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二、基于環(huán)糊精的分子組裝
基于天然環(huán)糊精的分子組裝基于單修飾環(huán)糊精的分子組裝基于橋聯(lián)雙環(huán)糊精的分子組裝-環(huán)糊精與2,2′-聯(lián)吡啶形成頭對(duì)頭通道結(jié)構(gòu)及其聯(lián)吡啶骨架
-環(huán)糊精與2,2’-聯(lián)吡啶和4,4’-聯(lián)吡啶的鍵合
能力及其組裝行為-環(huán)糊精與4,4′-聯(lián)吡啶形成頭對(duì)頭通道結(jié)構(gòu)及其聯(lián)吡啶骨架(a) (b)(a)
-環(huán)糊精與2,2′-聯(lián)吡啶以及與(b)4,4′-聯(lián)吡啶在水溶
液中的可能結(jié)構(gòu).反應(yīng)KS
G°
H°T
S°2-DPD+
-CD71±1210.5±0.56.4±0.74.1±1.24-DPD+
-CD164±912.6±0.25.7±0.36.9±0.5J.Org.Chem.
2004,69(10),3383-3390.在25C的水溶液中-環(huán)糊精與聯(lián)吡啶包結(jié)絡(luò)合作用的穩(wěn)定常數(shù)(KS)、自由能變化(
G
)、焓變(
H
)和熵變(TS
).通過(guò)環(huán)糊精、有機(jī)分子和金屬離子構(gòu)筑多聚輪烷示意圖
通過(guò)
-環(huán)糊精與4,4’-聯(lián)吡啶的包結(jié)絡(luò)合物與二價(jià)鎳離子的配位作用構(gòu)筑多聚輪烷
Angew.Chem.Int.Edit.
2003,42(28),3260-3263HmHo12聯(lián)吡啶、環(huán)糊精包合物1以及聚輪烷2的核磁氫譜聚輪烷2的STM圖象聚輪烷2的TEM圖象ab聚輪烷2的(a)低倍,和(b)高分辨率TEM圖象由,,和-環(huán)糊精與聯(lián)吡啶包結(jié)配合物構(gòu)筑的擁有多金屬中心的線性假聚輪烷Inorg.Chem.,2006,45(7),3014-3022.環(huán)糊精/聯(lián)吡啶包合物1-3在25
C水溶液中的圓二色光譜環(huán)糊精/聯(lián)吡啶包合物1-3可能的構(gòu)象環(huán)糊精/聯(lián)吡啶包合物(a)1和(b)3在D2O中的ROESY光譜,混合時(shí)間200ms.假聚輪烷4的TEM圖像,假聚輪烷4的高分辨TEM圖像(c)假聚輪烷6的TEM圖像,(d)假聚輪烷6的高分辨TEM圖像
a bc d(a)假聚輪烷6的STM圖像,(b)a圖的局部放大圖,(c)b圖的3D圖像(d)b圖和c圖的線裝輪廓圖Chem.Mater.,2006,18(18),4423-4429.以Co2+和Zn2+配位中心和環(huán)糊精/聯(lián)吡啶
包結(jié)配合物構(gòu)筑的納米構(gòu)建物TheTEMimagesofpolypseudorotaxaneaggregation2,showingthesquarenanostructures.
TheTEMimagesofpolypseudorotaxaneaggregation3,showingtherodnanotructures.
TheTEMimagesofpolypseudorotaxaneaggregation4,showingthesquarenanotructures.
TheTEMimagesofpolypseudorotaxaneaggregation5,showingtherodnanotructures.
TheTEMimagesofpolypseudorotaxaneaggregation6,showingtherodnanotructures.
TheTEMimagesofpolypseudorotaxaneaggregation7,showingthesquarenanostructures.
(a)Themolecularmodelingstructureofashortoligomerofthepolypseudorotaxanes.(b)Possibleassemblymodefornanosquaresuperstructureofpolypseudorotaxanes.(c)Possibleassemblymodefornanorodsuperstructureofpolypseudorotaxanes.Thecolorsofpolypseudorotaxanes2(blue),3(pink),and4(pink).SyntheticrouteofAuNPaggregation2.Org.Lett.,2006,8(7),1267-1270.以金納米離子為中心的多聚[2]輪烷Synthesisofrotaxane-cappedgoldnanoparticle4.(a-c)TypicalTEMimagesof4.Thesizelabelsare20nmfor(a)and(b),10nmfor(c).(d)size-dependenthistogramof4.通過(guò)
-環(huán)糊精的包合物直接制備含共軛
體系的超分子聚輪烷超分子聚輪烷及其高分子鏈的合成途徑
12具有“頭-頭”通道結(jié)構(gòu)的包合物2的晶體結(jié)構(gòu)(a)聚輪烷3在石墨基底上的STM圖象,(b)對(duì)應(yīng)的三維圖象,(c)它的示意圖Macromolecules
2004,37(17),6362-6369.從雙吡啶釕/環(huán)糊精輪烷構(gòu)筑超分子聚輪烷1HNMRspectraofRu(bpy)2Cl2(bottom),CD-BPD(middle)andcomplex1(top)inD2O.TEMimageof2.(a)Tridimensionaland(b)planarSTMimagesofassemblies2.Fluorescencespectra(a)Ru(bpy)2Cl2,(b)complex1and(c)assembly2inphosphatebuffersolution(pH7.2)at25
C.FluorescencespectraofRu(bpy)2Cl2,complex1andassembly2insolidstate.Chem.Commun.,2005,(13),1702-1704.富勒烯調(diào)控的內(nèi)鎖式環(huán)糊精-卟啉雙聚輪烷T(mén)EMimagesof4STMimageoftheendof4
onHOPGsurfaceMacromelecules,2005,38(22),9095-9099.環(huán)糊精封端的聚輪烷及其組裝行為假聚輪烷1,聚輪烷2和聚集體3的制備Macromolecules
2005,38(13),5838-5840.(a)假聚輪烷1和(b)聚輪烷2在DMSO-d6的核磁光譜(a)假聚輪烷1(0.6毫克/毫升),(b)聚輪烷2(0.6毫克/毫升)和(c)聚集體3(0.6毫克/毫升)在pH7.4的水溶液中的紫外(UV-vis)譜圖聚集體3的TEM圖像SyntheticrouteofAuNPaggregation2.Macromol.RapidCommun.,2005,26(5),401-406.巰基修飾環(huán)糊精假聚輪烷調(diào)控的金納米
粒子超分子組裝(a)High-resolutionTEMimageof3,and(b)size-dependenthistogramsforAuNPs3.(a)TypicalTEMand(b)high-resolutionTEMimagesof2,and(c)sizedependenthistogramsforAuNPsinaggregate2.DNA-cleavageabilityof2inphosphatebuffer(pH7.4)at25
C.1:DNA;2:DNA+2.環(huán)糊精假聚輪烷與金納米粒子形成的超分子聚集體:作為富勒烯的捕獲器J.Am.Chem.Soc.,2005,127(2),657-666.Au
TEMimagesof(a)Aucolloidparicles,(b)Au-PPRaggregates5,(c)6,(d)7;(e-g)high-resolutionTEMimagesof(e)5,(f)6,(g)7;(h)TEMimageofAu-PPRaggregate8Time-dependentUV/Visspectraofaggregate6(0.3mg/mL).Thecurvesfromtoptobottomcorrespondtothegradualincrementoftime:0,1,2,3,5,10,15,20,25,32,45,60,90,120,150,180,190min
528nm665nmSedimentationratesofaggregates5-7denotedbytheSPRintensitiesofaggregates5(0.1mg/mL),6(0.3mg/mL),and7(0.6mg/mL)
捕獲富勒烯UV/Visspectraof(a)aggregate8(0.2mg/mL)and(b)[60]fullerene-absorbedaggregate8inaqueoussolution.將20.3毫克的富勒烯[60]加到10毫升飽和的聚集體8的溶液中,混合物室溫?cái)嚢?2h,不溶的物質(zhì)離心除去,得到的上層清液減壓旋干,所得的吸附有富勒烯[60]的固體真空干燥。
富集能力檢測(cè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明1毫克的聚集體8可以富集1.83毫克的富勒烯[60]。在控制試驗(yàn)中,1毫克的聚集體6只能富集0.08毫克的富勒烯[60],而金溶膠和假聚輪烷2,4未表現(xiàn)出對(duì)富勒烯[60]的富集能力。這些溶解實(shí)驗(yàn)都重復(fù)了3遍,誤差在10%以內(nèi)。
將2.3毫克的聚集體8溶于1毫升的水中,然后向該溶液中加入5.0mg的富勒烯[60],混合體系超聲反應(yīng)10分鐘,不溶的富勒烯[60]離心收集,真空干燥,稱重。
DNA切割實(shí)驗(yàn)
AgarosegelelectrophoreticpatternsofplasmidDNA.Thereactionsamplescontained2.0
gofpBR322plasmid.Line1:noreagentin50mMTris-HClbuffer(pH7.4).Lines2and5:2.5
g/
LofPPR2.Lines3and6:2.5
g/
Lof8.Lines4and7:2.5
g/
Lof8-C60system.Lines1-4:incubatedinthedarkfor6h.Lines5-7:incubatedundervisiblelightirradiationat20
Cfor6h.Electrophoresiswasperformedbyusing1%agarosegelcontainingethidiumbromide(0.5
g/L)雙納米管的有序高級(jí)結(jié)構(gòu)雙納米管的制備途徑TEMspectrumofbis(moleculartube)s20AFMspectrumofbis(moleculartube)s20:(a)tubularstructure;(b)rectanglescomposedoffour
-cyclodextrinunits.abNanoLett.
2001,1(11),613-616.由環(huán)糊精與杯芳烴的分子間相互
作用構(gòu)筑納米線NanoLett.
2002,2(4),257-261.STMimagesofthesupramolecularaggregates:(a)linearassemblies;(b)host-guestinclusioncomplexescomposedoffour
-cyclodextrinsandacalix[4]areneunits.
a bTEMimagesofthesupramolecularaggregatesSEMimagesof(a)calixarene,(b)cyclodextrinand(c)thesupramolecularaggregatesabc通過(guò)橋聯(lián)雙環(huán)糊精的選擇性鍵合
控制納米線的致密性Chem.Lett.,2003,32(10),884-8845.and(b)Nanowires4
bSTMimagesof(a)Nanowires5
a5.2nm6.5nm假聚輪烷有序高級(jí)結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑Macromelecules
2002,35(27),9934-9938.TheSTMimageof(a)3and(b)itschematicstructureTheSTMimageof(a,c)4and(b)itschematicstructure金屬橋聯(lián)環(huán)糊精調(diào)控的水溶性
超分子富勒烯組裝體富勒烯(C60)擁有一個(gè)球形的
電子體系,表現(xiàn)出有趣的磁性、超導(dǎo)、電子和生物化學(xué)性能。然而由于富勒烯在一般有機(jī)溶劑中低的溶解性和幾乎不溶于水的特點(diǎn)極大的限制了它的性能開(kāi)發(fā)于應(yīng)用。
富勒烯組裝體的制備途徑Angew.Chem.Int.Edit.
2004,43(20),2690-2694.金屬橋聯(lián)雙環(huán)糊精2與富勒烯組裝體3的紫外-可見(jiàn)光譜圖金屬橋聯(lián)雙環(huán)糊精2(上圖)與富勒烯組裝體3(下圖)的核磁共振光譜圖金屬橋聯(lián)雙環(huán)糊精2(a)在石墨基底上的STM圖象,(b)圖象的線性輪廓,(c)局部圖,(d)它的示意圖富勒烯組裝體3(a)在石墨基底上的STM圖象,(b)圖象的線性輪廓,(c)它的示意圖富勒烯組裝體3的TEM圖象被富勒烯組裝體3蝕刻的瓊脂糖凝膠電泳圖。線1:Tris-HCl緩沖溶液中沒(méi)有切割劑;
線2和5:含有20
moldm-3的橋聯(lián)雙環(huán)糊精1;
線3和6:含有20
moldm-3的金屬橋聯(lián)雙環(huán)糊精2;
線4和7:含有73mgdm-3的富勒烯組裝體3。線1-4:20oC下可見(jiàn)光照射6小時(shí);
線5-7:暗室里孵育6小時(shí).含有杯[4]芳烴和環(huán)糊精的金屬帽式聚輪烷
及其對(duì)Ca2+的高選擇性金屬帽式聚輪烷的制備途徑(a) (b)金屬帽式聚輪烷在石墨基底上的(a)STM圖象,和
(b)它的高分辨STM圖象金屬帽式聚輪烷的TEM圖像在25C的水溶液中聚輪烷與金屬離子包結(jié)絡(luò)合作用的有效鍵合常數(shù)(KES)和吉布斯自由能(-
G
)變化.IonslogKES
-
Go/kJmol-1
Li+
1.488.43Na+
1.9311.01K+
1.659.44Rb+
1.347.66Cs+
<1.00<5.71Mg2+
3.1017.70Ca2+
4.0022.78Sr2+
2.7115.45Ba2+
2.6315.03金屬帽式聚輪烷鍵合金屬離子示意圖Chem.Comm.2004,(20)2266-2267.水溶性的環(huán)糊精修飾金納米粒子作為
[60]富勒烯的循環(huán)萃取器環(huán)糊精修飾金納米粒子2的制備
環(huán)糊精修飾金納米粒子2對(duì)[60]富勒烯的循環(huán)萃取路線(a)代表性的2的高分辨TEM圖像;(b)C60誘導(dǎo)的2的組裝體的低分辨TEM圖像;(c)C60誘導(dǎo)的2的組裝體加入2-金剛烷醇后的代表性的高分辨TEM圖像abc
(a)2(0.1mg/mL)的紫外光譜;(b)C60/2組裝體(0.1mg/mL)的紫外光譜;(c)C60/2組裝體水溶液的甲苯萃取液的紫外光譜C60誘導(dǎo)的環(huán)糊精修飾金納米例子聚集體示意圖Chem.Commun.,2005,(33),4208-4210.
由多金屬橋聯(lián)環(huán)糊精形成的雙假聚輪烷以及
其分子組裝的熱力學(xué)起源雙假聚輪烷的制備途徑橋聯(lián)雙環(huán)糊精1(a)在石墨基底上的STM圖象,(b)局部放大圖,(c)它的示意圖,(d)圖象的線性輪廓雙假聚輪
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