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背景介紹氫能是一種清潔、環(huán)保的可再生資源,以其具有較高的燃燒熱值和燃燒產(chǎn)物為水等特點(diǎn)而成為取代傳統(tǒng)化石燃料的最佳選擇,采用綠色清潔的電解水制取氫氣成為科研人員關(guān)注熱點(diǎn)。傳統(tǒng)堿性電解水技術(shù)中催化劑層多以催化劑漿液滴涂并與粘合劑粘連在電極表面,對(duì)三相界面的擴(kuò)散造成一定的影響,然而,自支撐導(dǎo)電基底可以避免上述問題,活性層與導(dǎo)電基底無縫接觸實(shí)現(xiàn)了快速的電荷轉(zhuǎn)移,從而提供了高活性電解水催化劑的集成式合成策略。本文亮點(diǎn)1從工業(yè)級(jí)大電流水電解三相反應(yīng)界面構(gòu)筑角度出發(fā),從兩個(gè)方面提出工業(yè)生產(chǎn)背景下電極催化材料的改進(jìn)策略:(1)進(jìn)行配體修飾改善催化劑表面親水特性;(2)設(shè)計(jì)電極表面納米催化劑材料陣列化從而提高催化劑表面的粗糙度;2歸納了近年來制備自支撐納米催化材料的研究進(jìn)展,并探討了自支撐納米催化劑在電解水制氫領(lǐng)域的應(yīng)用;3對(duì)未來制備自支撐電解水催化劑的集成化與工業(yè)化進(jìn)行了展望。內(nèi)容介紹1水電解制氫背景及基礎(chǔ)理論1.1

水電解制氫背景氫作為一種可再生、高效的能源,具有能量密度高、無碳能源載體的特點(diǎn),被認(rèn)為是一種潛在的能源載體和傳統(tǒng)化石燃料的替代品,有望在未來的可持續(xù)能源中發(fā)揮關(guān)鍵作用[6,7]??稍偕茉措娊馑茪涫侵冈谕ㄈ胫绷麟姷那闆r下,將水進(jìn)行電解使其分離,從而產(chǎn)生H2和O2的一項(xiàng)技術(shù),該技術(shù)通常使用可再生能源電力作為動(dòng)力,不會(huì)排放CO2、SO2和其他有毒有害并對(duì)環(huán)境產(chǎn)生破壞的物質(zhì),從而獲得“綠氫”。各種制氫技術(shù)比較如表1所示。表1

電解水制氫技術(shù)比較1.2

堿性電解水基礎(chǔ)理論1.3

自支撐電極工業(yè)電解水三相反應(yīng)界面的構(gòu)筑親水性在材料表面能被水分所潤(rùn)濕的這一性質(zhì)被稱作界面現(xiàn)象,而潤(rùn)濕過程的實(shí)質(zhì)則是在物質(zhì)界面發(fā)生能量和性質(zhì)的變化。人們通常將疏水表面定義為具有較大的液體接觸角(LCA,>90°)和較小的液體黏附力的表面,而親水表面是具有較低的液體接觸角(<90°)和較高液體黏附力的表面。1.3.1

配體修飾改善催化劑表面親水特性通過配體修飾,可以將催化劑表面由親氣性調(diào)整為親水性,生成的氣泡容易在催化劑的親水表面脫附,從而使催化劑的活性位點(diǎn)暴露于液相中的反應(yīng)物,改變材料三相界面的潤(rùn)濕性。1.3.2

電極表面納米催化劑材料陣列化催化劑表面的粗糙度能有效改變?nèi)嘟缑娴臐?rùn)濕性,在提升三相反應(yīng)界面方面發(fā)揮著重要作用,多種納米結(jié)構(gòu)已被應(yīng)用于催化界面的構(gòu)建,與原始光滑表面相比,催化活性顯著提升。圖1

光滑和納米結(jié)構(gòu)薄膜的連續(xù)和不連續(xù)三相接觸線2自支撐電極2.1

自支撐電極及其電化學(xué)催化優(yōu)勢(shì)自支撐電極材料是指將活性組分以共價(jià)鍵或吸附的形式,使其能夠結(jié)合在導(dǎo)電基底或集流體上的電極材料,既能傳遞電子又能活化底物。2.2

自支撐電極分類2.2.1

模板導(dǎo)向法在不同導(dǎo)電基底上合成的1D/2D金屬氧化物或者金屬氫氧化物被用做自犧牲模板在很多文獻(xiàn)中已被報(bào)道。圖2

在基于金屬氧化物作為MOF(ZIF-67為代表)前驅(qū)體的三維導(dǎo)電基體上制備金屬氧化物@MOF混合陣列及其衍生的金屬氧化物@MOFC陣列的示意圖2.2.2

溶劑熱/水熱法提出了一種溶解-沉淀機(jī)理來解釋Ni(OH)2納米片陣列的原位水熱生長(zhǎng)過程。如圖3所示,調(diào)整優(yōu)化后的MoS2/NiS/NF催化材料在堿性電解液中表現(xiàn)出優(yōu)異的電解水催化性能以及循環(huán)穩(wěn)定性。圖3

MoS2/NiS/NF異質(zhì)結(jié)構(gòu)合成示意圖3結(jié)論與展望本文從工業(yè)化電解水角度出發(fā),分析了目前工業(yè)電解水中存在的部分問題,提出設(shè)計(jì)較大三相反應(yīng)界面的自支撐電極,從工業(yè)電解水三相反應(yīng)界面的構(gòu)筑的角度出發(fā),綜述主要從以下兩個(gè)方面提出改進(jìn)策略:1)進(jìn)行配體修飾改善催化劑表面親水特性;2)設(shè)計(jì)電極表面納米催化劑材料陣列化從而提高催化劑表面的粗糙度。在納微尺度下,構(gòu)建高強(qiáng)度、

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