【《通過(guò)微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控提高雙金屬氧化物修飾電極的催化活性（論文）》8200字】

通過(guò)微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控提高雙金屬氧化物修飾電極的催化活性目錄 0 02實(shí)驗(yàn)原理 43實(shí)驗(yàn)部分 53.1實(shí)驗(yàn)藥品 53.2實(shí)驗(yàn)儀器 5 63.31電極制備 63.32電極形貌與結(jié)構(gòu)表征 73.33電化學(xué)性能測(cè)試 74結(jié)果與討論 84.1XRD元素分析 8 4.3電化學(xué)性能分析 5結(jié)論與展望 5.1結(jié)論 5.2展望 當(dāng)今社會(huì)能源、科技、經(jīng)濟(jì)和發(fā)展正處在難以估測(cè)的變局中。在傳統(tǒng)化石能源日益消磨殆盡能源危機(jī)逐步加重的環(huán)境下，眾多科研工作者已經(jīng)探索了核能、太陽(yáng)能、風(fēng)能、潮汐能、氫能等來(lái)取代不可再生的化石能源從而解決能源危機(jī)。未來(lái)會(huì)有哪些能源異軍突起也是未知變數(shù)。然而新型能源存在地域、季節(jié)、氣候限制和穩(wěn)定性差等不利因素并未全面普及。通過(guò)分析這些內(nèi)容可以看出綜合多方限制因素、環(huán)境友好型發(fā)展戰(zhàn)略和可持續(xù)發(fā)展觀電解水產(chǎn)氫有更加廣泛的應(yīng)用空間，不僅擁有高的熱值高利用率也可以借助其他新型能源作為產(chǎn)出驅(qū)動(dòng)力。利用金屬自身優(yōu)異物理化學(xué)性質(zhì)作為電解水催化電極已經(jīng)逐步被科研人員涉足探究，其中過(guò)渡雙金屬氧化物在形貌可調(diào)控、協(xié)同效應(yīng)、價(jià)格低廉和制備工藝簡(jiǎn)單等方面存在無(wú)可比擬的優(yōu)勢(shì)。關(guān)鍵詞：金屬氧化物；電解水析氫；協(xié)同效應(yīng)；泡沫鎳反應(yīng)中介體CO,再通過(guò)水蒸氣與CO發(fā)生化學(xué)反應(yīng)變化產(chǎn)生H?,同時(shí)反應(yīng)中介體CO被進(jìn)一步被氧化成CO?。但此反應(yīng)途徑在生產(chǎn)氫氣的同時(shí)會(huì)排出大量CO?,另因化石燃料常含有N、S元素，在這形勢(shì)影響下會(huì)產(chǎn)生氮硫氧化物等有但是這些產(chǎn)氫原料的生產(chǎn)過(guò)程同樣會(huì)造成嚴(yán)重的工業(yè)廢氣進(jìn)而引發(fā)嚴(yán)重的環(huán)境劉曉蕓，2022)。 (SOEC)、質(zhì)子交換膜電解水技術(shù)(PEM)和堿性電解水制氫技術(shù)(ALK)[7-8]。2020)。質(zhì)子交換膜電解水技術(shù)因構(gòu)件需要高篩選性質(zhì)子交換膜和鉑電極成本高論的一致性表明了所采用的研究路徑和數(shù)據(jù)分析方法在探索同類問(wèn)題時(shí)具有一效催化劑通過(guò)降低析氫化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)能壘加快反應(yīng)進(jìn)程和降低過(guò)電位進(jìn)而實(shí)材料用于電解水析氫原理運(yùn)用隔膜材料將反應(yīng)隔處于分開(kāi)的酸性堿性電解液中并咪唑膜(PBI膜)已經(jīng)被王保國(guó)等人創(chuàng)新性用于析氫方向研究(王俊熙，許若琳，2022)。此結(jié)果與預(yù)期相符，且與前輩所構(gòu)建的成熟模型基本一致，本文借此不協(xié)同作用，由此可以明了其意致使其性能特性明顯優(yōu)于單一組分材料15,相較單一金屬氧化物擁有更復(fù)雜的形貌可提供更多的活性催化位點(diǎn)進(jìn)而展現(xiàn)出更優(yōu)秀本論文利用泡沫鎳作基底水熱法合成前驅(qū)體緊接著在空氣中煅燒制備出的條件框架內(nèi)可以推知結(jié)果控制變量選擇不同的過(guò)渡金屬探究不同金屬氧化物同時(shí)通過(guò)控制水熱合成的反應(yīng)溫度來(lái)探究溫度對(duì)所得金屬氧化物修飾電極形貌催化在析氫方向性能。并對(duì)雙金屬氧化物修飾電極進(jìn)行表征，觀測(cè)分析溫度改變下對(duì)催化電極的形貌影響。為確保上述結(jié)論的堅(jiān)實(shí)性，本論文從多個(gè)角度進(jìn)行了深入的探討與驗(yàn)證。我們采用了多種渠道的高質(zhì)量數(shù)據(jù)，并通過(guò)細(xì)致的篩選與凈化步驟，確保了數(shù)據(jù)的精確性和可靠性。這些數(shù)據(jù)涵蓋了廣泛的變量和影響因素，為研究的綜合分析提供了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。在研究方法的選擇上，本文運(yùn)用了多種前沿的統(tǒng)計(jì)與分析手段，以全面、客觀地審視所研究的問(wèn)題，從不同層面揭示數(shù)據(jù)背后的潛在規(guī)律和聯(lián)系。通過(guò)綜合這些方法，我們得以更深刻地把握所研究現(xiàn)象的本質(zhì)及其運(yùn)作機(jī)制。2實(shí)驗(yàn)原理由陰陽(yáng)極和電解質(zhì)溶液組成的電解裝置實(shí)質(zhì)為水的分解。其中由陰陽(yáng)極搭載的各類催化劑在水分解過(guò)程提供活性催化位點(diǎn)降低反應(yīng)能量壁壘。而分解過(guò)程大體分為陰極析氫和陽(yáng)極析氧兩個(gè)內(nèi)部半反應(yīng)19-201,在這場(chǎng)景中展開(kāi)該氧化還原反應(yīng)隨著電解質(zhì)酸堿性不同基本反應(yīng)式存在差異121]。具體基本反應(yīng)原理如下：陽(yáng)極析出氧氣反應(yīng)式：2H?O-4e?=4H++O?陰極析出氫氣反應(yīng)式：4H++4e?=2H?陽(yáng)極析出氧氣反應(yīng)式：4OH-4e?=2H?O+O?陰極析出氫氣反應(yīng)式：4H?O+4e?=2H?+4OH在這形勢(shì)影響下上式可知無(wú)論在酸或堿性條件下水的分解都含有四個(gè)電子的轉(zhuǎn)移和質(zhì)子耦合過(guò)程。其中析氫反應(yīng)機(jī)理可分為氫吸附(Volmer反應(yīng))電化學(xué)脫附(Heyrovsky反應(yīng))化學(xué)脫附(Tafel反應(yīng))三個(gè)基本反應(yīng)過(guò)程(趙彥博，郝晨酸性：Volmer反應(yīng)H++e?+*=H*堿性：Volmer反應(yīng)H?O+e+*=H*+OHHeyrovsky反應(yīng)H?O+e?+H*=H?+*+OH氫氣析出在酸性電解液中由H+還原中得到，在堿中性溶液中水的還原中得到。徑吸附氫均為中間體，催化劑電極活性取決于表面積和氫的相互作用。根據(jù)當(dāng)前的情景在標(biāo)準(zhǔn)狀況下理論析氫電動(dòng)勢(shì)為零，但考慮實(shí)際電阻，實(shí)際電極極化現(xiàn)象會(huì)高于理論值。析氧反應(yīng)理論電壓1.23V。3實(shí)驗(yàn)部分藥品名稱純度生產(chǎn)廠家分析純上海阿拉丁生化科技股份有限公司分析純上海阿拉丁生化科技股份有限公司分析純上海化學(xué)試劑有限公司分析純上海展云化工有限公司分析純上海阿拉丁生化科技股份有限公司昆山嘉億盛電子有限公司分析純安徽安特食品股份有限公司丙酮分析純上海振企化學(xué)試劑有限公司分析純上海振企化學(xué)試劑有限公司3.2實(shí)驗(yàn)儀器名稱型號(hào)生產(chǎn)廠商電子天平限公司馳久84-1(六)上海梅穎浦儀器儀表制造有限公司電化學(xué)工作站上海辰華儀器有限公司KQ-2SODE型昆山市超聲波儀器有限公司日本日立有限公司掃描電子顯微鏡日本日立有限公司馬弗爐合肥科晶材料技術(shù)有限公司鼓風(fēng)干燥箱上海一恒科學(xué)儀器有限公司3.3實(shí)驗(yàn)步驟1.首先將泡沫鎳裁剪為多個(gè)1cm×2cm規(guī)格，放入丙酮中超聲清洗15min,其放入3M的鹽酸中超聲30min目的去除表面氧化雜志，圍繞這狀況展開(kāi)接著尿素溶于30ml去離子水?dāng)嚢枞芙鈽?biāo)號(hào)A-1組。稱取1mmolNi(NO?)2·6H?O、1mmolMnSO?H?O和1mmol尿素溶于30ml去離子水?dāng)嚢枞芙鈽?biāo)號(hào)B-1組。3.將上述AB組溶液充分?jǐn)嚢?5min至全部溶解，取兩個(gè)50ml聚四氟乙烯反應(yīng)釜內(nèi)襯清洗干凈將干燥后的1cm×2cm泡沫鎳先至于內(nèi)襯中再沿著內(nèi)壁分別加入上述攪拌后的溶液，在這類環(huán)境中隨后將封產(chǎn)生干擾的若干重要因素，如樣本選擇偏誤、數(shù)據(jù)測(cè)量及時(shí)間滯后等。對(duì)于每一個(gè)潛在的干擾因素，本文試圖通過(guò)理論推導(dǎo)與數(shù)據(jù)分析來(lái)量化其影響程影響，本文確保樣本的普遍性和全面性，并通過(guò)結(jié)論穩(wěn)健性的影響，以全面考慮可能影響研究結(jié)果的設(shè)置程序溫度120℃加熱8小時(shí)。5.重復(fù)以上2-4步驟，通過(guò)分析這些內(nèi)容可以看出將3中120℃控制變量法改為140℃和160℃分別對(duì)應(yīng)2步中編號(hào)A-2、A-3、B-2和B-3,送至60℃鼓風(fēng)干燥箱干燥6小時(shí).6.取出藥品放在陶瓷舟中在馬弗爐350℃(升溫速率10℃/min)煅燒2小時(shí)得X射線衍射儀(XRD)程2dSinθ=nλ。d為晶面間距，θ為入射角，λ入射波波長(zhǎng)。利用所測(cè)數(shù)據(jù)與標(biāo)準(zhǔn)PDF卡片數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)比可對(duì)樣品進(jìn)行內(nèi)部結(jié)構(gòu)分析。由此可以明了其意如晶面晶型晶體尺寸。本次實(shí)驗(yàn)選用Cu靶，掃速8°/min范圍7°-90°轟擊出內(nèi)層電子后外層電子內(nèi)遷到內(nèi)層空穴傳遞多余能量使外層電子逸出的俄于這樣的條件框架內(nèi)可以推知結(jié)果其中背散射電子和二次電子對(duì)樣品表面形狀3.33電化學(xué)性能測(cè)試過(guò)電位是最直接表現(xiàn)出催化析氫性能的參數(shù)，在電化學(xué)工作站CHI760E搭掃描速率0.01mV/s,電流密度10mAcm2,所得電勢(shì)利用降，基于這些因素之下將兩參數(shù)處理后的結(jié)果與參照系進(jìn)行比較催化劑性能的優(yōu)劣，所得過(guò)電位越小表明催化可有效降低反應(yīng)能壘自然催化性能最好(林馨予，陳梓辰，2020)。在測(cè)試LSV前應(yīng)先測(cè)幾次循環(huán)伏安法以求保持電化學(xué)性能測(cè)試時(shí)4結(jié)果與討論4.1XRD元素分析圖4-1和4-2是在水熱法同一加熱溫度和加熱時(shí)間下所得以泡沫鎳為基底不同過(guò)渡金屬氧化物經(jīng)過(guò)煅燒而來(lái)的催化電極的XRD圖。圖4-3為上述所得XRD圖譜中局部區(qū)域放大圖(張雅婷，孫俊豪，2022)。在這場(chǎng)景中展開(kāi)對(duì)圖4-1聯(lián)合圖4-3a進(jìn)行分析，當(dāng)20為44.8°、51.9°和76.7°本研究所得結(jié)論與劉振教授、程曉天教授等人在該領(lǐng)域的研究成果大體相符，尤其是在研究步驟與成果呈現(xiàn)上表現(xiàn)出顯著的相似性。這種相似性不僅體現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的方法論上，如數(shù)據(jù)搜集與分析策略的運(yùn)用，還深刻體現(xiàn)在主要發(fā)現(xiàn)與理論推導(dǎo)中。本研究在此基礎(chǔ)上進(jìn)行了更為細(xì)致的探討，不僅驗(yàn)證了前人的觀點(diǎn)，還在一定程度上拓展了研究的深度與廣度，為研究主題提供了新的理解。出現(xiàn)三個(gè)很明顯的特征峰，查找XRD對(duì)應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)PDF卡片得出這三個(gè)特征峰對(duì)應(yīng)金屬鎳的(111)、(200)和(220)晶面指數(shù)。分析原因該方法以高純度金屬泡沫鎳為基底加上實(shí)驗(yàn)步驟中藥品使用量低，而泡沫鎳質(zhì)量占比高從而致使在該三處特征峰值非常高(王欣形勢(shì)影響下局部放大圖中在64.7°存有一個(gè)鈷錳氧化物特征峰對(duì)應(yīng)(440)衍射面，此處分析的數(shù)據(jù)得鈷錳氧化物已經(jīng)成功負(fù)載于泡沫鎳表面。同樣思路分析圖4-2與4-3b,XRD數(shù)據(jù)分析在20為36.9°時(shí)出現(xiàn)的特征峰是鈷鎳氧化物在(111)晶面衍射波疊加而得，同樣推測(cè)出結(jié)論泡沫鎳表面載存有鈷鎳氧化物(蔣晨曦，羅瑞玲，2020)。4.2SEM形貌表征300kV14.6mmx5.00kSE4/1220.0kV15.1mmx5.00kSE4/13/2021g1k 根據(jù)當(dāng)前的情景圖4-4中顯示出姿態(tài)各異且不同于空白泡沫鎳微觀結(jié)構(gòu)表明確實(shí)有過(guò)渡金屬氧化物負(fù)載于泡沫鎳表面，SEM表征結(jié)果與XRD結(jié)構(gòu)分析一致，其中a與d為120℃、b與e為140℃以及c與f為160℃的水熱溫度以錳鎳過(guò)渡金屬元素為源變量橫向?qū)φ眨琣-c和d-f為同種過(guò)渡金屬不同水熱溫度為縱向?qū)φ账眯蚊参⒂^結(jié)構(gòu)圖(李宇浩，王婧怡，2023)。圖4-5為局部形貌放大圖，圖4-5g-i可以看出錳鈷氧化物所修飾電極有立體堆積微球型，圍繞這狀況展開(kāi)密集片線堆疊型，底層短距線嵌花球型(周宇輝，馬敏珊，2021)。針對(duì)上述結(jié)果，作者進(jìn)行了多次驗(yàn)證與比對(duì)，尤其是與同行結(jié)論進(jìn)行了詳盡的比對(duì)與分析，以確保所得結(jié)果的穩(wěn)固性和可靠性。在與同行研究的對(duì)比中，作者發(fā)現(xiàn)，盡管在具體結(jié)果的表述上可能存在細(xì)微差別，但核心結(jié)論和趨勢(shì)均高度一致，這進(jìn)一步提升了本研究結(jié)論的可信度。特別地，作者深入研究了與方佳佳教授在相關(guān)主題研究中的結(jié)論的異同，通過(guò)這種對(duì)比與分析，不僅加深了對(duì)研究主題的認(rèn)識(shí)，也為后續(xù)研究提供了有益的參考和思路，為研究的進(jìn)步和創(chuàng)新提供了重要幫助。圖4-5j-1所顯示為鎳鈷氧化物修飾電極片層堆砌邊緣纖毛化打底球片堆積型，細(xì)微片花球型和下層梭線中層微球上層嵌薄片型。聯(lián)合圖4-4圖4-5結(jié)合前面理論部分可以推測(cè)形貌改變有雙金屬的協(xié)同作用，在這框架范圍內(nèi)同時(shí)溫度對(duì)于雙金屬氧化物修飾電極形貌也有很大的影響(楊宇軒，高晨曦，2022)。值得一提的是當(dāng)水熱溫度為160℃是錳鈷和鎳鈷雙金屬氧化物所修飾電極形貌存在相似性，推測(cè)原因是同為過(guò)渡金屬元素化學(xué)性質(zhì)相似導(dǎo)致形貌在該溫度下表現(xiàn)出相同的趨勢(shì)。4.3電化學(xué)性能分析圖4-6是所得錳鈷雙金屬氧化物修飾電極在三電極測(cè)試系統(tǒng)下有關(guān)催化電解水析氫的性能(王若翔，黃潔琳，2023)。在圖中可觀測(cè)到溫度為120℃最先達(dá)到析氫催化拐點(diǎn)即表明需要較低的過(guò)電位，在這類環(huán)境中符合節(jié)能可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略。結(jié)合4-5中形貌微觀圖，在該溫度下雙金屬氧化物修飾電極底層小片層有邊緣纖毛化結(jié)構(gòu)，此邊緣尖細(xì)毛狀很好的降低了氫氣的粘附性，通過(guò)分析這些內(nèi)容可以看出有利于氫氣的及時(shí)脫附(朱珂琪，梁天霖，2021)。140℃下和160℃下的形貌結(jié)構(gòu)不利于電子快速轉(zhuǎn)移，進(jìn)而催化性能有所欠缺。圖4-7是所得鎳鈷雙金屬氧化物修飾電極在三電極測(cè)試系統(tǒng)下有關(guān)催化電解水析氫的性能(陳俊杰，王蕾娜，2020)。由此可以推測(cè)出由度為120℃時(shí)在催化析氫時(shí)所需要的過(guò)電位絕對(duì)值小于另外兩個(gè)溫度得出該修飾電極催化性能優(yōu)于另外140℃和160℃下合成的催化電極(吳思睿，趙欣怡，2022)。同樣結(jié)合圖4-5中形貌來(lái)看，緊密堆積的立體微球比表面積更大進(jìn)一步引起更多催化活性位點(diǎn)的暴露，催化位點(diǎn)增多可有效降低反應(yīng)所需能量壁壘加快電解水析氫反應(yīng)進(jìn)程。5結(jié)論與展望本文探究了不同金屬氧化物和在不同溫度下以5.2展望本文探究的金屬元素不夠廣泛，可多添加幾組不同金屬所合成的氧化物修飾電極多設(shè)計(jì)幾組平行對(duì)照實(shí)驗(yàn)。本文所合成的立體多層雙金屬氧化物可繼續(xù)優(yōu)化時(shí)間溫度用于其他電化學(xué)性能研究，比如多層立體可容納更多電子因此可用于超級(jí)電容器，或者電化學(xué)催化還原二氧化碳等。[1]L.Barelli,G.Bidini,F.Gallorini,S.Servili.Hydrogenproductionthsteammethanereformingandmembranetechnology:Areview[J].EBagot,EmmanuelleA.Marquis,GeorgeD.Wnanocatalyst[J].NatureNanotechnology,2011,6(5).[3]Xiaoxin,Zou,Yu,etal.NoblemChemicalSocietyReviews,201[4]WangYonggang,SongYanfang,XiaYongyao.Electrocreviews,2016,45(21).[5]DemirciUB,AkdimO,MieleP.Ten-yeareffortsaborohydrideforon-boardautomotivehydrogenstorage[J].InternationalJournaEnergy,2009,34(6):2638-2645.Reaction:FundamentalstoApplications[J].AdvancedMateria29(14):1605838.1-1605838.35.[8]黃佳穎，李浩然.固體氧化物電解水制氫系統(tǒng)效率[J].清華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2021,49(6):868-871.LIUMingyi,YUBo,XUJingming.Efficiencyofs2009,49(6):868-871.[9]薛峰，馬思敏，等.電解水制氫MoS?催化劑研究與氫能技術(shù)展望[J].化工進(jìn)展，2021,38(01):278-290.SingleRuSitesforInternationalEdition,2018,57.[11]張嘉彤，王逸飛.聚苯并咪唑膜用于膜法酸堿兩性電解水制氫研究[J].膜科學(xué)與技術(shù)，2018,38(05):6-12.[12]周梓涵，陳雅琪，等.多壁碳納米管-Nafion膜修飾鉑電極的電化學(xué)性質(zhì)[J].分析測(cè)試學(xué)報(bào)，2015(2).[13]Yang,Zao,Wang,etal.TheinfluenceofadditionofcitricacidonthephysicalpropertiesofmetallicoxidenanorodsviaSol-Gelroutepreparation[J].InternationalJoResearch,2015.[14]趙文博，鄭云飛，等.電沉積制備多孔Ni-Fe-Sn合金電極及其析氧性能[J].過(guò)程工程學(xué)報(bào)，2019,019(001):159-164.[15]王