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1、第2章晶體的結(jié)合,元素周期律: 晶體結(jié)合能(binding energy) 自由原子結(jié)合成晶體釋放能量 鎢(最大) 惰性晶體(最小) 原子有核模型:經(jīng)典理論-電子作類圓周運(yùn)動(dòng),有加速度,導(dǎo)致電磁輻射,狀態(tài)不穩(wěn)定(演示) 普朗克:光子量子化觀點(diǎn) 玻爾:有核模型量子化解釋,氣體光譜一定,電子在原子核外處于一系列無(wú)輻射的定態(tài)軌道上,一個(gè)定態(tài)躍遷到另一個(gè)定態(tài)時(shí),就發(fā)出或吸收電子輻射,其能量為軌道能級(jí)差。解釋了氫原子的單電子軌道和能級(jí)。(演示2-8,1911年,著名英國(guó)物理學(xué)家盧瑟福提出了關(guān)于原子結(jié)構(gòu)的行星式模型。但是,行星式原子模型存在兩大困難,1、原子坍塌,電子繞核做橢圓運(yùn)動(dòng),這是一種加速運(yùn)動(dòng),按經(jīng)
2、典電動(dòng)力學(xué)理論電子在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中必然輻射能量,電子能量逐漸減少,軌道半徑隨之變小,只要10-8秒,電子就會(huì)落到核上,發(fā)生坍塌; 2、是在坍塌前原子連續(xù)輻射,應(yīng)得連續(xù)的原子光譜。實(shí)際上,原子沒(méi)有發(fā)生坍塌;實(shí)驗(yàn)上,原子光譜是分立的線光譜,盧瑟福原子結(jié)構(gòu)的行星式模型,氫原子光譜(1,氫原子光譜(2,氫原子結(jié)合能計(jì)算,上式是哈密頓量H,軌道角動(dòng)量 ,和分量Lx三個(gè)算符的共同本征函數(shù)。 其量子數(shù)分別是n,l,m,一組量子數(shù)確定電子的一個(gè)軌道。 對(duì)氫原子中第n個(gè)軌道的電子來(lái)說(shuō),單電子的波函數(shù),其中aB 玻爾半徑,也是微觀世界的基本尺度,e為電子電荷,c為光速, m是電子靜止質(zhì)量,為9.110-31kg, h
3、為普朗克常數(shù),為6.63 10-34焦?fàn)柮?后來(lái),玻恩提出了統(tǒng)計(jì)解釋,電子以一定的幾率在原子核周圍的空間中分布,幾率分布密度,原子內(nèi)電子實(shí)際上并不是如玻爾原子理論所假定的那樣在一些分立的軌道上作圓周運(yùn)動(dòng),而是處于不同量子態(tài)的電子在原子內(nèi)各處都有一定的幾率分布,如圖左邊一些曲線所示,如果忽略電子之間的相互作用,根據(jù)泡利不相容原理和洪特規(guī)則,電子依次排入軌道,形成1s,2s,2p,3s,3p,3d電子殼層和亞殼層分別用量子數(shù)n和l表示。對(duì)于多電子原子來(lái)說(shuō),電子除受到核的庫(kù)侖力吸引外,相互之間還有排斥作用。要解出多電子的波函數(shù),必須用原子的自洽場(chǎng)計(jì)算方法。 在原子結(jié)合成固體的過(guò)程中,原子內(nèi)部滿殼層的
4、電子基本保持穩(wěn)定,只是價(jià)電子在實(shí)空間的幾率分布會(huì)隨著晶體中的原子之間的相互作用重新分布,也就是在原子間形成了化學(xué)鍵(chemical bond)。(轉(zhuǎn)至化學(xué)鍵,泡利不相容原理,描述電子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài):(n l ml ms) n:主量子數(shù),n=1,2,3, l:角量子數(shù),l0,1,2, n-1 ml:磁量子數(shù),ml0,1,2, l ms:自旋磁量子數(shù),1/2 原子核外不存在運(yùn)動(dòng)狀態(tài)完全相同的兩個(gè)電子,返回,泡利不相容原理,1925年1月,物理學(xué)家泡利提出了不相容原理:即一切由自旋等于半整數(shù)的粒子費(fèi)米子組成的系統(tǒng)中,不能有兩個(gè)或兩個(gè)以上的粒子處于完全相同的狀態(tài)。 這一原理解釋了原子的 電子殼層結(jié)構(gòu)和元
5、素周 期律,推動(dòng)了電子自旋 概念的確立,部分原子的核外電子排布規(guī)律,補(bǔ)充內(nèi)容: 氫原子和類氫原子,原子中電子狀態(tài)可用波函數(shù)來(lái)描述, 可通過(guò)解薛定諤方程來(lái)確定,采用球坐標(biāo),其中,用分離變速法求解得到,得,此三個(gè)方程的解為,這里,已經(jīng)是歸一化的,即,所以波函數(shù),也是歸一化的,即,量子數(shù)n,l,m,不是人為引入的,而是使波函數(shù)成為可接受的,自然出現(xiàn)的。 這樣就出現(xiàn)了三個(gè)量子數(shù): 主量子數(shù)n,n=1,2,3 角量子數(shù)l,l=0,1,2,(n-1) (nl+1) 磁量子數(shù)m,|m|=l,l+1,0或,主量子數(shù)通常表明原子殼層 對(duì)應(yīng)的名稱(殼層) n=1,2,3,4,5,6, K,L,M,N,O,P 角量
6、子數(shù)表明電子狀態(tài), 對(duì)應(yīng)的名稱(狀態(tài)) l=0,1,2,3,4,5 s,p,d,f,g,h 再加上表明電子自旋的磁量子數(shù) 四個(gè)量子數(shù)確定了電子的狀態(tài),現(xiàn)在我們討論類氫原子的波函數(shù): 按波函數(shù)的性質(zhì),在r到r+dr, 到 +d , 到 + d 區(qū)間,即小體積元 中找到電子的幾率為,改變r(jià),的數(shù)值就可以找到電子在空間的幾率分布。人們通常把空間幾率密度 *分布叫做電子云。所以電子云密度就是電子的幾率密度,出現(xiàn)電子幾率密度大的,即電子云密度大。電子云密度為零的區(qū)域,就是電子不能到達(dá)的區(qū)域。等密度面是指該面上各點(diǎn)的2都相等。 電子云的界面是一等密度面,發(fā)現(xiàn)電子在此界面以下的幾率很小,在界面以內(nèi)幾率很大。
7、通常認(rèn)為在界面以外發(fā)現(xiàn)電子的幾率可以忽略不計(jì)。 所謂原子軌道即指原子中的電子軌道。就是原子的單電子狀態(tài)函數(shù)的同義詞。如果說(shuō)在軌道 上的電子,即是指這樣的電子,它的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)是用 來(lái)描述的,討論多電子原子結(jié)構(gòu),就必須考慮電子之間的相互作用。若核外有n個(gè)電子,將原子核作為坐標(biāo)原點(diǎn)。薛定諤方程為,其中,m為電子質(zhì)量, 為第I個(gè)電子的拉普拉斯算符, 是電子的波函數(shù),V是體系的總勢(shì)能,包括核對(duì)電子的吸引,電子和電子間的排斥,1.3 多電子原子結(jié)構(gòu),V中出現(xiàn)了rij,使薛定諤方程求解帶來(lái)了困難,只能采用近似解的方法??梢圆捎弥行牧?chǎng)的近似觀點(diǎn)來(lái)解決這一問(wèn)題。設(shè)第i個(gè)電子的勢(shì)能是,第一項(xiàng)是核對(duì)第i個(gè)電子的吸引
8、能,第二項(xiàng)為其它N1個(gè)電子對(duì)第i個(gè)電子的排斥能的總和。設(shè)將其它n1個(gè)電子的排斥作用看成是中心發(fā)出來(lái)的排斥作用。相當(dāng)于i個(gè)電子由原子中心發(fā)出來(lái)的,即,這就是中心力場(chǎng)近似的觀點(diǎn)。它假定其它N1個(gè)電子在空間分布是球形的,因此排斥能項(xiàng)不再出現(xiàn)rij,所以,i稱為對(duì)第I個(gè)電子的屏蔽常數(shù)。 i相當(dāng)于被抵消的正電荷數(shù),這樣的結(jié)果使多電子原子中每個(gè)電子的單電子波動(dòng)方程可以寫成,用(r,)表示,換成球坐標(biāo),與氫原子核類氫原子的薛定諤方程相似,只要將 換成 , 可以得到,此式總能量E雖然不明顯地包含角量子數(shù)l,但實(shí)際上原子中電子的能量不僅和n有關(guān),而且與l有關(guān),因與l有關(guān)。L值愈小,電子離核愈近,其它電子對(duì)它的屏
9、蔽作用愈小,故Z-就愈大,因而能級(jí)就愈低,現(xiàn)在討論核外電子的排布問(wèn)題。核外電子的排布要服從下面三個(gè)規(guī)則,泡利原理: 在同一原子中不能由兩個(gè)或更多個(gè)電子有完全相同的四個(gè)量子數(shù)n,l,m和m0 給定n,l時(shí)共有2(2l+1)個(gè)m和m3不全同的量子態(tài)。有相同主量子數(shù)n的電子不會(huì)超過(guò)2n2個(gè),能量最低原理: 實(shí)踐證明,在不違反泡利原理的前提下,將盡可能使體系的能量最低。 洪特規(guī)則:對(duì)角量子數(shù)相同的軌道上,排布的電子將盡可能占據(jù)不同軌道,且自旋平行。 洪特規(guī)則是從實(shí)驗(yàn)上總結(jié)出來(lái)的。后來(lái)量子力學(xué)證明與能量最低原理相一致。洪特規(guī)則可以包括在能量最低原理中作為能量最低原理的一個(gè)補(bǔ)充。 原子中最外一層電子稱為價(jià)
10、電子?;瘜W(xué)性質(zhì)與價(jià)電子有關(guān),而與內(nèi)部殼層的電子無(wú)關(guān)。因此討論化學(xué)性質(zhì)時(shí),只要算出原子的價(jià)電子狀態(tài)即可,從波函數(shù)的性質(zhì)可以解釋某些類型化學(xué)反應(yīng)的可能性,反應(yīng)條件和它的本質(zhì)。但把量子力學(xué)看成是萬(wàn)能的,從而否定化學(xué)實(shí)驗(yàn)是錯(cuò)誤的。薛定諤方程的近似解,還要實(shí)驗(yàn)來(lái)檢驗(yàn)。 波函數(shù)(r,)可以分離為Rnl(r)和Ylm(,)的乘積,前者為徑向分布,后者稱為角度分布,而在討論化學(xué)反應(yīng)和分子構(gòu)型中,波函數(shù)的角度分布部分的性質(zhì),即Ylm(,)尤為重要。 原子軌道的角分布Ylm(,)的球極坐標(biāo)圖與氫原子的討論完全一樣。電子云分布|的角度分布也相似,2.1 結(jié)合能,自由粒子系統(tǒng)能量與由此組成的晶體的能量差。 EN:N個(gè)
11、原子處于自由狀態(tài)時(shí)的總能 E0:N個(gè)原子結(jié)合為晶體后,晶體的總能量 N個(gè)自由原子組成的晶體其結(jié)合能為: EbENE0=-W= -U(R0) 若取 EN0,則EbE0U(V0) 結(jié)合能越大,形成的晶體就越穩(wěn)定。 一對(duì)離子結(jié)合能: Ws= -U(R0)/N,離子晶體內(nèi)能和體積關(guān)系,離子之間互相吸引,距離逐漸靠近,體積減小,內(nèi)能降低,距離到一定程度后,吸引力和排斥力達(dá)到平衡。此時(shí)內(nèi)能最低。距離繼續(xù)縮小,排斥力為主,內(nèi)能將轉(zhuǎn)為上升,1)晶體的內(nèi)能函數(shù),2)晶格常數(shù),R0,3) 體彈性模量,4) 抗張強(qiáng)度,1.晶體的分類,2.2 離子鍵和離子晶體,2.2.1 離子對(duì)的形成與離子晶體的結(jié)構(gòu) 飽和的電子殼層
12、具有最穩(wěn)定的原子核外電子結(jié)構(gòu) 由兩種不同元素組成的晶體中,負(fù)電性小的原子A上的價(jià)電子將向負(fù)電性大的原子B轉(zhuǎn)移,晶體的結(jié)合力是正A+和負(fù)B-離子間的庫(kù)侖力。形成穩(wěn)定晶體時(shí)還必須有某種近距的排斥作用與靜電吸引作用相平衡。這種近距的排斥作用歸因于泡利原理引起的斥力,原子間引力正離子和負(fù)離子的靜電庫(kù)侖作用,短程排斥力如果只存在原子間引力,離子晶體要崩塌,而穩(wěn)定性則表明離子間存在短程排斥力,根據(jù)泡利不相容原理,電子作為費(fèi)米子,只能占有一個(gè)具有固定量子數(shù)n.l.m的量子軌道(quantum orbit),當(dāng)相鄰離子的電子云發(fā)生交疊時(shí),穩(wěn)定飽和殼層結(jié)構(gòu)會(huì)強(qiáng)迫交疊的電子云進(jìn)入能量更高的軌道,則其內(nèi)能升高,更高
13、的內(nèi)能意味著Na+和Cl-之間產(chǎn)生了排斥力,F(xiàn)=-dU/dr0,形成離子晶體的原則,每個(gè)離子的最鄰近都應(yīng)是異號(hào)離子; 在滿足上面條件的前提下,配位數(shù)越大越好,典型的結(jié)構(gòu)有三種:氯化銫型,氯化鈉型,閃鋅礦型。 晶體組成與陰陽(yáng)離子半徑相對(duì)大小決定: 閃鋅礦型: 0.225rC/rA0.414 氯化鈉型: 0.414rC/rA0.732 氯化銫型: 0.732rC/rA,南,正負(fù)離子盡可能跟最多的異號(hào)離子接觸,以使系統(tǒng)能量盡可能低而形成穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。 配位數(shù):晶體中一個(gè)原子周圍最近鄰的原子數(shù)。2,3,4,6,8,12 NaCl:6 CsCl:8,氯化銫,氯化鈉,返回,晶體的結(jié)合能,這樣組成的化合物一般稱
14、為離子化合物。離子化合物的穩(wěn)定性導(dǎo)致它具有導(dǎo)電性差、熔點(diǎn)高、硬度高和膨脹系數(shù)小的特點(diǎn)。熔融后能導(dǎo)電,溶解在液體中也能導(dǎo)電。離子具有球?qū)ΨQ的電子云分布,因此離子鍵沒(méi)有方向性和飽和性。大多數(shù)離子晶體透可見(jiàn)光,離子晶體的例子,玻恩 馬德隆 (1) 內(nèi)能函數(shù),晶格常數(shù),R,由于庫(kù)侖力的長(zhǎng)程性,上式中a的收斂是很慢的,馬德隆發(fā)展了專門的數(shù)學(xué)方法進(jìn)行計(jì)算,氯化鈉型結(jié)構(gòu) a=1.748 氯化銫型結(jié)構(gòu) a=1.763 閃鋅礦型結(jié)構(gòu) a=1.638 纖鋅礦型結(jié)構(gòu) a=1.641,幾種晶體的a值,b. 泡利排斥能,1)指數(shù)B的推導(dǎo),2) 指數(shù)n的推導(dǎo),示意圖,3) 結(jié)合能,課本51頁(yè)表23 幾種離子晶體的結(jié)合能,
15、晶體原子數(shù)為N相鄰原子間距R原胞體積2R3整個(gè)晶體體積NR3即V=NR3配位數(shù)為6,即B=6bA=e2,例2 計(jì)算一維雙原子鏈的馬德隆常數(shù)a,設(shè)晶格常數(shù)為R,原子總數(shù)為N,解,2.3 共價(jià)鍵和共價(jià)晶體,2.3.1 共價(jià)鍵的飽和性與方向性 共價(jià)鍵:對(duì)于由一種原子組成的元素半導(dǎo)體,原子間沒(méi)有負(fù)電性差,它們是通過(guò)一對(duì)自旋相反配對(duì)的價(jià)電子結(jié)合在一起。亦即它們的電子云在原子間相互重疊而具有較高的密度,帶正電的原子實(shí)與集中在原子間的帶負(fù)電的電子云相互吸引結(jié)合成晶體,金鋼石,2.3.2 共價(jià)晶體的結(jié)構(gòu) C原子有4 個(gè)價(jià)電子,與周圍4個(gè)原子構(gòu)成共價(jià)鍵結(jié)構(gòu), 由體心指向正四面體的四個(gè)頂點(diǎn),形成sp3雜化軌道。
16、與相鄰原子的某一個(gè)雜化軌道共享電子,構(gòu)成共價(jià)鍵。電子自旋方向相反,共價(jià)鍵特性,原子核外是類飽和殼層 缺陷不易產(chǎn)生,熔點(diǎn)高 定向配位鍵,硬脆 IV族元素是典型共價(jià)鍵,-族是離子共價(jià)混合晶體,2.3.3 共價(jià)晶體的結(jié)合能,必須采用量子方法計(jì)算,2.4 金屬鍵和典型晶體,2.4.1 金屬鍵結(jié)合 金屬鈉為例:價(jià)電子少,不可能生成共價(jià)鍵, 價(jià)電子共有化,價(jià)電子氣體 自由電子氣對(duì)離子屏蔽作用,正離子則類似于原子,2.4.2 金屬的晶體結(jié)構(gòu),依幾何原理排列盡可能多的鄰近原子,以使體系的能量盡可能低。多數(shù)金屬晶體采用配位數(shù)為12的面心立方結(jié)構(gòu)。 面心立方:Au Cu Al Fe 復(fù)式六方密集:Be Mg Ca
17、 Zn 少數(shù)體心立方:Li Na K Rb Cs,電子位置不確定度,根據(jù)測(cè)不準(zhǔn)原理,電子動(dòng)能正比于p2,即大約正比于V-2/3。由于自由電子運(yùn)動(dòng)范圍很大,故 價(jià)電子動(dòng)能遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于被束縛時(shí)的動(dòng)能。這是結(jié)合能的主要來(lái)源,金屬鍵結(jié)合能,高導(dǎo)電,高導(dǎo)熱,密度高,庫(kù)侖吸引勢(shì)能正比于(-1/r)n,所以勢(shì)能隨著體積V的減小而降低,金屬鍵各向同性,可延展性,可形成合金,典型晶體:堿金屬,2.4.3 金屬的結(jié)合能,采用量子方法計(jì)算,2.5范德瓦爾斯鍵與分子晶體,2.5.1范德瓦爾斯力 分子間作用力:瞬時(shí)電偶極距 普遍存在 結(jié)合能弱 無(wú)方向性和飽和性 惰性元素 2.5.2 分子晶體結(jié)構(gòu) 2.5.3 分子晶體的結(jié)合
18、能,2.5.4 C60及A3C60分子晶體,C60是由60個(gè)碳原子構(gòu)成的球形32面體,即由12個(gè)五邊形和20個(gè)六邊形構(gòu)成。其中五邊形彼此不相連,只與六邊形相連。每個(gè)碳原子以sp2雜化軌道和相鄰的3個(gè)碳原子相連,剩余的p軌道在C60分子的外圍和內(nèi)腔形成鍵,多晶C60的粉末X-射線衍射圖(見(jiàn)圖2)顯示,晶體是典型的面心立方晶胞,不過(guò),由于球形分子的高度對(duì)稱性,Miller指數(shù)為h00的衍射面強(qiáng)度為零,未發(fā)現(xiàn)其衍射線。由粉末衍射數(shù)據(jù)得到的晶格參數(shù)14.17可知道,這些球之間的接觸距離為14.17/或者為10.02,而分子間的van der Walls距離為2.96這樣大小的van der Walls
19、距離稍小于石墨的相應(yīng)值。石墨中內(nèi)層間距離為3.35,圖1 固體C60的晶胞,圖2 固體C60的粉末X-射線衍射圖,C60固體是一種分子晶體,室溫下為面心立方結(jié)構(gòu) 當(dāng)A為堿金屬(K,Rb,Cs)時(shí),A3C60是超導(dǎo)的 除C60外,具有封閉籠狀結(jié)構(gòu)的還可能有C28、C32、C50、C70、C84C240、C540等,統(tǒng)稱為Fullerenes,中文譯名為富勒烯,C60的插層化合物,C60與鉀或其它堿金屬的蒸氣反應(yīng)形成化學(xué)計(jì)量式為AxC60型的化合物,產(chǎn)物的化學(xué)計(jì)量決定于反應(yīng)物的參與量。由于堿金屬過(guò)量,可以形成化學(xué)計(jì)量A6C60的化合物,其中AK,Rb,Cs。其結(jié)構(gòu)中,C60分子占據(jù)晶胞頂點(diǎn)和體心位置,而鉀原子則填充在靠近面心的位置,除此以外,其它的最令人感興趣的化合物的化學(xué)計(jì)量相有A3C60,已發(fā)現(xiàn)在一定高溫時(shí),它具有超導(dǎo)性。其結(jié)構(gòu)的粉末X射線衍射圖類似于母體C60,見(jiàn)圖8.22。衍射峰向低2方向位移,說(shuō)明C60面心立方
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