第六章 混料(配方)設(shè)計(jì)

第六章混料(配方)設(shè)計(jì)

§6.1混料設(shè)計(jì)的概念§6.2單形格子設(shè)計(jì)§6.3單形重心設(shè)計(jì)§6.4有約束的混料設(shè)計(jì)1§6.1混料設(shè)計(jì)的概念6.1.1混料設(shè)計(jì)（MixtureDesign）混料是指若干種不同成分的物質(zhì)混合或合成一種穩(wěn)定的物質(zhì)或產(chǎn)品。在化工、醫(yī)藥、材料、食品、冶金、陶瓷等領(lǐng)域中，如不銹鋼由鐵、鉻、鎳、碳等元素組成；禮花的閃光劑由鎂、鈉、鍶和固定劑組成；混凝土由水泥、石子、沙子和水組成；其它如中藥、飼料等。這些產(chǎn)品的每種成分的多少是用相對量表示的，這種相對量就是所用成分在總量中所占比例。然而在這種試驗(yàn)中各成分的比例不能自由變動，它們受到一個約束：所有成分比例的和為1。2

定義：設(shè)在一個試驗(yàn)中有p個成分，用表示，若試驗(yàn)中每一因子的取值滿足如下條件：那么稱這一試驗(yàn)為混料試驗(yàn)。

使性能達(dá)到最好的每種成分的比例通常需要通過試驗(yàn)來確定。對這樣的混料試驗(yàn)進(jìn)行的設(shè)計(jì)稱為混料設(shè)計(jì)，又稱配方設(shè)計(jì)。混料試驗(yàn)設(shè)計(jì)中的成分又被稱為因子，通?；炝显囼?yàn)中的成分不少于三種。一般混料中微量成分含量的確定，通常采用普通的因子設(shè)計(jì)，不用混料設(shè)計(jì)。因?yàn)樗鼈兊某煞直壤苄?，它們的變化幾乎不會引起大比例成分的顯著變化。36.1.2單形、單形的頂點(diǎn)與坐標(biāo)混料設(shè)計(jì)中的一些基本概念。（1）單形與單形的頂點(diǎn)

方程的圖形是一個p維平面，而()為p維平面上點(diǎn)的坐標(biāo)。在該p維平面上滿足的區(qū)域構(gòu)成的圖形稱為單形。單形是一種正多邊形(正多面體)，如：正三角形、正四面體等，其高度為1。若單形上點(diǎn)的p個坐標(biāo)中有一個為1，其它都為0，則稱這種點(diǎn)為單形的頂點(diǎn)，即p維單形的頂點(diǎn)的坐標(biāo)為：4p=4時的單形是三維空間中的一個的正四面體（見圖6.1.1b）。

p=3時，其圖形為三維空間中的一個平面上的等邊三角形，其三個頂點(diǎn)的坐標(biāo)分別為（1,0,0），(0,1,0)，(0,0,1)，從而該等邊三角形就是三維空間上的一個單形（見圖6.1.1a）。6.1.15這種坐標(biāo)系就是p

=3時單形上的坐標(biāo)系，便是單形上點(diǎn)在這個坐標(biāo)系下的坐標(biāo)。

（2）單形上點(diǎn)的坐標(biāo)我們可以在單形上建立坐標(biāo)系。在p

=3時，單形是平面上的一個正三角形，設(shè)其高為1，記其三個頂點(diǎn)分別為X1、X2、X3，它們的坐標(biāo)分別是(1,0,0),(0,1,0),(0,0,1)。又設(shè)P是該三角形的一個內(nèi)點(diǎn)，定義P到邊X2X3的距離為x1，到邊X1X3的距離為x2，到邊X1X2的距離為x3，此時三個距離之和恰為該正三角形的高，即存在。6在p因子的混料試驗(yàn)中，若設(shè)超正面體的高為1，其p個頂點(diǎn)記為：

A1=(1,0,0,……,0)

A2=(0,1,0,……,0)……

Ap=(0,0,0,……,1)其中若干個點(diǎn)就可以構(gòu)成p維空間中的一個超平面。記單形上任一內(nèi)點(diǎn)P的坐標(biāo)為，那么這里x1是P點(diǎn)到A2A3…Ap的距離，x2是P點(diǎn)到A1A3…Ap的距離，……，xp是P點(diǎn)到A1A2…Ap-1的距離。76.1.3混料試驗(yàn)的統(tǒng)計(jì)模型設(shè)試驗(yàn)中考察的指標(biāo)為y，那么y與p個因子的關(guān)系可以表示為：

這里，是隨機(jī)誤差，通常假定它服從。

稱為響應(yīng)函數(shù)，其圖形也稱為響應(yīng)曲面，當(dāng)響應(yīng)函數(shù)中的未知參數(shù)用估計(jì)值代替后便得到回歸方程，也稱響應(yīng)曲面方程。由于形式往往是未知的，通常用的一個d次多項(xiàng)式表示，此時一個混料試驗(yàn)由因子數(shù)p與響應(yīng)多項(xiàng)式的次數(shù)d來確定，以后用M{p,d}表示一個混料試驗(yàn)。8利用混料試驗(yàn)的特點(diǎn)，多項(xiàng)式中的參數(shù)可以得到簡化，此時給出的多項(xiàng)式模型稱為Scheffe正則多項(xiàng)式模型。

對p因子一次混料試驗(yàn)M{p,1}，Scheffe利用把p元一次多項(xiàng)式模型化為Scheffe一次正則多項(xiàng)式模型：同理，p因子二次混料試驗(yàn)M{p,2}的Scheffe二次正則多項(xiàng)式模型為：同理，p因子三次混料試驗(yàn)M{p,3}的Scheffe三次正則多項(xiàng)式模型為：

一般的混料試驗(yàn)多用一次、二次多項(xiàng)式模型，對于混料二次多項(xiàng)式模型而言，其待估參數(shù)的個數(shù)要比一般p元二次多項(xiàng)式模型少p+1個。9§6.2單形格子設(shè)計(jì)（SimplexLatticeDesign）6.2.1試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法單形格子設(shè)計(jì)是Scheffe提出的一種混料設(shè)計(jì)，它奠定了混料設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)。M{p,d}的單形格子設(shè)計(jì)，為d階格子設(shè)計(jì)，它將單形的邊劃分成d等份，在等分點(diǎn)做與其它邊平行的直線，形成許多格子，故名單形格子設(shè)計(jì)。如：p=3，一階、二階和三階單形格子設(shè)計(jì)的點(diǎn)分布圖。M{3,1}M{3,2}M{3,3}10（1）M{p,1}的設(shè)計(jì)

在M{p,1}中僅含p個未知參數(shù)，這時的單形格子設(shè)計(jì)是由p個單形頂點(diǎn)組成的設(shè)計(jì)。其設(shè)計(jì)方案如下：

11（2）M{p,2}的設(shè)計(jì)

在M{p,2}中含p(p+1)/2個未知參數(shù)，這時的單形格子設(shè)計(jì)由兩類點(diǎn)組成：一類點(diǎn)是p

個單形頂點(diǎn)，另一類點(diǎn)是兩個坐標(biāo)為1/2，其它坐標(biāo)為0的點(diǎn)，這類點(diǎn)共有p(p-1)/2個，其設(shè)計(jì)方案如下：12（3）一般來講，單形格子設(shè)計(jì)M{p,d}

共有個試驗(yàn)點(diǎn)，有如下幾個特點(diǎn)：1）每個M

{p,d}設(shè)計(jì)的試驗(yàn)次數(shù)恰好等于響應(yīng)函數(shù)中未知參數(shù)個數(shù)，即此為飽和設(shè)計(jì)。其試驗(yàn)點(diǎn)對稱地排列在單形上，構(gòu)成單形的一個格子。2）試驗(yàn)點(diǎn)的分量與模型的次數(shù)d有關(guān)，每一成分xi的取值為1/d的倍數(shù)，即只能取0，1/d，2/d，…，(d

-1)/d，1，并且在設(shè)計(jì)中因子成分量的各種配合都要用到。

3）方程中的二次項(xiàng)

xixj，不能理解為xi與xj的交互作用，因?yàn)樗鼈兪艿郊s束條件的限制。注意：這里各xi可以看成是類似于回歸設(shè)計(jì)中一種編碼值。136.2.2數(shù)據(jù)分析

用最小二乘的方法求出參數(shù)的估計(jì)，由于現(xiàn)在仍是飽和設(shè)計(jì)，宜采用逐步回歸分析，剔除不顯著的回歸項(xiàng)，使殘差平方和和自由度為不為0時，可以進(jìn)行各項(xiàng)顯著性檢驗(yàn)?；蛘咴O(shè)置重復(fù)，估計(jì)誤差方差，進(jìn)行各項(xiàng)顯著性檢驗(yàn)。

例6.2.1

M

{3,2}單形格子設(shè)計(jì)的參數(shù)估計(jì)14試驗(yàn)中單一成分的試驗(yàn)點(diǎn)安排兩次重復(fù)，有兩種成分的試驗(yàn)點(diǎn)安排三次重復(fù)，試驗(yàn)結(jié)果見下表。試驗(yàn)點(diǎn)成分比例試驗(yàn)指標(biāo)x1x2x3Y110011.012.420108.810.0300116.816.040.50.5015.014.816.150.500.517.716.416.6600.50.510.09.711.815ModelSourceDFParameterMSFPr>FX1111.7273.78375.61280.0001X219.4176.72242.45120.0001X3116.4537.927380.0001X1*X2119.038.6785753.065110.0001X1*X3111.413.9242919.103440.0018X2*X31-9.69.87428613.547040.0051Model62878.27479.71658.140.0001Error96.560.728889Total14134.85616Y=11.7*X1

+9.4*X2

+16.4*X3

+19*X1*X2

+11.4*X1*X3-9.6*X2*X3ModelforYModelRMSE0.85375R-square95.14%AdjustedR-square92.43%CoefficientofVariation6.305391Y的極值SAS軟件沒有給出Y的極值，需要采用軟件SAS或Lingo求極值。極值分為極大值和極小值。17PROC

NLPtech=trureg;MAXy;y=11.7*x1+9.4*x2+16.4*x3+19.0*x1*x2+11.4*x1*x3-9.6*x2*x3;PARMSx1-x3=0.5;BOUNDS

0<=x1-x3<=1;LINCONx1+x2+x3=1;RUN;SAS/OR求解程序FactorMaxMinX10.29390.00X20.000.8646X30.70610.1354Y17.38449.2240運(yùn)算結(jié)果：18Lingo求解程序FactorMaxMinX10.29390.00X20.000.8646X30.70610.1354Y17.38449.2240Max=11.7*x1+9.4*x2+16.4*x3+19.0*x1*x2+11.4*x1*x3-9.6*x2*x3;x1+x2+x3=1;x1<=1;x2<=1;x3<=1;注：極小值用Min，自變量在運(yùn)算符左側(cè)，且默認(rèn)值大于等于0。運(yùn)算結(jié)果：19§6.3單形重心設(shè)計(jì)（SimplexCentroidDesign）

在M{p,d}單形格子設(shè)計(jì)中，當(dāng)d>2時某些混料設(shè)計(jì)中格子點(diǎn)的非零坐標(biāo)并不相等，這種非對稱性會使某些點(diǎn)對回歸系數(shù)的估計(jì)產(chǎn)生較大的影響，為改進(jìn)這一點(diǎn)，Scheffe提出了一種只考慮有相等非零坐標(biāo)的單形重心設(shè)計(jì)。

單形重心設(shè)計(jì)的試驗(yàn)點(diǎn)為1到P個頂點(diǎn)的重心，頂點(diǎn)本身就是重心，兩個頂點(diǎn)的重心是它們連線的中點(diǎn)，三個頂點(diǎn)的重心是它們組成正三角形的中心，……，P個頂點(diǎn)的重心就是該單形的中心。Scheffe考慮的回歸模型為：206.3.1試驗(yàn)設(shè)計(jì)

P個因子的單形重心設(shè)計(jì)的試驗(yàn)點(diǎn)由下列點(diǎn)組成：

以為代表的個排列點(diǎn)

以為代表的個排列點(diǎn)以為代表的個排列點(diǎn)……以為代表的個排列點(diǎn)

這樣的點(diǎn)共計(jì)有2p-1個。21

這些試驗(yàn)點(diǎn)的坐標(biāo)不依賴于d，通常我們選用飽和設(shè)計(jì)。在d=1或2時，單形重心設(shè)計(jì)與單形格子是設(shè)計(jì)一致的，但是d>2后就不相同了。譬如p=3時，M{3,3}單形重心設(shè)計(jì)共做2p-1=7次試驗(yàn)，試驗(yàn)點(diǎn)如下：若要建立M{3,2}單形重心設(shè)計(jì)，那么可以省略第七號試驗(yàn)，只進(jìn)行六次試驗(yàn)，這時與單形格子設(shè)計(jì)就相同了。

226.3.2數(shù)據(jù)分析

用最小二乘的方法求回歸參數(shù)的估計(jì)，由于現(xiàn)在仍是飽和設(shè)計(jì)，宜采用逐步回歸分析，剔除不顯著的回歸項(xiàng)，使殘差平方和和自由度為不為0時，可以進(jìn)行各項(xiàng)顯著性檢驗(yàn)?；蛘咴O(shè)置重復(fù)，估計(jì)誤差方差，進(jìn)行各項(xiàng)顯著性檢驗(yàn)。例：現(xiàn)有四種飲料增甜劑，擬將它們配合使用，以降低飲料的飲后余味，采用M{4,4}單形重心設(shè)計(jì)，有15種配方，記錄飲后余味，試進(jìn)行分析。其混料回歸模型為：23NOX1X2X3X4Y1100019201008300101540001105000.50.510600.500.55700.50.501180.5000.51290.500.5016100.50.500131100.33330.33330.33338120.333300.33330.333314130.33330.333300.333310140.33330.33330.3333014150.250.250.250.251224R-square99.63%Y=18.3702*X1+7.9922*X2+14.2323*X3+8.6129*X4

-14.0707*X2*X4

ModelSourceDFSSMSFPr>FX11629.5536629.5536742.00040.0001X2196.0984996.09849113.2630.0001X31377.878