duì)于再現(xiàn)復(fù)雜地形下霧的空間和時(shí)間分布是至關(guān)重要的。ZhouandFerrier(2008)指出霧的液態(tài)含水量的垂直分布是輻射冷卻、湍流、霧滴重力沉降相互作用達(dá)到平衡的結(jié)果。在氣溶膠對(duì)霧的影響方面,石春娥等(2001)在三維霧模式中增加了氣溶膠粒子的長(zhǎng)波輻射效應(yīng),利用重慶市的地形及有關(guān)資料,模擬了重慶市冬季霧的形成和發(fā)展過程,與不考慮氣溶膠粒子情況下霧的形成和發(fā)展過程進(jìn)行了對(duì)比分析。上述霧的數(shù)值模式研究基本側(cè)重霧過程的再現(xiàn)和物理機(jī)理的研究。有關(guān)污染物對(duì)霧形成影響的研究也基本局限在直接在模式中增加氣溶膠的方法,因此,很難揭示人為污染物(污染氣體)通過化學(xué)過程形成二次氣溶膠后對(duì)霧形成和發(fā)展的影響過程。在城市和城市群地區(qū),可溶性污染氣溶膠可以直接作為霧凝結(jié)核,對(duì)霧的形成和發(fā)展產(chǎn)生作用,但同時(shí)污染氣體也可以通過化學(xué)過程形成二次氣溶膠,同樣可以充當(dāng)霧凝結(jié)核,對(duì)霧形成產(chǎn)生作用。特別在霧天氣發(fā)生時(shí)存在的大氣逆溫層結(jié)構(gòu),使得污染物在低空聚集,霧區(qū)的化學(xué)反應(yīng)過程更加劇烈。因此,在利用數(shù)值模式模擬大氣污染物對(duì)霧的形成和發(fā)展的影響時(shí),考慮因污染物的化學(xué)過程產(chǎn)生的二次氣溶膠的影響是十分必要的?；谏鲜鲈?本文利用耦合化學(xué)模塊的WRF/Chem模式,引入?yún)^(qū)域人為污染排放源,對(duì)2009年11月30日~12月1日發(fā)生在我國(guó)華北和華東地區(qū)的一次濃霧過程進(jìn)行了數(shù)值模擬,并與觀測(cè)資料進(jìn)行比較,分析人為大氣污染物排放在這次濃霧生成和發(fā)展過程中的作用,并基于模式結(jié)果對(duì)比清潔和污染背景下霧的邊界層結(jié)構(gòu)和宏微觀特性,探討其影響機(jī)制。2模型和觀測(cè)數(shù)據(jù)的觀測(cè)2.1試驗(yàn)設(shè)計(jì)和方案WRF/Chem模式是由美國(guó)國(guó)家海洋大氣局(NOAA)、國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)、國(guó)家大氣研究中心(NCAR)等機(jī)構(gòu)聯(lián)合開發(fā)的新一代天氣研究和預(yù)報(bào)模式,可用于研究污染氣體和氣溶膠的排放、湍流混合、傳輸和轉(zhuǎn)化等過程,氣溶膠的直接和間接效應(yīng)(輻射與光化學(xué)),干濕沉降等過程。WRF/Chem的氣象場(chǎng)由WRF模式提供,空氣質(zhì)量部分采用與氣象部分完全相同的傳輸方案(質(zhì)量和標(biāo)量)、格點(diǎn)和時(shí)間分辨率以及物理方案(用于次網(wǎng)格傳輸計(jì)算),實(shí)現(xiàn)了氣象模式與化學(xué)傳輸模式在時(shí)間和空間上的“緊密耦合”和“真正的在線傳輸”,且無需對(duì)氣象場(chǎng)進(jìn)行時(shí)間插值,從而可以在更大程度上反映實(shí)際大氣狀況(Grelletal.,2005)。研究表明,WRF/Chem對(duì)化學(xué)場(chǎng)的模擬已經(jīng)表現(xiàn)出值得信賴的模擬能力(Fastetal.,2006;Gengetal.,2007;Chapmanetal.,2009;Ntelekosetal.,2009;Zhangetal.,2009a)。本文使用WRF/Chem的3.2.1版本,試驗(yàn)中相關(guān)的化學(xué)和物理方案設(shè)置如表1所示。氣相化學(xué)反應(yīng)機(jī)制為CBM-Z(ZaveriandPeters,1999),由CBM-Ⅳ發(fā)展而來,它根據(jù)不同的碳鍵機(jī)制來對(duì)有機(jī)物的種類和反應(yīng)進(jìn)行歸類。氣溶膠方案使用MOSAIC分檔方案,其將氣溶膠分為4檔或8檔,可以模擬每一檔粒子的質(zhì)量和數(shù)濃度(Zaverietal.,2008)。由于氣溶膠分4檔或者8檔對(duì)結(jié)果不會(huì)產(chǎn)生顯著影響(Ntelekosetal.,2009),本文選用4檔方案(如表2)以提高計(jì)算效率,節(jié)省資源。WRF/Chem的一個(gè)主要改進(jìn)是在模式中考慮了氣溶膠的間接效應(yīng),即通過加入一個(gè)氣溶膠活化模塊來描述氣溶膠生長(zhǎng)為云滴的過程(Fastetal.,2006),此方案以Koler理論為基礎(chǔ),當(dāng)環(huán)境最大過飽和度大于某種氣溶膠的臨界過飽和度后粒子被活化,生長(zhǎng)為云滴(Abdul-RazzakandGhan,2002)。Chapmanetal.(2009)在模式中增加了云滴數(shù)濃度的計(jì)算,使Lin單參數(shù)方案(Linetal.,1983)變?yōu)殡p參數(shù)方案,在云滴數(shù)濃度的源匯項(xiàng)中增加了氣溶膠的活化項(xiàng),并且采用以云滴數(shù)濃度為閾值的云水到雨水自動(dòng)轉(zhuǎn)換參數(shù)化方案(Liuetal.,2005),取代了原有的Kessler方案。模式采用了Fast-J的光化學(xué)方案,氣溶膠對(duì)太陽(yáng)短波輻射的影響采用Goddard的方案。2.2地面觀測(cè)系統(tǒng)2、BC、OC、CO、NOx、NH3、PM10、PM2.5以及30種VOC。本文的模擬試驗(yàn)中將排放源插值到5km分辨率的網(wǎng)格上,并假設(shè)排放源每小時(shí)以定常速率排放,不作更新處理。北京市氣象局在天津市武清氣象觀測(cè)站(39.4°N,117.1°E)對(duì)2009年11月30日~12月1日的濃霧過程進(jìn)行了地面觀測(cè),觀測(cè)儀器包括三十五通道微波輻射計(jì)、ParsivelEF能見度儀和自動(dòng)氣象站,能對(duì)濃霧發(fā)生過程中溫濕度、液水含量、能見度、水汽等特征量進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。另外,本文還利用了NOAA極軌衛(wèi)星資料和氣象信息綜合分析系統(tǒng)(Micaps)提供的地面站觀測(cè)資料,與模擬結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比分析。2.3試驗(yàn)數(shù)據(jù)和方案為研究污染物對(duì)霧形成和發(fā)展的影響,我們利用WRF/Chem模式對(duì)2009年12月1日中國(guó)東部的一次濃霧過程進(jìn)行數(shù)值模擬。模式水平分辨率為5km,格點(diǎn)數(shù)200×200,包含中國(guó)東部部分地區(qū)以及華北京津冀的城市群地區(qū),模擬區(qū)域如圖1b所示。模式從地面到頂層(氣壓50hPa)分為33層,為更好地模擬邊界層結(jié)構(gòu),在近地面1000m以下加密為14層。霧與土地利用和地形高度等靜態(tài)地形數(shù)據(jù)有很大關(guān)系,試驗(yàn)選用WRF最高分辨率(約0.9km)的地形數(shù)據(jù)。霧的發(fā)生與邊界層湍流和輻射過程密切相關(guān),本文通過一系列敏感性試驗(yàn),選取了一個(gè)新的適用于穩(wěn)定層結(jié)區(qū)域的湍流動(dòng)能預(yù)報(bào)的QNSE邊界層方案。模擬所選擇的相關(guān)化學(xué)和微物理方案的選擇如表1所示。為研究化學(xué)過程和污染物對(duì)霧形成和發(fā)展的影響,本研究設(shè)計(jì)了一組敏感性數(shù)值模擬試驗(yàn)。試驗(yàn)包括三種情況(Cases):Case1:不包含人為排放源;Case3:包含無SO2、NOx、NH3的人為排放源。模擬試驗(yàn)均從2009年11月29日的08:00(北京時(shí),下同)開始,積分時(shí)間為54個(gè)小時(shí),其中最初的24小時(shí)視為起轉(zhuǎn)(spin-up)時(shí)間,目的是使模擬的化學(xué)和物理場(chǎng)調(diào)整到平衡態(tài),減少初始條件不確定性的干擾,并且使氣溶膠在整個(gè)模擬區(qū)域內(nèi)均有合理的分布。起轉(zhuǎn)(spin-up)期間的結(jié)果不用于分析。同時(shí),采用FNL的資料運(yùn)用于WRF的格點(diǎn)牛頓張馳逼近(nudging)四維同化過程,使氣象場(chǎng)得到不斷更新,減少因長(zhǎng)時(shí)間積分所產(chǎn)生的系統(tǒng)偏差。3結(jié)果與討論3.1天氣形勢(shì)分析本次濃霧天氣持續(xù)時(shí)間從2009年11月30日20:00至12月1日12:00,在我國(guó)遼寧中部、吉林中南部、渤海部分海域、天津、河北南部、河南東部、山東、安徽、江蘇中北部等地區(qū)均監(jiān)測(cè)到濃霧天氣。天津武清站能見度儀在00:00至11:00觀測(cè)的能見度低于50m,為強(qiáng)濃霧天氣。12月1日08:00,500hPa位勢(shì)高度圖上中高緯地區(qū)為兩槽一脊環(huán)流形勢(shì),系統(tǒng)移動(dòng)較慢,環(huán)流形勢(shì)較為穩(wěn)定。河套西部有小槽,京津地區(qū)受一弱脊控制。850hPa高度場(chǎng)和溫度場(chǎng)顯示中國(guó)中東部受位于山西的高壓脊和南方的高壓共同影響,天氣形勢(shì)穩(wěn)定。溫度場(chǎng)顯示位于河套西部的淺槽槽前有暖平流向華北地區(qū)輸送,京津地區(qū)上空有弱的輻散氣流受地面弱冷高壓影響,處于地面均壓場(chǎng)中,近地面層風(fēng)速較小,為霧的形成提供了有利條件。3.2高架構(gòu)和能源技術(shù)模擬的霧能應(yīng)用Case1和Case2模擬的近地層液態(tài)含水量空間分布與中國(guó)氣象局基于NOAA極軌衛(wèi)星數(shù)據(jù)發(fā)布的霧監(jiān)測(cè)圖像的對(duì)比如圖1所示。霧本質(zhì)是貼地的云,以模擬的霧水含量分布來表征霧區(qū)。從圖1可以看出,加入了人為排放源后(圖1c),模式可以模擬出天津地區(qū)、山東省大部分地區(qū)以及江蘇安徽北部的主要霧區(qū),其中山東省境內(nèi)霧區(qū)的空心部分主要是由沂蒙山的地形造成。清潔背景下的霧強(qiáng)度很弱(低于0.1g/kg)(圖1b),且霧區(qū)較小,呈不連續(xù)分布。Case1和Case2模擬霧區(qū)的風(fēng)速很小,以微風(fēng)為主,這有利于霧的維持。根據(jù)武清站ParsivelEF能見度儀觀測(cè)資料(圖2),可以看出霧在夜間開始形成,從12月1日00:00開始能見度從500m快速減小,至01:00已低于50m,強(qiáng)濃霧維持了近9小時(shí),直到早晨10時(shí)能見度開始提高。水平能見度可以通過參數(shù)化公式計(jì)算得到,本研究選取Kunkel(1984)提出的水平能見度經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算模擬實(shí)驗(yàn)的能見度,計(jì)算公式如下:式中,L為液態(tài)含水量(單位:g/m3)。根據(jù)公式(1)計(jì)算Case1和Case2所模擬的武清站能見度的結(jié)果(圖2),Case1所模擬的霧強(qiáng)度較弱,最低能見度為312m,遠(yuǎn)高于實(shí)測(cè)值;Case2所模擬的能見度與觀測(cè)較為一致,模擬的強(qiáng)濃霧起始時(shí)間比觀測(cè)略微提前。霧的模擬需要較高的垂直和水平分辨率,然而靜態(tài)地面資料、氣象場(chǎng)和化學(xué)資料的精度難以完全滿足要求,加上模式中近似的物理過程參數(shù)化方案帶來的不確定性,使得模擬結(jié)果與觀測(cè)仍存在一定的差異(Gultepeetal.,2007)。此外,圖2中模擬的格點(diǎn)資料為一個(gè)格點(diǎn)區(qū)域的平均值,而站點(diǎn)資料只是一個(gè)單點(diǎn)的數(shù)據(jù);模擬格點(diǎn)的最低層高度為15m,而能見度儀的高度為2m左右,由于這種空間的差異兩種資料很難達(dá)到很好的一致性。從圖1和圖2的對(duì)比可以看出,考慮污染排放源后,模式模擬的霧在區(qū)域分布和強(qiáng)度上與實(shí)測(cè)更為接近,基本能夠再現(xiàn)武清站的此次強(qiáng)濃霧過程。這表明污染氣體、氣溶膠以及反應(yīng)生成的二次氣溶膠參與了霧的形成和發(fā)展。3.3模式2:自然正義法圖3給出了11月30日08:00至12月1日14:00多通道微波輻射計(jì)觀測(cè)的以及Case1和Case2模擬的溫度、相對(duì)濕度、水汽含量隨高度和時(shí)間的變化。從圖3a的觀測(cè)可看出,逆溫開始形成于霧發(fā)生前。起初逆溫只發(fā)生在近地面層,隨著霧的發(fā)展,逆溫層厚度不斷增大,在霧消散后迅速消失。兩個(gè)Case均可以較好地模擬出溫度、濕度的邊界層演變特征,尤其是對(duì)近地層逆溫和相對(duì)濕度值大于90%的分布,模擬的強(qiáng)度和持續(xù)時(shí)間與實(shí)測(cè)結(jié)果基本一致。11月30日16:00起,近地層溫度開始降低,相對(duì)濕度增大,大氣水汽含量增多,且近地面逆溫逐漸形成,有利于水汽的累積。但是從12月1日00:00到10:00期間,水汽大量凝結(jié),霧增強(qiáng)轉(zhuǎn)為強(qiáng)濃霧。水汽含量在近地層的模擬值與實(shí)測(cè)值在時(shí)間變化上比較一致,但模擬值偏低。總的來看,模式能較好地模擬出邊界層溫度、相對(duì)濕度和水汽含量的分布特征。在霧逐漸形成之后,Case1和Case2的溫度、相對(duì)濕度和水汽含量在近地層出現(xiàn)明顯的差異:污染背景場(chǎng)比清潔背景場(chǎng)下的逆溫層厚度大,且相對(duì)濕度大于80%的范圍較大,高度較高,模擬的近地層的水汽含量也較大。污染背景場(chǎng)下所表現(xiàn)的這種邊界層特征更有利于形成強(qiáng)濃霧。3.4污染物對(duì)霧持續(xù)時(shí)間的影響從圖1可以看出污染物對(duì)霧的強(qiáng)度和范圍有較大影響,為了定量研究這種影響,圖4給出了兩個(gè)Case下的霧區(qū)所占面積比率和平均含水量隨時(shí)間的演變。污染背景下形成的霧區(qū)的整體范圍更大,在霧較強(qiáng)的00:00~10:00尤其明顯,最大可增加50%。污染背景下形成的霧的強(qiáng)度也更大,最大平均含水量為清潔背景場(chǎng)下的5倍。清潔背景下,霧的強(qiáng)度較小且整個(gè)霧過程變化不大;污染背景下能夠更好地模擬霧的強(qiáng)度變化。由于霧區(qū)的范圍是不斷發(fā)生變化的,因此各個(gè)模擬點(diǎn)霧的持續(xù)時(shí)間有所差異。為了進(jìn)一步研究污染物對(duì)于霧持續(xù)時(shí)間的影響,圖5給出了兩個(gè)Case下在霧區(qū)內(nèi)所有格點(diǎn)的霧的持續(xù)時(shí)間。從整體持續(xù)時(shí)間的變化來看,霧的平均持續(xù)時(shí)間由Case1的6.5小時(shí)增長(zhǎng)至Case2的約8小時(shí),延長(zhǎng)了1.5小時(shí),且大部分格點(diǎn)的持續(xù)時(shí)間均有增加,增加趨勢(shì)較為明顯。3.5fcn生成霧滴的特性圖6是Case1和Case2下,WRF/Chem所模擬的霧區(qū)內(nèi)單位格點(diǎn)的平均霧滴數(shù)濃度和過飽和度S=0.1%的霧凝結(jié)核(FCN)數(shù)濃度。由于排放源的加入,大氣中氣溶膠增多,使污染背景下的FCN數(shù)濃度要比Case1高一個(gè)量級(jí),達(dá)到150cm-3左右,而Case1的FCN為10cm-3左右。在污染背景下,有更多的FCN可以生成霧滴,圖6中霧滴數(shù)濃度比清潔背景下高1到2個(gè)量級(jí)。兩個(gè)模擬試驗(yàn)中,霧滴數(shù)濃度隨時(shí)間變化表現(xiàn)出相同的特性,霧的初期和末期,區(qū)域小,霧水含量低,但單位格點(diǎn)平均霧滴數(shù)濃度較大;隨著霧的增強(qiáng)格點(diǎn)平均霧滴數(shù)濃度減小,FCN增多。這種演變與Li(2011)對(duì)城市霧的觀測(cè)結(jié)果比較一致,其指出霧較強(qiáng)時(shí)霧滴數(shù)濃度減少是由于霧滴的沉降所致。污染排放源會(huì)顯著影響所生成霧的微物理特性。污染背景下的FCN數(shù)濃度遠(yuǎn)高于清潔背景下的值,使霧滴數(shù)濃度增加,有利于霧的增強(qiáng)。同樣,在污染嚴(yán)重的城市地區(qū),云凝結(jié)核(CCN)的數(shù)濃度增加會(huì)導(dǎo)致云滴數(shù)濃度增加,進(jìn)而增加云滴譜的穩(wěn)定性,降低降水效率(TwomeyandWarner,1967)。3.6污染物形成的霧滴和長(zhǎng)波輻射降溫以上模擬試驗(yàn)結(jié)果表明,污染物對(duì)霧的宏微觀特性及邊界層特征產(chǎn)生重要的影響。為探討這種影響機(jī)理,選取兩個(gè)試驗(yàn)中霧的范圍均相對(duì)較大的12月1日03:00,沿116.3°E對(duì)霧區(qū)做垂直剖面圖,霧含水量、溫度和相對(duì)濕度垂直結(jié)構(gòu)如圖7所示。從霧的強(qiáng)度和霧頂高度來看(圖7a、b),Case2的霧水平均含量和最大含量均明顯高于Case1的值,其中最大霧水含量為0.59g/kg,大于Case1的0.38g/kg。Case2的平均霧頂高度為200m左右,高于Case1的143m,霧頂平均高度增加25%。逆溫層主要位于霧的中上部,在霧頂處逆溫強(qiáng)度最大,形成穩(wěn)定的大氣層結(jié)(圖7c、d)。但是,Case2呈現(xiàn)出了較大的逆溫強(qiáng)度,且逆溫層的高度、冷中心的厚度和范圍均大于Case1。Case1的逆溫層頂主要位于100~300m處,而Case2的逆溫層頂位于200~400m處;Case1低于0℃的冷中心的厚度低于50m,而Case2冷中心的厚度為100m左右。這種結(jié)構(gòu)與前期的研究結(jié)果基本一致(ZhouandFerrier,2008;陸春松等,2010)。污染物濃度增大為何會(huì)導(dǎo)致霧的增強(qiáng)?以下我們從微物理、熱力、輻射和動(dòng)力特征探討這一現(xiàn)象。大氣污染物和霧相互影響的主要媒介是氣溶膠,氣溶膠既可以影響云霧的輻射特性,也可以作為凝結(jié)核參與云滴的形成(LevinandCotton,2009)。圖8所顯示的霧區(qū)內(nèi)的PM2.5含量較周圍環(huán)境中明顯減少(圖8a、b),一部分氣溶膠粒子被霧水濕清除,另一部分氣溶膠被活化參與了霧滴的形成過程。Case2中氣溶膠的質(zhì)量濃度要比Case1的值高兩個(gè)量級(jí),即人為排放顯著地增加了大氣中的氣溶膠含量,使得更多的氣溶膠可以活化為FCN。Hudson(1980)的觀測(cè)表明,霧中的過飽和度要低于云,最有效的過飽和度≤0.1%。Case2在S=0.1%條件下的平均FCN數(shù)濃度比Case1的值同樣大兩個(gè)量級(jí),最大FCN數(shù)濃度為1865cm-3,而Case1的最大值為27cm-3(圖8c和d)。Case2的平均霧滴數(shù)濃度比Case1大1~2個(gè)量級(jí),最大霧滴數(shù)濃度為17.67×107kg-1,而Case1的最大值為4.97×107kg-1(圖8e、f)。因此,在污染背景下,霧滴的形成消耗了大量的FCN,凝結(jié)大量的水汽,形成更多霧滴,霧水含量較大。而在相對(duì)清潔背景下,FCN的消耗較少,凝結(jié)水汽較少,霧滴數(shù)濃度較小,霧水含量較低。由于霧滴凝結(jié)過程對(duì)于FCN的消耗,使霧區(qū)內(nèi)的FCN數(shù)濃度要小于周邊環(huán)境中。在Case1的35°N和Case2的38°N處氣溶膠數(shù)濃度較大的區(qū)域,形成了大量有效半徑較小的霧滴,進(jìn)一步證明了氣溶膠和霧滴的依賴關(guān)系。此外,Case2的霧滴數(shù)濃度較大,有效半徑較小,減小了霧滴的重力沉降速度,延長(zhǎng)了霧的持續(xù)時(shí)間(Mülleretal.,2010)。從長(zhǎng)波輻射引起的溫度變化率分布(圖9a、b,負(fù)值表示長(zhǎng)波輻射降溫,正值為長(zhǎng)波輻射增溫)可以看到,長(zhǎng)波輻射引起的霧頂降溫率最大,且Case2的平均長(zhǎng)波輻射降溫率遠(yuǎn)大于Case1,最大長(zhǎng)波輻射降溫率分別為13.9k/h和7.69k/h。這是由于Case2的霧水含量遠(yuǎn)高于Case1所致。而強(qiáng)的長(zhǎng)波輻射降溫進(jìn)一步促進(jìn)水汽在霧頂?shù)哪Y(jié)過程和霧水含量的增加,同時(shí)凝結(jié)過程釋放的潛熱有利于霧頂?shù)奶蛿U(kuò)展。因此,污染物增加對(duì)霧的發(fā)展是一個(gè)正反饋過程。另一方面,污染背景下霧頂出現(xiàn)的較大長(zhǎng)波輻射降溫率導(dǎo)致霧區(qū)邊界層穩(wěn)定度下降,霧區(qū)的湍流增強(qiáng)(周斌斌,1987),對(duì)比圖9c和圖9d,可以看出污染物明顯增大了霧區(qū)的湍流動(dòng)能,最大單位質(zhì)量動(dòng)能由22.3×10-2J/kg增大到37.5×10-2J/kg。霧形成后,湍流是霧頂不斷抬高和迅速發(fā)展的重要因素(ZhouandFerrier,2008)。污染背景下,一方面,FCN的增多有利于水汽的凝結(jié)釋放潛熱,另一方面,霧頂?shù)拈L(zhǎng)波輻射增溫會(huì)降低霧區(qū)邊界層的穩(wěn)定度,兩者均可促進(jìn)湍流的發(fā)展,使霧頂升高,促進(jìn)霧的發(fā)展。大氣中的硫酸鹽和硝酸鹽主要由SO2和NOx通過氣相和云中的液相化學(xué)過程生成,其吸濕性特征使之成為參與氣溶膠和云相互作用中主要的二次氣溶膠(AndreaeandRosenfeld,2008)。為研究人為污染排放產(chǎn)生的二次氣溶膠對(duì)霧形成的影響,引入Case3試驗(yàn)。在試驗(yàn)中去掉人為排放源中硫酸鹽和硝酸銨的前體物SO2、NOx和NH3,使得大氣中生成的硫酸鹽和硝酸鹽顯著減少,Case3和Case2的差異所引起霧的特性的變化如圖10所示。從圖10可看到,Case3的霧頂高度略低于Case2,其中37°N處的霧頂降低較明顯。Case3模擬的霧水含量總體低于Case2(圖10b),平均霧水含量值降低了32.2%。由于各地排放源的差異,硫酸鹽和硝酸鹽占各地總PM2.5的比率不同,但PM2.5的總質(zhì)量濃度均有約30%~60%的減少(圖10c)。二次氣溶膠的減少直接導(dǎo)致可以活化為霧滴的氣溶膠減少,Case3在S=0.1%條件下的平均FCN數(shù)濃度比Case2的小了60.3%(圖10d)。FCN的改變趨勢(shì)與PM2.5的改變趨勢(shì)一致,但是由于硫酸鹽和硝酸鹽較多地參與了云化學(xué)過程,使其對(duì)FCN的影響較其對(duì)PM2.5總質(zhì)量的影響更為顯著。Case3的平均霧滴數(shù)濃度也要小于Case2,但是除了受FCN的影響,霧滴數(shù)濃度還受熱力和動(dòng)力的影響,因此,在圖10e中有些地方