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1、CNT-Sb-SnO2/Ti電極制備電極制備及其電催化氧化偶氮染料及其電催化氧化偶氮染料機(jī)理研究機(jī)理研究哈爾濱理工大學(xué)碩士研究生開題報(bào)告2研究背景和意義研究背景和意義1國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展2課題研究?jī)?nèi)容課題研究?jī)?nèi)容3課題研究計(jì)劃課題研究計(jì)劃4目錄3一一研究背景及意義研究背景及意義染料廢水特點(diǎn)染料廢水特點(diǎn)l色度高l濃度高lB/C比值低l含鹽分多達(dá)到目的達(dá)到目的l降低COD值l提高B/C比l凈化水體電催化氧化電催化氧化n 電極和催化材料的作用產(chǎn)生超氧自由基(O2)、H2O2(OH)等活性集團(tuán)來(lái)氧化水體中的有機(jī)物4電催化氧化陽(yáng)極材料電催化氧化陽(yáng)極材料電極分類電極分類電極組成電極組成石墨電極石
2、墨電極成本低成本低催化活性差催化活性差穩(wěn)定性差穩(wěn)定性差貴金屬電極貴金屬電極(Pt(Pt,AuAu)成本高成本高催化活性高催化活性高穩(wěn)定性好穩(wěn)定性好玻碳電極玻碳電極成本高成本高催化活性高催化活性高穩(wěn)定性好穩(wěn)定性好BDDBDD電極電極成本最高成本最高催化活性最高催化活性最高穩(wěn)定性最好穩(wěn)定性最好金屬氧化物金屬氧化物電極電極成本低成本低催化活性高催化活性高穩(wěn)定性好穩(wěn)定性好Sb-SnO2/Ti電極壽命短應(yīng)用受限制電催化活性待提高改性Sb-SnO2/Ti電極1 生成固溶體中間層生成固溶體中間層二二研究進(jìn)展研究進(jìn)展u 對(duì)金屬氧化物電極的改性方法對(duì)金屬氧化物電極的改性方法電極導(dǎo)電性增強(qiáng)電極導(dǎo)電性增強(qiáng)固溶體中間
3、層與基體和活固溶體中間層與基體和活性層之間結(jié)合力增強(qiáng)性層之間結(jié)合力增強(qiáng). .圖1 TiHx轉(zhuǎn)換為Ti-Sb-Sn氧化物固溶體中間層的過(guò)程示意圖2 摻雜稀土金屬元素?fù)诫s稀土金屬元素改性后比改性前更光滑且改性后比改性前更光滑且致密,因此提高電催化性致密,因此提高電催化性能和穩(wěn)定性能和穩(wěn)定性圖 2 Sb-SnO2/Ti電極表面SEM圖圖3 Eu-Sb-SnO2/Ti電極表面SEM圖3 摻雜摻雜CNT改性電極改性電極CNT改性之后的電極表面改性之后的電極表面緊密均勻顆粒較小,提供緊密均勻顆粒較小,提供更多的位點(diǎn),因此提高電更多的位點(diǎn),因此提高電催化活性,提高穩(wěn)定性催化活性,提高穩(wěn)定性圖-4 Sb-Sn
4、O2/Ti電極表面SEM圖圖-5 CNT-Sb-SnO2/Ti電極表面SEM圖4 形成三維多孔氧化物電極形成三維多孔氧化物電極圖-6 傳統(tǒng)平面PbO2電極表面SEM圖-7 3DOM-PbO2,電極表面SEM圖圖-3 3DOM-PbO2電極制備流程圖CNT改性之后的電極表面多面體顆粒變改性之后的電極表面多面體顆粒變小,多孔結(jié)構(gòu)增加了比表面積,提高電小,多孔結(jié)構(gòu)增加了比表面積,提高電催化活性,表面結(jié)構(gòu)相互聯(lián)結(jié),提高穩(wěn)催化活性,表面結(jié)構(gòu)相互聯(lián)結(jié),提高穩(wěn)定性定性 固溶體中固溶體中間層間層摻雜稀土摻雜稀土金屬金屬摻雜摻雜CNT三維多孔三維多孔氧化物涂氧化物涂層層 優(yōu)點(diǎn):中間層增加結(jié)合力與導(dǎo)電性 缺點(diǎn):固
5、溶體的研究基本飽和 優(yōu)點(diǎn):增加了導(dǎo)電性改變電極表面氧化物晶型結(jié)構(gòu)缺點(diǎn):成本高,不用 電極表面致密均勻,晶型尺寸小 活性位點(diǎn)多缺點(diǎn):比表面積有所減少優(yōu)點(diǎn): 形成三維多孔結(jié)構(gòu),增大了比表面積減小了晶型尺寸小缺點(diǎn):PbO2涂層電極有鉛溶出 三三研究?jī)?nèi)容研究?jī)?nèi)容u 1 制備制備CNT-Sb-SnO2/Ti電極的實(shí)驗(yàn)路線電極的實(shí)驗(yàn)路線TiTi板電極基板電極基體體SnCl4溶液溶液前驅(qū)物前驅(qū)物溶膠溶膠加氨水共沉淀加草酸絡(luò)合涂抹焙燒圖4 改性CNT-Sb-SnO2/Ti電極制備流程CNT-Sb-SnO2/Ti電極碳納米管碳納米管(CNT)羧化后的羧化后的CNT混酸加熱回流u 2 電極涂層的表征方法電極涂層的
6、表征方法X-X-射線衍射(射線衍射(XRDXRD分析)分析)紫外可見漫反射(紫外可見漫反射(UV-VIS)UV-VIS)掃描電子顯微鏡(掃描電子顯微鏡(SEM)SEM)透射電子顯微鏡(透射電子顯微鏡(TEM)TEM)表征電極表面組表征電極表面組成元素的價(jià)態(tài)成元素的價(jià)態(tài)表征電極氧化物表征電極氧化物涂層元素的組成涂層元素的組成表征電極物質(zhì)晶相表征電極物質(zhì)晶相組成及其晶型結(jié)構(gòu)組成及其晶型結(jié)構(gòu)表征電極材料微觀表征電極材料微觀結(jié)構(gòu),觀察顆粒形結(jié)構(gòu),觀察顆粒形貌及分散情況貌及分散情況X射線光子能譜射線光子能譜XPS紫外可見漫反射(紫外可見漫反射(UV-VIS)UV-VIS)掃描電子顯微鏡(掃描電子顯微鏡(
7、SEM)SEM)透射電子顯微鏡(透射電子顯微鏡(TEM)TEM)能量色散譜儀能量色散譜儀 EDSX射線衍射分析儀射線衍射分析儀XRD掃描電子顯微鏡(掃描電子顯微鏡(SEM)SEM)12LSV分析析氧電位推測(cè)電催化活性CV氧化峰強(qiáng)度以及出峰位置EIS分析反應(yīng)阻抗,推測(cè)電子傳輸速率循環(huán)伏安曲線循環(huán)伏安曲線交流阻抗譜交流阻抗譜極化曲線極化曲線加速壽命曲線加速壽命曲線分析電極的壽命推測(cè)電極的穩(wěn)定性加速壽命曲線加速壽命曲線u 3 電極的電化學(xué)性能測(cè)試電極的電化學(xué)性能測(cè)試機(jī)理研究1 優(yōu)化工藝條件優(yōu)化工藝條件電解質(zhì)投加量電解質(zhì)投加量反應(yīng)時(shí)間反應(yīng)時(shí)間初始初始pHpH值值電流密度電流密度吸光度(=520nm)C
8、ODTOC作為目標(biāo)污染物,結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單具有代表性,溶于水,五毒單因素分析法2 檢測(cè)手段檢測(cè)手段UV-vis光譜光譜GC-MSHPLC碘量法碘量法I-/I2定性分析產(chǎn)物定性分析產(chǎn)物中間產(chǎn)物種類與濃度中間產(chǎn)物種類與濃度OH的濃度的濃度H2O2濃度濃度綜合分析液質(zhì)譜圖以及其他數(shù)據(jù)推測(cè)反應(yīng)途徑利用AMI計(jì)算方法驗(yàn)證反應(yīng)途徑 得出結(jié)論15四四課題研究計(jì)劃課題研究計(jì)劃xtYour TextYour TextYour TextDSA電電極極制制備備電電極極表表征征2014.32014.9閱閱讀讀大大量量文文獻(xiàn)獻(xiàn)2013.102014.3擬擬定定實(shí)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)方方案案2014.122014.4檢測(cè)中檢測(cè)中間產(chǎn)物間產(chǎn)物以及其以及其氧化劑氧化劑2015.42015.7課題總結(jié)課題總結(jié)發(fā)表論文發(fā)表論文2015.72015.10撰寫畢業(yè)論文撰寫畢業(yè)論文16可能存在的問(wèn)題及解決辦法可能存在的問(wèn)題及解決辦法 配置樣品的配置樣品的UV-vis光
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