頂發(fā)射有機電致發(fā)光器件 3

1、頂發(fā)射有機電致發(fā)光器件摘要 有機電致發(fā)光器件（OLED）由于其自身具有能耗低、自發(fā)光、視角寬、成本低、溫度范圍寬、響應速度快、發(fā)光顏色連續(xù)可調(diào)、可實現(xiàn)柔性顯示、工藝比較簡單等優(yōu)點而吸引了全世界信息顯示技術(shù)研究領域的專家學者們的目光，它成為了最有可能取代液晶顯示器件的希望之星。有機電致發(fā)光器件的研究始于1963年，近年內(nèi)，越來越多的研究人員從事到有機電致發(fā)光器件的研究中來，關(guān)于利用新材料、新結(jié)構(gòu)制作有機電致發(fā)光器件的報道層出不窮，有機電致發(fā)光技術(shù)也得到了飛速的發(fā)展。有機電致發(fā)光器件按照光從器件出射方向的不同，可以分為兩種結(jié)構(gòu)：一種是底發(fā)射型器件（BEOLED），另一種是頂發(fā)射型器件（OLED）。

2、由于頂發(fā)射型器件所發(fā)出的光是從器件的頂部出射，這就不受器件底部驅(qū)動面板的影響從而能有效的提高開口率，有利于器件與底部驅(qū)動電路的集成。同時頂發(fā)射型器件還具有提高器件效率、窄化光譜和提高色純度等諸多方面的優(yōu)點，因此頂發(fā)射型器件具有非常良好的發(fā)展前景。而對于頂發(fā)射型器件來說，它的有機層結(jié)構(gòu)與底發(fā)射型器件的結(jié)構(gòu)基本一致，所以對于頂發(fā)射型器件電極的研究具有非常重要的意義。關(guān)鍵詞：電致發(fā)光 頂發(fā)射Abstract Organic light-emitting diode (OLED), due to its low energy consumption, self-luminous, wide viewi

3、ng angle, low cost, wide temperature range, fast response, continuously adjustable, luminous colors, flexible display, the process is relatively simple, to attract the attention of experts and scholars in display researching field all over the world. It became the star of hope which most likely to r

4、eplace liquid crystal display. Researching of the organic light-emitting diode began in 1963, and in recent years, more and more researchers come to research the organic light-emitting diode. New materials, new structures of organic light-emitting diode reported in an endless stream. OLED technology

5、 has been rapid development. According to the different directions of the light emitting from the device, we can divide the OLED into two kinds. The one is bottom-emitting type device (BEOLED) and the other is top-emitting device (TEOLED). As the light emitting from the top of the TEOLED, it can ign

6、ore the effect of the bottom driving panel, so that it can effectively improve the opening rate, conducive to the integration of the device with the driving circuit. Top-emitting device can also improve the efficiency of the device, narrowing the spectrum and improve the color purity, so it has a go

7、od prospect for development. For top-emitting device, the organic layer structure and is basically the same with the bottom-emitting type device, so it has very important significance to study the electrodes of the top-emitting device. Key word: top-emitting electroluminescent1.引言 近幾十年來，人類社會的科學技術(shù)得到了

8、高速的發(fā)展，我們逐漸地迎來了一個信息化的時代。信息與能源、材料一起成為了我們當今社會科學技術(shù)發(fā)展的重要要素。信息已經(jīng)成為了現(xiàn)代社會人們生活的物質(zhì)基礎并逐漸體現(xiàn)其重要的地位。根據(jù)統(tǒng)計資料表明，目前全球信息總量以平均每年 13%的速度在增長，而我們預期今后這個速度更將提升到每年 50%左右。信息量的增長如此迅猛，而作為接受信息的一方，人類有 70%以上的信息獲取是通過視覺來完成的。因此，信息顯示技術(shù)的發(fā)展成為了推動人類信息技術(shù)發(fā)展的重要一環(huán)。近年來，越來越多的公司和研究人員投身到信息顯示技術(shù)的研究中來，這也使得信息顯示技術(shù)得到了迅猛的發(fā)展。 平板顯示器件(FPD)的出現(xiàn)和普及標志著傳統(tǒng)的顯示器陰極

9、射線管顯示器(CRT)逐漸退出了歷史舞臺，同時也標志著新一代顯示技術(shù)革命的到來。在平板顯示技術(shù)中，液晶顯示器件由于其自身與其它平板顯示器件相比具有體積比較小、重量比較輕、工作電壓比較低、功耗比較小、輻射比較低等諸多方面的優(yōu)點，因而液晶顯示器件在整個平板顯示器領域中占有超過八成以上的市場份額。但是液晶顯示器件也存在著一些其自身無法克服的缺點和不足之處，例如它的視角比較小、亮度不夠高、對比度比較差、響應速度不夠快、溫度特性不好、必須依靠背光源發(fā)光等問題。由于其自身的這些缺點導致液晶顯示器件越來越無法滿足人們對信息顯示器件的要求，因此研究人員不斷研究以求能尋找到性能更好的可以代替液晶的顯示器件。而有

10、機電致發(fā)光技術(shù)的出現(xiàn)，迅速的吸引了人們的視線，它成為了最有可能取代液晶顯示器件的希望之星。與陰極射線管顯示器以及傳統(tǒng)的平板顯示器相比，有機電致發(fā)光器件具有：低電壓直流驅(qū)動能耗較低，發(fā)光顏色連續(xù)可調(diào)，自發(fā)光，寬溫度范圍，視角寬，響應速度快，可實現(xiàn)柔性顯示，工藝比較簡單，成本低等特性。因此有機電致發(fā)光器件在全世界信息顯示技術(shù)的研究領域內(nèi)引起了極大的關(guān)注，吸引了越來越多的研究人員開始從事有機電致發(fā)光技術(shù)的研究工作。2.有機電致發(fā)光器件的發(fā)展歷史 有機電致發(fā)光顯示,又稱有機發(fā)光二極管或有機發(fā)光顯示(Organic Light Emitting Device),是自20世紀中期發(fā)展起來的一種新型顯示技術(shù)

11、,其原理是通過正負載流子注入有機半導體薄膜后復合產(chǎn)生發(fā)光。有機電致發(fā)光的早期研究工作主要分為兩個方面:有機分子晶體電致發(fā)光和有機分子薄膜電致發(fā)光。1963年,美國紐約大學的Pope第一個報道了蔥單晶的電致發(fā)光,隨后人們改變分子晶體如蔡單晶、花單晶、四并苯單晶等,并采用不同陰極材料和摻雜等手段,獲得分子晶體電致發(fā)光,但是由于驅(qū)動電壓太高,由有機晶體材料制作的器件到目前為止還沒有任何使用價值,致使有機晶體電致發(fā)光研究一直處于停滯狀態(tài)。有機薄膜電致發(fā)光的研究始于1979年Vincett小組的工作,特別是在1982年,該小組采用真空蒸發(fā)法制備了0.6µm靦蔥沉積膜,一舉將工作電壓降至30V以

12、內(nèi)。同年,美國柯達公司的C.W.Tang也采用真空沉積法制作了有機電致發(fā)光器件。至此,有機發(fā)光器件的研究才真正拉開序幕。1985年Vanslyke和C.W.Tang制備了含有空穴傳輸層和發(fā)光層的雙層結(jié)構(gòu)器件,在20V的電壓下獲得了1700Cd/m2的綠光發(fā)射.1987年,C.W.Tang采用超薄薄膜技術(shù),以一種二胺衍生物作為空穴傳輸層,以8-輕基喳琳鋁作為電子傳輸和發(fā)光層,在10V的工作電壓下得到了亮度為1000 Cd/m2的綠光有機電致發(fā)光器件,發(fā)光效率為1.51lm/w,壽命在100小時以上。這一突破性進展使得有機發(fā)光器件的研究得以在世界范圍內(nèi)迅速且深入地開展起來。1988年日本九州大學的

13、Adachi等人以聚乙烯咔哩為發(fā)光層,改進了器件的結(jié)構(gòu),獲得了高亮度和長壽命的藍光器件,這進一步推動了有機發(fā)光器件的研究。1994年在日本濱松召開的有機及無機電致發(fā)光國際會議上,C.W.Tang首次報道了使用壽命已達到10000小時的雙層結(jié)構(gòu)有機發(fā)光器件。1997年,Forrest等發(fā)現(xiàn)磷光電致發(fā)光現(xiàn)象,突破了有機電致發(fā)光材料量子效率低于25%的限制,使有機平板顯示器件的研究進入一個新時期。3.有機電致發(fā)光器件的特點和優(yōu)勢 有機電致發(fā)光器件同其他的發(fā)光器件相比最大的區(qū)別是有機材料可以沉積在任何的襯底之上，這一特性使得有機電致發(fā)光器件可以做的質(zhì)量很輕并且可以做的柔性顯示。同時有機電致發(fā)光器件的效

14、率同傳統(tǒng)器件相比也有很大的優(yōu)勢，例如，采用頂發(fā)射型結(jié)構(gòu)的熒光發(fā)光器件的外量子效率可達到 5%左右，從理論上來說，磷光有機電致發(fā)光器件的內(nèi)量子效率能夠高達 100%，這些優(yōu)點都是其他傳統(tǒng)器件所不能比擬的。同時由于有機電致發(fā)光器件是自發(fā)光不需要背光源，因此器件在用作顯示的時候像素點可以在需要的時候才點亮，不像傳統(tǒng)顯示器的背光源要處于常亮的狀態(tài)，這樣就節(jié)省了很多能源的消耗。綜上所述，與傳統(tǒng)顯示器件相比，有機電致發(fā)光器件具有以下的一些特點和優(yōu)勢： 1) 有機電致發(fā)光器件為全固化的，因而器件的質(zhì)量相對較輕; 2) 器件可以實現(xiàn)柔性顯示，這樣器件就可以彎曲，有利于制作一些特殊造型的顯示器件，同時也有利于攜

15、帶和放置； 3) 器件的驅(qū)動電壓很低，這樣就使得器件的功耗較低，可以節(jié)省能源; 4) 器件的效率與傳統(tǒng)器件相比較高; 5) 器件的發(fā)光顏色較豐富，可以實現(xiàn)全色發(fā)光; 6) 器件的溫度特性比較突出，其特性隨溫度的變化較小，這樣器件就可以用在較低的溫度環(huán)境下； 7) 器件的生產(chǎn)工藝比較簡單，材料的可選擇范圍較廣，器件的生產(chǎn)成本比較低; 8) 器件的可是角度特別寬，幾乎感覺不到視角效應； 9) 生產(chǎn)器件的污染??； 10) 器件的響應速度特別快，在顯示高速連續(xù)運動的圖像時表現(xiàn)較好; 11) 器件可以自發(fā)光，這樣就不需要額外的背光源，使得器件的驅(qū)動電路比較簡單。 4.有機電致發(fā)光器件的發(fā)光過程

16、及原理 器件的電致發(fā)光過程就是一個能量轉(zhuǎn)移的過程，它將電能轉(zhuǎn)化為光能，在這個轉(zhuǎn)化的過程中，我們可以把有機電致發(fā)光器件看成是一個注入型的發(fā)光二級管。我們在有機電致發(fā)光器件的兩端加上電壓，通過這個電壓所產(chǎn)生的電場，使得電子（electron）從器件的陰極（cathode）被注入到電子傳輸層中，而空穴（Hole）則從器件的陽極（anode）注入到空穴傳輸層中，兩種載流子遷移進入發(fā)光層中并結(jié)合形成激子，激子再通過輻射復合發(fā)光。下圖1.2為有機電致發(fā)光過程的能級示意圖。 圖4 有機電致器件發(fā)光過程的能級示意圖 4.1 載流子的注入過程 載流子的注入過程是指由于外加電場的作用使得有機電致發(fā)光器件在陰極處形

17、成電子，而在陽極獲取電子從而形成空穴，隨著外加電場的增加，所形成的電子和空穴漸漸從兩極遷移到器件中的過程。目前，對于載流子注入機理的研究主要可以分為四種不同的理論：分別為隧道貫穿理論，熱電子發(fā)射理論、陷阱限制傳輸理論和空間電荷限制注入理論。 圖4.1 有機電致發(fā)光器件載流子注入機制4.2 載流子的傳輸過程 載流子的傳輸過程是指在正負極形成的載流子在器件的內(nèi)部通過傳輸層遷移到達發(fā)光層的過程。載流子的遷移速率是表征載流子的傳輸性能的物理量，我們可以采用“飛行時間法”來測量載流子的遷移率。不同材料對于載流子的傳輸能力不同，我們在設計器件時，要對載流子的遷移率加以考慮，盡量平衡電子和空穴的遷移率，從而

18、形成更多的激子以提高器件的效率。 4.3 激子的形成過程 處于激發(fā)態(tài)的兩種載流子相遇結(jié)合，在庫侖力的作用下形成電子-空穴對，而這種電子-空穴對是處于束縛狀態(tài)的，這就是激子。有機電致發(fā)光器件的激子一般被分為單線態(tài)和三線態(tài)兩種，其中三線態(tài)激子的形成幾率是單線態(tài)的三倍，單線態(tài)激子通過輻射復合產(chǎn)生熒光發(fā)射，而三線態(tài)則產(chǎn)生磷光發(fā)射。下圖為激子形成過程示意圖。  圖 4.3 激子形成過程示意圖4.4 激子的復合過程 激子的復合主要可以分為輻射復合以及非輻射復合兩種。其中激子通過輻射復合從激發(fā)態(tài)躍遷回基態(tài)，在這個躍遷的過程中能量是通過光的形式向外傳播的，這以過程便是激子的輻射復合發(fā)光過程。而如果激

19、子復合的能量以聲子的形式傳遞給周圍的分子并轉(zhuǎn)變?yōu)闊崮埽@就形成了激子的非輻射復合。因此我們在設計器件的時候要盡量降低激子的非輻射復合以提高器件的發(fā)光效率。 5.評價有機電致發(fā)光器件光電特性的主要參數(shù) 我們主要從電學和光學兩部分來對機電致發(fā)光器件的性能進行評價。其中表征電學性能的參數(shù)主要包括器件的電流密度隨電壓變化的特性曲線、亮度隨電壓變化的特性曲線等。光學性能主要包括器件的光譜、電流效率隨電壓變化特性曲線、功率效率隨電壓變化曲線、器件的亮度、色坐標以及壽命等。 5.1 光譜 光譜是表征器件所發(fā)射的光的強度隨著波長變化的物理量。對于有機電致發(fā)光器件來說，它的發(fā)光光譜主要包括電致發(fā)光(EL)光譜和

20、光致發(fā)光(PL)光譜。我們通過對機電致發(fā)光器件的兩種光譜進行分析對比能夠知道器件中載流子的復合區(qū)域、能量傳遞等信息。 5.2 發(fā)光效率 目前對有機電致發(fā)光器件效率的評價主要有流明效率、光功率效率以及量子效率三種。其中流明效率 l（單位：lm/W）是器件所發(fā)出的光通量 L（單位：流明）與輸入到器件的電功率 P（單位：瓦）之比。而器件的光功率效率則是指器件發(fā)出的光功率與輸入到器件的電功率之比。而對于量子效率來說，一般包括內(nèi)量子效率（IQE）和外量子效率（EQE）兩種。其中內(nèi)量子效率是用來表征在器件有機層由于輻射復合而產(chǎn)生的全部光子數(shù)與注入到器件中的電子空穴對數(shù)之比；外量子效率則是表示器件在某個方向

21、上出射的光子數(shù)與注入到器件中的電子空穴對數(shù)之比。外量子效率可以通過器件的發(fā)光光譜來進行估算，或者使用積分球來進行計算。想要提高器件的效率我們要特別注意以下幾點：第一，為了提高使器件中激子出現(xiàn)的幾率，我們要考慮載流子的遷移率設計出合理的器件結(jié)構(gòu)使得器件有較高的載流子注入的效率；第二，我們要盡量選取發(fā)光效率較高的材料來制備器件；第三，為了避免器件的淬滅效應，我們要對器件的結(jié)構(gòu)進行分析和考慮，盡量使激子的復合區(qū)在發(fā)光層的中心位置。5.3 亮度 發(fā)光亮度（單位：Cd / m2）是衡量器件發(fā)光明亮程度的物理量，我們可以用亮度計來對器件的發(fā)光亮度進行測量。亮度的計算公式如下。最新的研究表明有機電致發(fā)光器件

22、的亮度已經(jīng)超過了 150000 Cd / m2 。其中L為亮度，Km為光功當量，它的值為683 lm / W ，Le，為輻射亮度，表示輻射功率隨波長的分布，V（）為視見函數(shù)。 5.4 色坐標 色坐標，即顏色的坐標，用來描述發(fā)光器件的發(fā)光色度的物理量1-2。通常由（X ,Y）來表示，通過對 X，Y 賦值就可以在色度圖上確定一個點，這個點就可以精確表示發(fā)光顏色。下圖即為色坐標圖。圖中的任意一點都可以精確的表示出發(fā)光的顏色。 圖5.4 色坐標圖5.5 壽命 有機電致發(fā)光器件的壽命是表征器件持續(xù)工作能力的物理量。它是指持續(xù)點亮狀態(tài)下的器件的亮度下降到器件剛開始亮度的 1/2 時所消耗的時間3-4。對于

23、能夠進入市場的有機電致發(fā)光器件一般要求它的壽命至少要在 10000 小時以上，即可以連續(xù)工作一年以上。5.6電流密度一電壓關(guān)系在有機EL器件中電流密度隨電壓的變化曲線反映了器件的電學性質(zhì),它與發(fā)光二極管的電流密度一電壓的關(guān)系類似,具有整流效應,即只在正向偏壓下有電流通過,在低電壓時,電流密度隨著電壓的增加而緩慢增加,當超過一定的電壓電流密度會急劇上升。5.7亮度一電壓關(guān)系 亮度一電壓關(guān)系曲線反映的是有機EL器件的光電性質(zhì),與器件的電流一電壓關(guān)系有著相似的曲線,即在低電壓下,電流密度緩慢增加,亮度也緩慢增加,在高電壓驅(qū)動時,亮度伴隨著電流密度的急劇增加而快速增加。從亮度一電壓的關(guān)系曲線中,還可以

24、得到啟動電壓的信息。啟動電壓一般定義為亮度為1Cd/m2的電壓。6.頂發(fā)射型有機電致發(fā)光器件簡述 有機電致發(fā)光器件根據(jù)光從器件出射方向的不同，可以分為兩種不同的類型：一種是底發(fā)射型器件（BEOLED）另一種是頂發(fā)射型器件（TEOLED），如下6.1 和6.2 所示。 圖6.1 底發(fā)射型器件 圖6.2 頂發(fā)射型器件 從上圖我們可以看出，如果我們采用有源驅(qū)動的方式來對器件進行驅(qū)動，那么對于底發(fā)射型器件，器件所發(fā)出的光只有一部分可以從器件底部的驅(qū)動面板上設計的開口處射出，這使得大部分地發(fā)光都被浪費了，從而導致器件的開口率較低，僅為30% 到 50%左右。而對于頂發(fā)射型器件，它所發(fā)出的光從器件的頂部出

25、射，這就不受器件底部驅(qū)動面板的影響，因此頂發(fā)射型器件能夠有效的提高開口率，理論上可達100，這有利于獲得顯示亮度高、高分辨率的有機電致發(fā)光器件，同時也有利于器件與底部驅(qū)動電路的集成。而且頂發(fā)射器件還能夠提高器件效率、窄化光譜，提高器件的色純度，它在垂直方向上的諧振波長可以通過法布里-玻羅微腔的諧振條件獲得，同時我們還可以通過改變微腔的各個參量來獲得我們需要的波長的光的發(fā)射。正是因為頂發(fā)射型有機電致發(fā)光器件具有以上的諸多優(yōu)勢，所以頂發(fā)射器件有著非常良好的發(fā)展前景，目前國內(nèi)外也有很多的研究人員在專門地對頂發(fā)射型有機電致發(fā)光器件進行研究工作。 對于頂發(fā)射型器件的研究主要集中在三個方面，首先是對器件陰

26、極性能的研究，因為頂發(fā)射有機電致發(fā)光器件的光是從器件的陰極射出，因而就要求陰極要具有較高的透光率5-8。由于用 ITO 做陰極制備較為困難，研究人員把目光轉(zhuǎn)向了利用薄層金屬制作器件的陰極。2001年C. W. Tang和L.S.Hung 9 的研究小組利用 LiF/Al對Ag電極進行修飾得到了一個半透明的陰極。2004年，S.F.Hsu10的小組基于Ca/Ag結(jié)構(gòu)作為陰極成功的制備頂發(fā)射器件。其次，由于頂發(fā)射器件存在微腔效應，有很多對頂發(fā)射器件的研究是基于微腔理論來改善器件的性能。2004年，Hsu11的研究小組發(fā)表在 Current Applied Physics 上的一篇文章中提到了他們根

27、據(jù)微腔理論，通過改變器件的厚度來實現(xiàn)對器件發(fā)光波長的調(diào)制，最終在實驗中他們得到了色純度非常高的藍光器件。最后，我們想要獲得較高的光取出效率，就要選用一些吸收率比較低反射率比較高的金屬作為頂發(fā)射器件的陽極，這樣可以在器件的底部形成一個光學的反射鏡面，提高光的出射進而提高器件的效率。因此，陽極金屬對器件性能的改善也是目前頂發(fā)射器件的一個研究熱點。 對于頂發(fā)射器件來說，除了電極部分與底發(fā)射型器件不同之外，頂發(fā)射型器件有機層的結(jié)構(gòu)與底發(fā)射型器件基本相同，因此目前對于頂發(fā)射型器件的研究工作的一個重點是通過對頂發(fā)射型器件電極的選擇來改善和提高器件的性能。7.總結(jié)盡管世界上眾多國家或地區(qū)的研究機構(gòu)和公司投入

28、巨資致力于有機平板顯示器件的研究與開發(fā),但其產(chǎn)業(yè)化進程遠遠低于人們的預料,其原因主要是在該領域研究中尚有許多關(guān)鍵問題沒有真正得到解決。主要在OLED的發(fā)光材料的優(yōu)化、彩色化技術(shù)、制模技術(shù)、高分辨顯示技術(shù)、有源驅(qū)動技術(shù)、封裝技術(shù)等方面仍存在著重大基礎問題尚不清楚,使得器件壽命短、效率低等成為制約其發(fā)展的“瓶頸”問題。要解決這一系列重大問題,必須從材料性能、新型器件結(jié)構(gòu)、器件制備過程、器件工作原理、器件中界面特性、器件老化的物理機制、器件封裝、先進的驅(qū)動和控制技術(shù)等方面入手。總結(jié)歷史經(jīng)驗,在CRT的發(fā)展上,我國是被動的;在LDC的發(fā)展上,我國是落后的。在CRT和LDC等技術(shù)的應用方面,因為其生產(chǎn)工

29、藝和核心技術(shù)等方面都已比較成熟,國外公司壟斷著幾乎所有相關(guān)核心專利技術(shù)和知識產(chǎn)權(quán)。但是,在平板顯示材料與器件方面,我們尚有趕上國際先進水平、跟上國際產(chǎn)業(yè)化步伐的機會。OLED顯示器件的產(chǎn)業(yè)化時代正在到來,今后5-10年將是OLED產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵時期,這既是一次挑戰(zhàn),也是吉林大學碩士論文一次機遇。只要我們加強電致發(fā)光材料和器件的研究工作,就一定能在新材料、新結(jié)構(gòu)、新方法等方面形成具有我國特色的研究方向和光電信息產(chǎn)業(yè),提高我國在有機信息功能材料領域研究的整體水平,在國際上爭得一席之地。參考文獻：1 S.Karg，M.Meier，W.Riess，Light-emitting diodes based

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