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文章背景電解液是鋰金屬電池不可缺少的組成部分。然而,最先進的電解液設(shè)計在非標準條件下的實際應用和工業(yè)化方面面臨著巨大的挑戰(zhàn),主要是由于電解液的固有特性和成本考慮。開發(fā)基于現(xiàn)有商用電解液的創(chuàng)新設(shè)計策略可以使這些方法更接近實際的工業(yè)實施。此外,當從微觀機制的角度進行探索時,有必要在Li+溶劑化調(diào)制中采用開創(chuàng)性的策略來解決電極/電解質(zhì)界面產(chǎn)生的復雜挑戰(zhàn)。內(nèi)容簡介在這項工作中,作者開發(fā)了一種具有主客體相互作用的微觀非均相電解液,稱為共價有機納米片(CON)膠體電解液。在這種膠體電解液中,介觀CON優(yōu)化了微觀的Li+溶劑化環(huán)境,對Li+運輸動力學產(chǎn)生了明顯的影響。為了驗證,采用典型的CON結(jié)構(gòu)獲得了一種膠體電解液,該電解液在超高壓和低溫條件下表現(xiàn)出卓越的電化學性能。另外,加入少量的CON顯著提高了現(xiàn)有商用電解液的電化學性能,預示著這種開創(chuàng)性電解液具有廣闊的應用前景。這項工作突出了一種開創(chuàng)性的微觀非均相電解液,并提供了其內(nèi)在多尺度主客體相互作用的綜合機制研究。文章亮點(1)分子動力學模擬證實了該微觀非均相膠體電解液(TCE)中存在的多尺度主客體相互作用。(2)CON膠體電解液可以有效地降低脫溶劑化過程的阻抗以及Li+在CEI/SEI內(nèi)傳輸?shù)淖杩埂V饕獌?nèi)容圖1.
膠體電解液設(shè)計策略圖2.
Li+溶劑化環(huán)境圖3.
Li|NMC811電池的電化學性能圖4.
NMC811的CEI化學及結(jié)構(gòu)演化圖5.
SEI化學與鋰金屬沉積動力學結(jié)論該工作設(shè)計了一種微觀上不均勻的膠體電解液,旨在解決電池在各種操作條件下遇到的挑戰(zhàn)。該設(shè)計原理的核心是中觀-微觀多尺度相互作用,即介觀CON優(yōu)化微觀Li+溶劑化環(huán)境。得益于CON優(yōu)異的物理化學穩(wěn)定性,CON膠體電解液可以承受極端的工作環(huán)境。作為概念驗證,膠體電解液TCE被證明能夠承受高工作電壓和低溫的典型惡劣條件。通過增加溶劑化鞘中PF6-的比例,從而在陰極和陽極上形成富LiF的界面相。此外,介觀TpTta作為分散體,降低了Li+脫溶的能壘,顯著提高了Li0負極在低溫下的電化學性能。4.7VLi|NMC811電池在室溫下循環(huán)100次后的容量保持率為87.1%,4.6VLi|NMC811電池在-20℃下循環(huán)700次后的容量保持率為80.7%。這種具有中微多尺度相互作用的
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