高溫氣冷堆堆芯放射性的計(jì)算研究

高溫氣冷堆堆芯放射性的計(jì)算研究

0堆型和堆芯的確定第二次世界大戰(zhàn)結(jié)束后，世界各國開始從軍事能力的應(yīng)用轉(zhuǎn)向民用。蘇聯(lián)在1954年建成的5MWObninsk實(shí)驗(yàn)性石墨沸水堆核電站,以及美國在1957年建成的60MWShippingport原型壓水堆核電站標(biāo)志著人類進(jìn)入了核能商用發(fā)電的時(shí)代,揭開了核能利用的新篇章。目前來看,核電站反應(yīng)堆的發(fā)展大致可以分為4個(gè)階段,第1個(gè)階段是以Shippingport、Magnox等核電站為代表的早期原型堆階段,這個(gè)時(shí)期主要的研究方向是何種反應(yīng)堆適合于發(fā)電,并在技術(shù)可行性、安全性、經(jīng)濟(jì)性方面進(jìn)行了一定的探索;第2個(gè)階段是20世紀(jì)70年代開始,以輕水堆、壓水堆、沸水堆、CANDU重水堆等堆型為代表的商用反應(yīng)堆階段,期間發(fā)生了三里島事故和切爾諾貝利事件,對(duì)后續(xù)的核電站發(fā)展產(chǎn)生了極大的影響,對(duì)核電站的安全性提出了更高的要求;第3個(gè)階段是以AP1000、EPR等能滿足美國URD文件(UtilityRequirementsDocument)或歐洲EUR文件(EuropeanUtilityRequirements)和國際原子能機(jī)構(gòu)核安全法規(guī)的堆型為代表的先進(jìn)輕水堆階段,其安全性和經(jīng)濟(jì)性有了很大提高,并且更多地采用了非能動(dòng)安全系統(tǒng);第4個(gè)階段是以超臨界水冷堆、超高溫氣冷堆、熔鹽堆、鈉冷快堆、鉛冷快堆和氣冷快堆這6種堆型為優(yōu)先發(fā)展堆型的新型反應(yīng)堆階段,經(jīng)濟(jì)性更高、安全性更好、核廢物更少和防止核擴(kuò)散是其主要目標(biāo)。目前“具有四代堆特征”的高溫氣冷堆越來越受到重視,中國也開始在山東榮成石島灣建設(shè)中國第一個(gè)高溫氣冷堆示范電站(HTR-PM)。雖然高溫氣冷堆安全性高,但是其運(yùn)行時(shí)堆芯周圍還是有一定輻射場(chǎng)的。核電站的其他輻射源也都來自于反應(yīng)堆堆芯,或者是放射性裂變產(chǎn)物,或者是在反應(yīng)堆輻射場(chǎng)內(nèi)活化的產(chǎn)物。本文研究了HTR-PM堆芯的放射性總量計(jì)算方法,準(zhǔn)確計(jì)算核反應(yīng)堆堆芯放射性總量,既是反應(yīng)堆放射性管理和輻射防護(hù)設(shè)計(jì)的要求,又可提供在事故狀態(tài)下計(jì)算放射性釋放源項(xiàng)的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),對(duì)保障核電站的安全性具有重大的現(xiàn)實(shí)意義。1實(shí)驗(yàn)堆材料組成中國高溫氣冷堆示范電站采用的是由耐高溫的陶瓷型包覆顆粒燃料組成的球形燃料元件(也稱燃料球),以化學(xué)惰性和熱工性能良好的氦氣作為冷卻劑,耐高溫的石墨作為慢化劑和堆芯結(jié)構(gòu)材料。球床高溫氣冷堆堆芯由球形燃料元件和石墨反射層組成,圖1為清華大學(xué)核能技術(shù)設(shè)計(jì)研究院建造的10MW高溫氣冷實(shí)驗(yàn)堆(HTR-10)的總體結(jié)構(gòu),其結(jié)構(gòu)與HTR-PM類似。HTR-PM燃料元件直徑約60mm,鈾氧化物核心外包覆熱解碳和碳化硅等多層包覆層形成包覆燃料顆粒,很多(約1萬個(gè))包覆燃料顆粒嵌置于石墨基體中形成一個(gè)球形燃料元件。反應(yīng)堆采用不停堆連續(xù)換料方式,球形燃料元件從堆芯頂部連續(xù)裝入堆芯,同時(shí)從堆芯底部卸料管連續(xù)卸出燃料元件。球形燃料元件多次通過堆芯,每天都有一定數(shù)量的燃料元件經(jīng)卸料系統(tǒng)卸出,經(jīng)過燃耗測(cè)量后,將已達(dá)到目標(biāo)燃耗的燃料元件作為乏燃料送到乏燃料貯存罐中,其余的連同新補(bǔ)充的新鮮燃料元件一起再投入堆芯,堆芯中燃料元件數(shù)維持不變(平衡堆芯)。2堆芯放射性總量的計(jì)算KORIGEN程序是美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室(ORNL)的同位素產(chǎn)生和耗減程序ORIGEN的卡爾斯魯厄(Karlsruhe)版,是德國卡爾斯魯厄核研究中心中子物理與反應(yīng)堆技術(shù)研究所在ORIGEN程序基礎(chǔ)上修改更新而成的。其主要計(jì)算模型為微分方程組:其中,Xi為第i種核素的原子濃度,cm-3;λi為第i種核素的衰變常數(shù),s-1;σi為第i種核素譜平均的中子吸收截面,cm2;lij為第j種核素衰變成第i種核素的份額;fik為第k種核素吸收中子后轉(zhuǎn)變?yōu)榈趇種核素的份額;準(zhǔn)為按位置、能量平均的中子注量率,1/(cm2·s)。KORIGEN程序由主程序MAIN,19個(gè)子程序(包括ORIGEN和GAMMA等子程序),輔助文件Y49,8個(gè)核數(shù)據(jù)庫文件(Y48、TAPE27、Y52~Y57)和2個(gè)輸出文件通道組成。其使用的核數(shù)據(jù)庫文件為Y52~Y57,其中Y52是結(jié)構(gòu)材料核數(shù)據(jù)文件,不僅包含核素半衰期的數(shù)據(jù)、衰變發(fā)出的γ射線等的能量等核素基本特性數(shù)據(jù),還包含了4種參考堆型(HTGRLWR/LMFBR/MSBR)的中子俘獲截面;Y53是重金屬核素核數(shù)據(jù)文件;Y54是裂變產(chǎn)物核特性數(shù)據(jù)文件,Y53,Y54的存放形式與Y52相似;Y55~Y57則分別為結(jié)構(gòu)材料核素、重金屬核素和裂變產(chǎn)物核素的光子產(chǎn)額數(shù)據(jù)文件。KORIGEN程序采用卡片形式的輸入文件,輸入文件上主要有控制輸入輸出選項(xiàng)和程序運(yùn)行流程的控制參數(shù)、表示堆芯中子能譜分布的譜參數(shù)及與時(shí)間對(duì)應(yīng)的功率或注量率值等,通過合理選擇參數(shù)即可實(shí)現(xiàn)不同的計(jì)算過程。計(jì)算中對(duì)核素中子反應(yīng)截面采用單群截面。由于核素的中子反應(yīng)截面與中子能譜有關(guān),而數(shù)據(jù)庫中的截面值是按平均裂變能譜給出的,所以,為了反映各反應(yīng)堆中子能譜的差異,引進(jìn)了3個(gè)譜參數(shù)以反映熱中子、共振中子和快中子的比例,即THERM、RES和FAST。其定義如下:THERM:1/v吸收體和絕對(duì)溫度T下能量按麥克思韋-玻耳茲曼分布的中子反應(yīng)的反應(yīng)速率w1與1/v吸收體和2200m/s中子反應(yīng)的反應(yīng)速率w2之比,w1/w2。RES:單位勒的共振中子注量率準(zhǔn)res0與熱中子注量率準(zhǔn)th之比,準(zhǔn)res0/準(zhǔn)th。FAST:能量大于1MeV的中子注量率準(zhǔn)fast(快中子注量率)與裂變譜中子中能量大于1MeV的中子份額yfast之比,再除以熱中子注量率準(zhǔn)th,準(zhǔn)fast/(yfast準(zhǔn)th)。計(jì)算中,能量在0~0.5eV的中子歸為熱中子(熱中子注量率準(zhǔn)th),0.5eV~1MeV的歸為共振中子(共振中子注量率準(zhǔn)res),>1MeV的歸為快中子(快中子注量率準(zhǔn)fast),則能譜參數(shù)表達(dá)式分別為式中,T為中子絕對(duì)溫度,K。由此可得到總注量率/熱中子注量率的比值為反過來,程序輸入隨時(shí)間變化的熱中子注量率或通過計(jì)算得到隨時(shí)間變化的熱中子注量率后,可用FLURAT值乘以此熱中子注量率值,再與單群中子反應(yīng)截面相乘得到核素的產(chǎn)生率。在對(duì)HTR-PM堆芯的放射性總量計(jì)算過程中,基本參數(shù)包括:熱功率,250MW/堆;平衡堆芯燃料元件數(shù),420000個(gè);平衡堆芯新鮮燃料富集度,8.9%;燃料換料方式,多次通過(平均15次);燃料元件的平均停留時(shí)間,1056個(gè)等效滿功率天。3燃料球在堆芯內(nèi)的停留時(shí)間HTR-PM反應(yīng)堆堆芯活性區(qū)直徑3m,等效高度11m,燃料元件從第一次投入堆芯到最終達(dá)到目標(biāo)燃耗卸到乏燃料貯存罐,平均有15次通過堆芯。針對(duì)上述的HTR-PM堆芯結(jié)構(gòu)尺寸,采用帶卸料管的矩形網(wǎng)模型,把堆芯活性區(qū)粗分為5個(gè)流道、每個(gè)流道分為20個(gè)幾何層、各幾何層體積相等,再把每個(gè)流道細(xì)分為3個(gè)小流道,共計(jì)15個(gè)小流道,對(duì)應(yīng)于燃料球15次通過堆芯的流動(dòng),如圖2所示。在本文的計(jì)算中,采用的是模擬燃料球燃耗歷史的方法,新鮮燃料球從編號(hào)為1的幾何層進(jìn)入堆芯,沿著堆芯流道一直向下運(yùn)動(dòng),一直到達(dá)編號(hào)20對(duì)應(yīng)的幾何層。從編號(hào)20的幾何層出來的燃料球不經(jīng)過停留直接倒料進(jìn)入位于下一個(gè)流道頂層編號(hào)21的幾何層,再一次向下運(yùn)動(dòng)到達(dá)編號(hào)40對(duì)應(yīng)的幾何層。如此經(jīng)過15次不同流道的循環(huán)往復(fù),直到燃料球到達(dá)編號(hào)為300的幾何層,此時(shí)燃料球的燃耗也達(dá)到了目標(biāo)燃耗,由燃耗測(cè)量系統(tǒng)判別后卸出堆芯,進(jìn)入乏燃料貯存罐。每一種燃耗的燃料球在堆芯內(nèi)已停留的時(shí)間是不同的。按絕對(duì)均勻的流道模式,忽略燃料球在各流道的流動(dòng)速度差別,則燃料球在每個(gè)幾何層內(nèi)的停留時(shí)間為3.52d。因此,對(duì)幾何層n中的燃料球,它們?cè)诙褍?nèi)已停留的時(shí)間為3.52nd。4不同核素的放射性活度分析雖然HTR-PM堆芯在成為平衡堆芯后,各部分功率和中子注量率得到了很好的展平,但如果只取全堆芯平均的譜參數(shù)作為輸入文件的譜參數(shù)數(shù)據(jù),忽略中子注量率分布在堆芯空間上變化的話,會(huì)帶來計(jì)算上的誤差。本文通過優(yōu)化編譯程序源代碼,實(shí)現(xiàn)了程序在堆芯空間上實(shí)時(shí)讀入并更新譜參數(shù)的功能,并且計(jì)算了按層分布的300組THERM、RES、FAST譜參數(shù)數(shù)據(jù),與按層分布的功率值(由HTR-PM堆物理設(shè)計(jì)提供)及燃料元件到達(dá)該層的時(shí)間數(shù)據(jù)相結(jié)合,得到燃料元件內(nèi)多種核素在每一幾何層底部的總量情況,在此基礎(chǔ)上得到全堆芯燃料元件內(nèi)核素總量隨堆芯空間(或已停留時(shí)間)的變化規(guī)律,使得計(jì)算結(jié)果更加貼近堆芯實(shí)際。此外,由于KORIGEN程序的數(shù)據(jù)庫文件建立時(shí)間很早,而其中的大部分核素的半衰期數(shù)據(jù)隨著測(cè)定方法的進(jìn)步變得更加精確,與原來相比有了較大的變化,并且原始數(shù)據(jù)庫里面有一些核素的半衰期數(shù)據(jù)在最初輸入時(shí)就輸入了錯(cuò)誤的值,因此本文根據(jù)文獻(xiàn)、更新和修正了數(shù)據(jù)庫中的半衰期數(shù)據(jù),主要為Y52文件中的Ca-41、V-50、Mn-58、Ni-63、Cd-119m、Cd-119、In-121m、Ta-180等核素的半衰期,Y53文件中Ra-228、Np-236m、Np-236、Cm-250等核素的半衰期,以及Y54文件中Kr-96、Kr-98、Y-96、Zr-102、Nb-103、Mo-110、Tc-109、Tc-111、Ru-111、Ru-113、Ru-114、Pd-119、Pd-120、Cd-119、Cd-124、Cd-126、In-120、Sb-134、Ce-152、Nd-154、Nd-156、Sm-158、Sm-160、Eu-162、Gd-164等核素的半衰期。進(jìn)行上述優(yōu)化和更新后,本文使用KORIGEN程序計(jì)算得到了HTR-PM在滿功率運(yùn)行時(shí)多種核素的放射性活度數(shù)據(jù)及堆芯放射性總量數(shù)據(jù)。堆芯放射性總量數(shù)據(jù)由鈾和超鈾元素產(chǎn)生的放射性量以及裂變產(chǎn)物產(chǎn)生的放射性量?jī)刹糠纸M成,具體數(shù)值見表1。為了便于比較,把譜參數(shù)全堆芯固定不變,數(shù)據(jù)庫用原始半衰期數(shù)據(jù)與譜參數(shù)全堆芯固定不變,數(shù)據(jù)庫用新半衰期數(shù)據(jù),在這兩種條件下的計(jì)算結(jié)果也一同列于表1中。對(duì)比表1數(shù)據(jù)可以看出,在譜參數(shù)固定不變的條件下,使用更新修正后的新半衰期數(shù)據(jù)得到的鈾和超鈾元素放射性活度的結(jié)果比使用原來的半衰期數(shù)據(jù)得到的結(jié)果幾乎相同,而裂變產(chǎn)物的放射性活度結(jié)果會(huì)降低30%以上,由于鈾和超鈾元素的放射性活度在放射性總量上所占比例較小(約20%),因此在使用新的半衰期數(shù)據(jù)后,放射性總量比原來減少約26%。通過分析放射性總量中重要核素的貢獻(xiàn)值,見圖3,可以發(fā)現(xiàn)在譜參數(shù)固定不變的條件下,半衰期數(shù)據(jù)改變以后,一部分核素的放射性量發(fā)生了較大的變化。在所有核素中,將放射性活度變化較大,且絕對(duì)量達(dá)到10×1016Bq以上的核素摘抄出來,列于表2,發(fā)現(xiàn)這些核素部分就是半衰期數(shù)據(jù)發(fā)生更新修正的核素,另一部分是在衰變鏈中與半衰期更新修正的核素密切相關(guān)的核素。而在都使用更新修正后的新半衰期數(shù)據(jù)的條件下,采用譜參數(shù)按層變化得到的結(jié)果與采用譜參數(shù)全堆固定不變得到的結(jié)果相比,鈾和超鈾元素的放射性活度、裂變產(chǎn)物的放射性活度以及堆芯放射性總量都略有上升,但變化的幅度十分微小,都在2.0%以內(nèi);分析放射性總量中各種核素活度的貢獻(xiàn)值時(shí),也發(fā)現(xiàn)除Xe-133m和Cm-249這2個(gè)核素以外的所有核素的放射性活度變化幅度都在±8%之間,而Xe-133m和Cm-249這2個(gè)核素的放射性活度絕對(duì)值又比較小,對(duì)總量結(jié)果幾乎沒有影響。5堆芯放射性總量計(jì)算高溫氣冷堆示范電站的堆芯放射性總量可以在譜參數(shù)固定不變與譜參數(shù)隨堆芯位置變化,輸入功率值與輸入注量率值,使用原半衰期數(shù)據(jù)庫與使用新半衰期數(shù)據(jù)庫中選擇不同的組合來達(dá)到計(jì)算的目的,而選擇譜參數(shù)變化與使用新半衰期數(shù)據(jù)庫的組合得到的結(jié)果是最貼近實(shí)際情況的。通過本文的計(jì)算,可以得到HTR-PM平衡堆芯放射性總量為4.75×1019Bq,其中鈾和超鈾元素的放射性量為9.13×1018Bq,裂變產(chǎn)物的放射性量為3.84×1019Bq。通過上述的計(jì)算也可以發(fā)現(xiàn)對(duì)于功率和中子注量率能得到很好展平的高溫氣冷堆來說,按層改變譜參數(shù)所引起的放射性總量變化并