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13.1有機(jī)染料分子的光吸收和光發(fā)射13.2脈沖染料激光器
13.3連續(xù)染料激光器
13.4無(wú)機(jī)液體激光器
13.1.1染料分子的能級(jí)結(jié)構(gòu)
1.有機(jī)染料分子的結(jié)構(gòu)和種類(lèi)
有機(jī)染料分子是一種含有共軛雙鍵的復(fù)雜大分子系統(tǒng),通常由數(shù)十個(gè)原子組成。若丹明6G和香豆素2的分子結(jié)構(gòu)式如圖13.1所示。圖中的六角形中角頂未標(biāo)元素符號(hào)者均為碳原子C。13.1有機(jī)染料分子的光吸收和光發(fā)射
圖13.1若丹明6G和香豆素2的分子結(jié)構(gòu)式表13-1重要的各種染料及其產(chǎn)生的激光波長(zhǎng)范圍
2.有機(jī)染料分子的能級(jí)結(jié)構(gòu)
有機(jī)染料分子是由很多個(gè)原子組成的復(fù)雜大分子系統(tǒng),對(duì)有機(jī)染料分子發(fā)射的熒光,很難歸結(jié)為是哪一些原子組成的系統(tǒng)所發(fā)射的,要精確地計(jì)算能級(jí)非常困難。目前采用一種模仿簡(jiǎn)單的雙原子分子模型得出的能級(jí)結(jié)構(gòu)如圖13.2所示。圖13.2染料分子的能級(jí)結(jié)構(gòu)
3.染料的溶劑
染料激光器的工作物質(zhì)是有機(jī)染料溶液,溶劑決定著激活粒子的環(huán)境,對(duì)染料分子的吸收和發(fā)光譜、熒光壽命、量子效率、弛豫特性,以及染料分子的溫度猝滅、濃度猝滅等都有影響,因此,對(duì)一定的染料必須選擇合適的溶劑。表13-2列出了若干種主要的染料、溶劑濃度及輸出的激光波長(zhǎng)調(diào)諧范圍。表13-2激光染料、溶劑及輸出的激光波長(zhǎng)13.1.2染料分子的光吸收和光發(fā)射
由于有機(jī)染料在紫外和可見(jiàn)光范圍有較強(qiáng)的吸收帶,當(dāng)采用光泵浦時(shí),染料分子受激吸收光子,由基態(tài)S0躍遷到激發(fā)態(tài)S1、S2的某個(gè)振動(dòng)-轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)b、b′上,分子在能級(jí)b、b′上的壽命很短,僅為10-12~10-11s。產(chǎn)生熒光的過(guò)程經(jīng)歷了兩次無(wú)輻射躍遷,使發(fā)射波長(zhǎng)較吸收波長(zhǎng)向長(zhǎng)波方向移動(dòng),稱(chēng)為斯托克斯位移。Rh-B的吸收光譜和熒光光譜如圖13.3所示。圖13.3Rh-B的熒光和吸收光譜13.2.1粒子數(shù)反轉(zhuǎn)分布的建立
采用窄的光脈沖泵浦染料時(shí),染料分子的第一激發(fā)單態(tài)S1粒子數(shù)N1、第一激發(fā)三重態(tài)T1粒子數(shù)NT、受激發(fā)射光子密度IL的速率方程分別為
(13-1)13.2脈沖染料激光器
(13-2)
(13-3)
N0+N1+NT=N
(13-4)為使受三重態(tài)T1的影響盡可能小,要求泵浦光脈沖上升時(shí)間足夠地快,即要求泵浦光脈沖的上升時(shí)間tR滿(mǎn)足以下要求:
(13-5)
對(duì)于通常的KST≈107s-1,σE/σAL≈10的激光染料,要求tR<10-6s。而一般脈沖染料激光器的泵浦光脈沖寬度僅為5~20ns,因此,通??梢院雎匀貞B(tài)的作用,并且在這種條件下,把染料分子的能級(jí)系統(tǒng)進(jìn)一步簡(jiǎn)化看做是由S0和S1組成的寬帶二能級(jí)系統(tǒng),如圖13.4所示,結(jié)合速率方程可以推導(dǎo)出激光器的受激放大條件。圖13.4簡(jiǎn)并化二能級(jí)系統(tǒng)由激光原理知,對(duì)二能級(jí)系統(tǒng)增益系數(shù)的定義為
G(υ)=N1σE(υ)-N0σA(υ)
(13-6)
式中σE(υ)是從S1→S0的受激輻射截面,σA(υ)從是S0→S1的吸收躍遷截面,分別為
(13-7)
(13-8)式中B01和B10分別是受激吸收和受激發(fā)射的愛(ài)因斯坦系數(shù),c是真空中的光速,ν是染料溶液中的光速。設(shè)S1→S0之間的能級(jí)間隔為hυ。泵浦光的頻率為υp,發(fā)射光的頻率為υR,并且在S0和S1態(tài)內(nèi)的熱平衡時(shí)間遠(yuǎn)短于S1態(tài)的壽命,因此,S0和S1態(tài)的各子能級(jí)上粒子分布遵守玻耳茲曼分布律,即
(13-9)式中,Ci為歸一化因子,gi(Δεi)為能級(jí)簡(jiǎn)并度,i表示S0或S1中子能級(jí)序數(shù),k為玻耳茲曼常數(shù),T為染料溶液溫度。利用愛(ài)因斯坦公式g1B10=g0B01得
σE(υ)·g1(Δε1)=σA(υ)·g0(Δε0)
(13-10)式中,Δε0為S0能級(jí)帶寬的能量,Δε1為S1能級(jí)
帶寬的能量,并有:
hυ0+Δε1=hυ+Δε0
(13-11)式中,hυ0為激發(fā)態(tài)S1和基態(tài)S0最低能級(jí)的能量間隔,hυ為發(fā)射光子能量,如圖13-4所示。因此有Δε1=Δε0+h(
υ-υ0)。由式(13-6)可知,當(dāng)G(υ)≥0時(shí),才可能獲得受激放大。由此可得出實(shí)現(xiàn)受激放大條件為
(13-12)設(shè)歸一化因子C1=C0,由式(13-9)、式(13-10)、式(13-11)得
(13-13)
(13-14)13.2.2脈沖激光泵浦染料激光器
脈沖染料激光器的基本結(jié)構(gòu)由泵浦源、工作物質(zhì)和諧振腔組成??v向泵浦又分為軸向泵浦和離軸縱向泵浦形式,如圖13.5所示。圖13.5三種典型的泵浦方式在采用橫向泵浦方式時(shí),根據(jù)泵浦激光束的截面形狀不同,又可分為兩種不同的結(jié)構(gòu)形式,如圖13.6所示。圖13.6泵浦光斑及其光學(xué)變換
1.N2分子激光泵浦可調(diào)諧染料激光器
圖13.7是N2分子激光泵浦可調(diào)諧染料激光器裝置示意圖。圖13.7氮分子激光泵浦可調(diào)諧染料激光器裝置示意圖
2.YAG晶體倍頻激光泵浦脈沖染料激光器
圖13.8為YAG晶體倍頻激光泵浦的染料激光器系統(tǒng)原理圖,波長(zhǎng)為532nm的YAG晶體倍頻光通過(guò)擴(kuò)束望遠(yuǎn)鏡擴(kuò)束后,經(jīng)分束器1分光,一部分直接去泵浦振蕩級(jí)染料池,另
一部分經(jīng)反射鏡1反射,又經(jīng)分束器2,將光束分別作為預(yù)放級(jí)和放大級(jí)的泵浦源。圖13.8YAG晶體倍頻激光泵浦染料激光器原理圖
3.染料激光器的調(diào)諧原理與調(diào)試方式
脈沖染料激光器的腔內(nèi)調(diào)諧、擴(kuò)束和元器件的性能密切相關(guān)。
染料激光器的激光波長(zhǎng)調(diào)諧原理是基于染料分子中存在的自吸收現(xiàn)象。光柵調(diào)諧諧振腔由一塊衍射光柵和一塊反射鏡組成,利用光柵的色散特點(diǎn),使諧振腔依次對(duì)不同的波長(zhǎng)有不同的Q值,激光振蕩發(fā)生在Q值最大時(shí)對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)值,激光波
長(zhǎng)與光柵入射角有λ=2dsini關(guān)系。光柵諧振腔輸出的激光譜線(xiàn)寬度為
(13-15)13.3.1染料激光器連續(xù)工作條件
在染料分子的單態(tài)和三重態(tài)兩套不同性質(zhì)的能級(jí)結(jié)構(gòu)中,只有在單態(tài)的受激發(fā)射大于三重態(tài)T1的吸收時(shí),才有可能產(chǎn)生激光,即必須符合
σEN1>σTNT
(13-16)13.3連續(xù)染料激光器式中σE是從S1→S0的受激輻射截面,N1是S1態(tài)的粒子數(shù)密度,σT是三重態(tài)T1的激發(fā)截面,NT是T1的粒子數(shù)密度。在穩(wěn)態(tài)時(shí),三重態(tài)的弛豫速率NT/τT必須等于能級(jí)的系際交叉所增加的速率KSTN1,即
(13-17)
與式(13-16)比較得
(13-18)式中τT是T1的壽命;KST是S1→T1的能級(jí)系際交叉速率。對(duì)于典型的染料,σE/σT≈10,由上式可以得到染料激光器連續(xù)工作必須滿(mǎn)足的條件:
KSTτT<10
(13-19)13.3.2連續(xù)染料激光器的閾值泵浦功率密度
由激光器原理可知,激光振蕩的閾值條件為
R1(υ)R2(υ)exp[2Gth(υ)l]=1
(13-20)
式中R1(υ)、R2(υ)分別是諧振腔鏡對(duì)振蕩頻率υ的反射率;l是染料液層厚度;Gth(υ)是閾值增益系數(shù)。由上式,有
(13-21)考慮式(13-17)則有
σE(υ)N1-σT(υ)NT=[σE(υ)-KSTτTσT(υ)]N1=σef(υ)N1
(13-23)
式中的σef(υ)稱(chēng)為有效輻射截面。式(13-22)可改寫(xiě)成
G(υ)=σef(υ)N1-σA(υ)N0
(13-24)染料單位體積內(nèi)的總分子數(shù)N1+N0+NT=N,在閾值條件下令N1=Nth,Nth表示S1態(tài)的閾值粒子數(shù)密度,聯(lián)立式(13-21)和式(13-24),可得
(13-25)
式中,。閾值泵浦功率密度的表達(dá)式為
(13-26)13.3.3典型的連續(xù)波染料激光器
1.三鏡折疊腔連續(xù)波染料激光器
圖13.9是典型的三鏡折疊腔構(gòu)型的縱向泵浦染料激光器結(jié)構(gòu)原理圖。圖13.9三鏡折疊腔連續(xù)波染料激光器原理圖折疊腔連續(xù)波激光器采用縱向泵浦方式,即在染料噴流處泵浦光的軸線(xiàn)與染料激光軸線(xiàn)相重合,連續(xù)泵浦光束通過(guò)三棱鏡耦合進(jìn)諧振腔,若R2<2l1在鏡M2和M1之間存在泵浦光的最小光斑,即高斯光束束腰ω0′,在鏡M2離泵浦光源甚遠(yuǎn),當(dāng)滿(mǎn)足L<<R/2時(shí),其中L是M2與泵浦光束腰ω0的間距,則有:
(13-27)圖13.10棱鏡的耦合與分光三鏡折疊腔連續(xù)波染料激光器諧振腔中的三棱鏡具有耦合泵浦光和調(diào)諧振蕩波長(zhǎng)的雙重作用。如圖13.10所示。
根據(jù)圖13.10所示的關(guān)系,激光器輸出的譜線(xiàn)寬度Δλ為
(13-28)
2.連續(xù)波可調(diào)諧環(huán)形染料激光器
環(huán)形腔通常是指能提供多邊形振蕩回路的諧振腔,采用環(huán)形腔形式并在光路中加入單向器,即可實(shí)現(xiàn)單向行波振蕩,消除折疊駐波腔中的“空間燒孔”效應(yīng),從而提高單頻振蕩的效率,并且也提高了模式競(jìng)爭(zhēng)能力,使整個(gè)激活介質(zhì)都可貢獻(xiàn)于單頻振蕩模功率輸出。圖13.11即為典型的由四塊反射鏡(M1、M2、M3、M4)構(gòu)成的“8”字形環(huán)形腔,環(huán)形腔不具有起點(diǎn)和終點(diǎn),腔內(nèi)的電磁波也不能形成“駐波”而表現(xiàn)為一個(gè)“行波”,此時(shí)諧振腔的反饋是行波場(chǎng)從一個(gè)方向上多次通過(guò)工作物質(zhì)而成,環(huán)形腔的光路構(gòu)成一個(gè)閉合環(huán)路,因此它必須是一個(gè)多元件組成的諧振腔。圖13.11單縱模環(huán)形染料激光器原理圖13.4.1激光機(jī)理
無(wú)機(jī)液體激光器產(chǎn)生激光的機(jī)理類(lèi)似于玻璃激光器。在摻釹的無(wú)機(jī)液體激光器中
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