陸地生態(tài)系統(tǒng)含硫氣體釋放研究進(jìn)展

1、李新華等：陸地生態(tài)系統(tǒng)含硫氣體釋放研究進(jìn)展 121陸地生態(tài)系統(tǒng)含硫氣體釋放研究進(jìn)展李新華1, 2，劉景雙1，王金達(dá)1，孫志高11. 中國科學(xué)院東北地理與農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所，吉林 長春 130012；2. 中國科學(xué)院研究生院，北京 100039摘要：由自然生態(tài)系統(tǒng)釋放的含硫氣體在全球硫循環(huán)中起著重要作用。陸地生態(tài)系統(tǒng)主要的自然硫釋放源有濕地、土壤、植被、內(nèi)陸水體和火山等，由自然源釋放的含硫氣體主要產(chǎn)生于有機(jī)硫化物的降解和硫酸鹽的還原，同時受溫度、光照等環(huán)境因素的影響。文章主要綜述了對人類有影響的幾種含硫氣體（DMS、H2S、COS、CH3SH、CS2和DMDS等）從各種自然源釋放的情況，同時簡要介紹

2、了環(huán)境因素如溫度、光照、土壤狀況、氧化還原條件等對自然源釋放含硫氣體的影響，最后結(jié)合中國的研究現(xiàn)狀，指出今后應(yīng)開展和加強(qiáng)陸地生態(tài)系統(tǒng)含硫氣體釋放通量監(jiān)測、釋放機(jī)理及在大氣中的轉(zhuǎn)化等方面的研究，以及在此基礎(chǔ)上建立含硫氣體釋放模型。關(guān)鍵詞：陸地生態(tài)系統(tǒng)；含硫氣體；釋放中圖分類號：X142 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A 文章編號：1672-2175（2005）01-0117-04硫是一種多化合價元素，具有從-2到+6之間不同的價態(tài)，存在多種形態(tài)，對人類有影響的氣態(tài)硫化合物主要包括二氧化硫（SO2）、硫化氫（H2S）、二甲基硫（DMS）、羰基硫（COS）、甲基硫醇（CH3SH）、二硫化碳（CS2）、二甲基二硫（DM

3、DS）等。其中SO2、H2S為無機(jī)含硫氣體；DMS、COS、CH3SH、CS2、DMDS為有機(jī)含硫氣體。含硫氣體主要來自人為源和自然源，由自然源釋放的含硫氣體的量和人為源釋放的量相當(dāng)1。近年來，隨著工業(yè)的發(fā)展，人為釋放的大量含硫氣體排入大氣，干擾了自然界正常的硫循環(huán)，給人類帶來的一系列環(huán)境問題，酸沉降、溫室效應(yīng)乃至臭氧層耗損均與硫污染有直接或間接的關(guān)系2, 3。為了了解自然生態(tài)系統(tǒng)硫循環(huán)和精確計算其釋放進(jìn)入大氣中含硫氣體的量，有效控制硫污染的產(chǎn)生，各國學(xué)者對海洋、陸地生態(tài)系統(tǒng)和大氣圈中的硫循環(huán)進(jìn)行了廣泛的研究35。人們對自然源釋放的含硫氣體種類的認(rèn)識經(jīng)歷了曲折的路程，開始時人們對硫釋放只局限于

4、人為硫源的SO2釋放和少量自然源的H2S釋放的研究。但是在估算全球大氣硫儲量時，進(jìn)入大氣的硫通量不等于輸出大氣系統(tǒng)的硫通量，由此Eriksson6, 7認(rèn)為在大氣和陸地之間存在一種丟失的源（a missing source），許多科學(xué)家受此啟示，試圖在陸地生態(tài)系統(tǒng)中尋找這個源。20世紀(jì)80年代后，人們才陸續(xù)發(fā)現(xiàn)并開始重點研究由自然源釋放的有機(jī)含硫氣體，這部分硫化合物可能對全球硫負(fù)荷平衡有重要貢獻(xiàn)，因此目前這一領(lǐng)域的工作越來越受到各國研究者的重視。本文就陸地生態(tài)系統(tǒng)自然硫釋放進(jìn)行綜述，剖析其存在的不足，對未來研究發(fā)展提出展望。1 陸地生態(tài)系統(tǒng)中主要的自然硫釋放源陸地生態(tài)系統(tǒng)是重要的自然硫釋放源之

5、一，在陸地生態(tài)系統(tǒng)的自然硫釋放源中，濕地作為陸地生態(tài)系統(tǒng)和水生生態(tài)系統(tǒng)之間的過渡地帶，硫釋放明顯，通常被劃分為獨立的硫釋放源，但在陸地生態(tài)系統(tǒng)的其他體系，硫的自然釋放源一般按自然要素劃分，已明確的自然硫釋放源有土壤、植物、內(nèi)陸水體、火山等8, 9。從各種自然源釋放的含硫氣體主要來自于硫酸鹽的還原和有機(jī)硫化物的降解1。1.1 濕地濕地是處于水陸交錯帶的特殊生態(tài)系統(tǒng)，其獨特的生物條件顯著影響著元素的形態(tài)轉(zhuǎn)化。濕地釋放的含硫氣體有H2S、DMS、COS、DMDS、CS210,已有的數(shù)據(jù)表明濕地硫釋放明顯，一般比內(nèi)陸土壤高一個和幾個數(shù)量級，濕地釋放含硫氣體具有很強(qiáng)的時空變異性，受溫度，物種，潮汐周期變

6、化和濕地類型等因素的影響1114。Anejia等11在研究美國卡羅萊納州北部的一個淡水沼澤時發(fā)現(xiàn)其主要釋放H2S，其次是DMS、COS、CS2和DMDS。Copper12在Florida Spartina Alterniflora 沼澤測定了短時間內(nèi)生物硫氣體的釋放，結(jié)果發(fā)現(xiàn)在不同的測量點H2S的通量變化很大，其變化和潮汐變化相一致；DMS、CS2和DMDS的通量變化不大，和溫度變化趨勢一致。Michael等13在New Hanpshire鹽沼的S.alterniflora和S.patens地區(qū)測定了DMS、CH3SH和COS短期的釋放速率，結(jié)果表明在短時間內(nèi)，同一測量點所有硫氣體的通量變化不

7、大，生物量的數(shù)量和植被類型是控制釋放速率的主要因素。Delanue等14利用兩年的時間，在路易斯安娜海濱沼澤沿著鹽度梯度分別定量化測定了鹽沼（salt marsh）、咸水沼澤（Brackish marsh）和淡水沼澤（Freshwater marsh）中還原性含硫氣體的釋放通量，其釋放量為：鹽沼咸水沼澤淡水沼澤。1.2 土壤Adams等15在1981年首次測定了美國35處土壤的硫通量，測試的含硫氣體的總釋放通量為38 ngm-2min-1，土壤能夠釋放COS、CH3SH、CS2、H2S、DMS和DMDS等氣體。土壤釋放的含硫氣體主要來源于土壤表層，土壤硫釋放量和釋放種類具有很強(qiáng)的時空變異性，根

8、據(jù)已有的數(shù)據(jù)估算全球土壤向大氣釋放的含硫氣體（以硫計算）約為777 Tga-1 3, 16。由于土壤含硫氣體的釋放過程與土壤微生物的活性密切相關(guān)，因此任何影響微生物活性的因素都能影響土壤釋放含硫氣體。其影響因素有：1.2.1 土壤類型土壤中硫酸鹽、含硫氨基酸和少量四價硫化物都能產(chǎn)生含硫氣體，不同的土壤類型，硫化物的種類和數(shù)量不同，所以產(chǎn)生的含硫氣體也不同。Kanda等17研究了水稻田的釋放情況，發(fā)現(xiàn)在不同的土壤間，DMS的年釋放速率為：礦土水稻土非氮土，COS的年釋放速率為：水稻土非氮土礦土。1.2.2 肥料施加施加氮肥和有機(jī)肥，可調(diào)整土壤的w(C)/w(N)，加速土壤微生物的新陳代謝活動，引

9、起硫釋放增加。Melillo等18向森林土壤中添加氮肥，發(fā)現(xiàn)COS和CS2的釋放速率增加。Kanda等17在研究水稻田硫釋放時發(fā)現(xiàn)：加有機(jī)肥料和化學(xué)肥料的硫釋放量只加有機(jī)肥或化學(xué)肥料的硫釋放量不加肥料的土壤中硫釋放量。1.2.3 氧化還原條件土壤氧化還原條件是影響硫氣體釋放的一個重要因素,隨著Eh的變化，硫的不同形態(tài)隨之發(fā)生變化，形成不同的產(chǎn)物。Istvan等19研究了Eh的變化對含硫氣體產(chǎn)生的影響，發(fā)現(xiàn)隨著氧化還原電位的降低，總的含硫氣體釋放量增加，但不同的氣體增加的比例不同，H2S在-100 mV時釋放速率達(dá)到最大值，COS在-100 mV到-70 mV之間增加顯著。1.2.4 溫度溫度是

10、影響微生物生長和代謝最重要的環(huán)境因素，微生物生長需要一定的溫度，溫度超過最低和最高限度時，微生物會停止生長或死亡。Goldan等20發(fā)現(xiàn)土壤溫度對含硫氣體釋放有明顯影響，隨著溫度的升高含硫氣體的釋放速率隨之增加。Staubes等21對德國北部地區(qū)土壤研究發(fā)現(xiàn)，土壤釋放的主要含硫氣體：DMS和COS釋放速率的年變化和月變化與土壤溫度變化趨勢一致。但Kanda等17對水稻、小麥和玉米的生長過程監(jiān)測表明含硫氣體的釋放量與溫度相關(guān)性不大，控制農(nóng)田系統(tǒng)中含硫氣體釋放的主要因素是施用肥料和作物生長。1.3 植物硫是植物必需的營養(yǎng)元素之一，植物利用的硫主要來自于根從土壤中吸收的硫酸鹽，少部分來自于對大氣SO

11、2的直接吸收和同化。各種植物都能釋放出大量含硫氣體，一般來說DMS、H2S的釋放量大，COS、CH3SH、DMDS次之。植物釋放含硫氣體通常被認(rèn)為是植物平衡不同部位硫的一個調(diào)節(jié)機(jī)制，取決于植物的生理需求，隨機(jī)體生長而不同22，23，植物釋放含硫氣體的同時，也吸收含硫氣體，F(xiàn)all等24認(rèn)為植物是大氣中COS最大的匯，植物通過開放的葉孔可吸收硫310 G mol .a-1。植物不論是吸收含硫氣體還是釋放含硫氣體都受溫度、光照的影響。Filner25等在研究高等植物硫釋放時發(fā)現(xiàn)植物葉面產(chǎn)生的H2S取決與光照強(qiáng)度，在光照時釋放量很高，無光照時幾乎觀測不到。Kanda17等在水稻田的研究發(fā)現(xiàn)水稻釋放含

12、硫氣體與太陽輻射強(qiáng)度呈正相關(guān)關(guān)系。Fall24等通過對農(nóng)作物的研究發(fā)現(xiàn)，溫度能顯著影響農(nóng)作物（例如玉米，小麥紫花苜蓿）釋放含硫氣體，因此植物硫釋放在高緯度地區(qū)具有明顯的季節(jié)變化，然而在熱帶地區(qū)的干濕季沒有明顯的變化。1.4 火山強(qiáng)烈的火山噴發(fā)可以直接將含硫物質(zhì)推入平流層，對地球產(chǎn)生較大的影響。然而研究表明火山非噴發(fā)期釋放的含硫氣體比噴發(fā)期量大的多26，SO2是火山釋放的主要成分，其次是H2S和COS27。1.5 內(nèi)陸水體內(nèi)陸的淡水體系如湖泊和河流等也能釋放揮發(fā)性含硫氣體，由于水流和水量變化的影響，對河流系統(tǒng)含硫氣體的釋放研究相對較少。Kim等28曾分別對美國東海岸幾個港口灣橫段面上的DMS和C

13、S2進(jìn)行了測定，研究表明，DMS是河流生態(tài)系統(tǒng)中釋放的主要含硫氣體，且釋放量很小，僅有毫微摩爾級。Turner等29測定了含氧淡水湖泊中含硫氣體的釋放情況，結(jié)果和河流生態(tài)系統(tǒng)相似，即主要排放DMS。1.6 沙漠沙漠是陸地生態(tài)系統(tǒng)的主要組成部分之一，由于沙漠處于強(qiáng)氧化條件下，沒有還原性含硫氣體的存在和釋放，但風(fēng)蝕作用引起含硫風(fēng)沙的遷移。早期估計風(fēng)蝕造成的硫釋放為0.2 Tga-1 30，而近期Aneja3估計風(fēng)蝕硫量為2010 Tga-1。2 中國陸地生態(tài)系統(tǒng)自然硫釋放研究現(xiàn)狀中國陸地生態(tài)系統(tǒng)含硫氣體釋放的研究始于20世紀(jì)90年代。楊震等31首次測定了水稻土含硫氣體地釋放，聶亞峰等32完成了小麥

14、田硫通量的測定，張晉華等33開展水稻田通量的監(jiān)測。在影響因素探索方面中國也開展了一些工作，喬維川等34研究了土壤理化條件變化對含硫氣體釋放的影響，張晉華等35，36通過在土壤中添加不同硫源，探討了水稻土中含硫氣體產(chǎn)生和釋放的途徑。和國外相比，中國陸地生態(tài)系統(tǒng)含硫氣體釋放還不夠深入、全面，通量測定主要集中在水稻田和小麥田，對不同影響因素下含硫氣體的釋放情況只是做了初步的探討，在釋放機(jī)理方面尚未開展工作。中國擁有9.60106 km2的土地，開展陸地生態(tài)系統(tǒng)自然硫釋放研究就顯得尤為重要。我們應(yīng)該正視差距，全面系統(tǒng)地開展陸地生態(tài)系統(tǒng)硫釋放研究。3 研究中存在的不足與研究前景經(jīng)過數(shù)十年的研究發(fā)展，人們

15、對陸地生態(tài)系統(tǒng)中各種自然源的硫釋放有了一定的了解但是由于陸地生態(tài)系統(tǒng)本身的復(fù)雜性，硫種類的多樣性及其硫釋放的時空變異性，再加上釋放濃度低不易測量等諸多困難，人們對這個系統(tǒng)中含硫氣體釋放的了解還不完善，還可能存在尚未認(rèn)識的源，對已明確的自然釋放源的監(jiān)測缺乏長期性和系統(tǒng)性，試圖精確估計自然界硫的釋放量已受到資料有限性的限制9，32同時對其釋放機(jī)制和規(guī)律的認(rèn)識還不準(zhǔn)確、全面。鑒于此，陸地生態(tài)系統(tǒng)自然硫釋放的研究應(yīng)在以下幾個方面加強(qiáng)：（1）開展不同生態(tài)系統(tǒng)上含硫氣體釋放通量的監(jiān)測，以便對全球通量做出準(zhǔn)確的估算。（2）在同一地區(qū)，開展在不同影響因素下，如溫度、水分、光照等，含硫氣體的釋放動態(tài)的研究，從而

16、明確影響含硫氣體釋放的主要環(huán)境因子。（3）確定一系列合理的途徑和方法探討含硫氣體的釋放機(jī)理和規(guī)律，只有明確了含硫氣體釋放的機(jī)理和途徑，才能進(jìn)一步研究含硫氣體釋放的驅(qū)動力，解釋自然生態(tài)系統(tǒng)發(fā)生的現(xiàn)象。（4）深入研究含硫進(jìn)入大氣后的行為，評價自然硫釋放對全球硫污染的貢獻(xiàn)。（5）在上述基礎(chǔ)上建立含硫氣體釋放模型，估算自然硫釋放在全球硫循環(huán)和全球變化的貢獻(xiàn)。參考文獻(xiàn)：1 ANDREAE M O, JAESCHKE W A. Exchange of sulphur between biosphere and atmosphere over temperate and tropical regionsA.

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