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1、第第3章章 金屬凝固熱力學(xué)金屬凝固熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)與動(dòng)力學(xué)第第1節(jié)節(jié) 凝固熱力學(xué)凝固熱力學(xué)第第2節(jié)節(jié) 均質(zhì)形核均質(zhì)形核第第3節(jié)節(jié) 非均質(zhì)形核非均質(zhì)形核第第4節(jié)節(jié) 晶體生長(zhǎng)晶體生長(zhǎng)重點(diǎn):均質(zhì)形核、非均質(zhì)形核重點(diǎn):均質(zhì)形核、非均質(zhì)形核 晶體生長(zhǎng)晶體生長(zhǎng)難點(diǎn):形核功、晶體生長(zhǎng)方式難點(diǎn):形核功、晶體生長(zhǎng)方式1行業(yè)學(xué)習(xí)第第1節(jié)節(jié) 凝固熱力學(xué)凝固熱力學(xué)v一、液一、液- -固相變驅(qū)動(dòng)力固相變驅(qū)動(dòng)力v相變驅(qū)動(dòng)力相變驅(qū)動(dòng)力:根據(jù)熱力學(xué)原理,相變是系統(tǒng)自由能由高向低變化的過(guò)程,新相與母相的體積自由能之差gv。mvmhtgt 2行業(yè)學(xué)習(xí)v液態(tài)金屬的結(jié)晶過(guò)液態(tài)金屬的結(jié)晶過(guò)程:程:v金屬原子在相變驅(qū)動(dòng)力的驅(qū)使下,不斷借助
2、起伏作用克服能量障礙,并通過(guò)生核和生長(zhǎng)方式而實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)變的過(guò)程。3行業(yè)學(xué)習(xí)v結(jié)晶過(guò)程中克服的兩種不同的能障:結(jié)晶過(guò)程中克服的兩種不同的能障:v熱力學(xué)能障熱力學(xué)能障:它由被迫于高能態(tài)過(guò)渡狀態(tài)下的界面原子所產(chǎn)生,能直接影響到體系自由能的大小。(界面能屬此種情況,對(duì)生核影響較大)v動(dòng)力學(xué)能障動(dòng)力學(xué)能障:由金屬原子穿越界面,原則上與驅(qū)動(dòng)力的大小無(wú)關(guān)而僅取決于界面的結(jié)構(gòu)性質(zhì)。(激活能屬此種情況,對(duì)晶體生長(zhǎng)影響較大)4行業(yè)學(xué)習(xí)二、曲率及壓力對(duì)合金熔點(diǎn)的影響二、曲率及壓力對(duì)合金熔點(diǎn)的影響 v對(duì)于球面:11221211()02ssmrmsmrmgvpvrrhtgtggvt kth 5行業(yè)學(xué)習(xí)三、溶質(zhì)的平衡分配系數(shù)
3、三、溶質(zhì)的平衡分配系數(shù) v(一)(一)k0的定義及意義的定義及意義vk0:為特定溫度t*下固相合金成分濃度cs*與液相合金成分濃度cl*達(dá)到平衡時(shí)的比值。*0*()()smsslmllcttmmkcttmm常數(shù)*0*()/()/smsllmlscttmmkcttmm常數(shù)6行業(yè)學(xué)習(xí)v當(dāng)k01時(shí),固相線、液相線張角向下, k0,成分偏析嚴(yán)重 當(dāng)k01時(shí),固相線、液相線張角向上, k0,成分偏析嚴(yán)重 常將 1- k0 稱為“偏析系數(shù)”v(二)(二) k0的熱力學(xué)意義的熱力學(xué)意義v根據(jù)物理化學(xué)中相平衡熱力學(xué)條件推導(dǎo): 稀釋溶液 v由此可知, k0主要取決于溶質(zhì)在液固相中的標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)位,對(duì)于實(shí)際合金還受溶
4、質(zhì)在液固相中的活度系數(shù)f影響。*000( )( )explssiilcttkcrt*000( )( )expllssiiislicfttkcfrt7行業(yè)學(xué)習(xí)金屬結(jié)晶微觀過(guò)程形核長(zhǎng)大形成多晶體兩個(gè)過(guò)程重疊交織8行業(yè)學(xué)習(xí)均勻形核非均勻形核是指完全依靠液態(tài)金屬中的晶胚形核的過(guò)程,液相中各區(qū)域出現(xiàn)新相晶核的幾率都是相同的。生核過(guò)程9行業(yè)學(xué)習(xí)是指晶胚依附于液態(tài)金屬中的固態(tài)雜質(zhì)表面形核的過(guò)程。均勻形核非均勻形核生核過(guò)程10行業(yè)學(xué)習(xí)第第2節(jié)節(jié) 均質(zhì)形核均質(zhì)形核v一、臨界形核半徑及形核功一、臨界形核半徑及形核功 v液相與固相體積自由能之差相變的驅(qū)動(dòng)力v由于出現(xiàn)了固/液界面能而使系統(tǒng)增加了界面能相變的阻力324
5、43/vvlclcssvmgggvarrvvgh t t 11行業(yè)學(xué)習(xí)v臨界形核半徑v 臨界形核功等于表面能的1/3,由液態(tài)金屬中的能量起伏提供。 因 得*22lclcmvtrght *32* 216()34 ()mlctgh tar*13lcga12行業(yè)學(xué)習(xí) 臨界形核臨界形核功相當(dāng)于表面能的1/3,這意味著固、液之間自由能差只能供給形成臨界晶核所需表面能的2/3,其余1/3的能量靠能量起伏來(lái)補(bǔ)足。13行業(yè)學(xué)習(xí)二、形核率二、形核率 v形核率是單位體積中、單位時(shí)間內(nèi)形成的晶核數(shù)目。v形核率i:*32iexp()exp()16iexp()exp() )3alcmaggcktkttgcktkth t
6、14行業(yè)學(xué)習(xí)15行業(yè)學(xué)習(xí)16行業(yè)學(xué)習(xí)形核率是指單位時(shí)間內(nèi)單位體積液體中形成晶核的數(shù)量。用nn1*n2表示。形核功影響原子擴(kuò)散能力急冷非晶態(tài)材料17行業(yè)學(xué)習(xí)v均質(zhì)形核的臨界過(guò)冷度0.180.20tmv自發(fā)形核的形核率:一般情況下,純金屬的形核率隨過(guò)冷度的增加而增大18行業(yè)學(xué)習(xí)第第3節(jié)節(jié) 非均質(zhì)形核非均質(zhì)形核v一、非均質(zhì)形核功一、非均質(zhì)形核功 v非均質(zhì)形核(異質(zhì)形核)-形核依賴于液相中的固相質(zhì)點(diǎn)表面發(fā)生v液相中的原子集團(tuán)依賴于已有的異質(zhì)固相表面并在界面張力作用下,形成球冠(3-6)19行業(yè)學(xué)習(xí)v如圖,在亞穩(wěn)定的液態(tài)金屬l中存在著固相物質(zhì)s, 在s的平面襯底上形成了一個(gè)球冠晶核c。v假設(shè)作為形核基底
7、的異質(zhì)固相表面是一個(gè)平面,球冠與基底表面的接觸面積小于基底平面面積。v設(shè)lc、ls與cs分別為液相-晶核、液相-襯底 和晶核-襯底之間的單位界面自由能:表示新相 與基底之間的潤(rùn)濕角,則三個(gè)界面張力的平衡關(guān) 系為:cosslsclc20行業(yè)學(xué)習(xí)v球冠狀晶核的體積v冠為v晶核與液相的接觸面積slc為v晶核與襯底的接觸面積ssc為3230sin )(cos )(23coscos)3rvrd rr冠(202sin ()2(1 cos )lcsrrdr2sin )scsr (21行業(yè)學(xué)習(xí)v因此,形成了一個(gè)球形晶核的總自由能變化g非為v非均質(zhì)形核的臨界晶核半徑為332()423coscos434( )vl
8、clccslscsvlcgvgssrgrg f 冠非均*22sclcmvtrgh t非22行業(yè)學(xué)習(xí)v將r*值代入g非式,求得非均質(zhì)形核的臨界形核功g非*為33*2*1623coscos() 34( )lcmmtghtgf 非均23行業(yè)學(xué)習(xí)24行業(yè)學(xué)習(xí)v臨界晶核是依靠過(guò)冷熔體中的相起伏提供的。v臨界形核功是由過(guò)冷熔體的能量起伏所提供。v非均勻形核與均勻形核形成臨界晶核所需的能量起伏和相起伏在本質(zhì)上是一致的。v形核功和臨界曲率半徑則是在從能量和物質(zhì)兩個(gè)側(cè)面來(lái)反映臨界晶核的形成條件問(wèn)題。25行業(yè)學(xué)習(xí) 熱力學(xué)理論證明,各種大小的晶胚在相起伏中出現(xiàn)的幾率主要取決于晶胚中的原子數(shù),而與晶胚可能具有的幾何形
9、狀無(wú)關(guān)。v球冠狀晶核所含有的原子數(shù)取決于其相對(duì)體積,即球冠體積與同曲率半徑的球狀晶體體積之比v冠/v球。v由于v冠/v球 = 可見(jiàn) 越小,球冠的相對(duì)體積就越小,因而所需的原子數(shù)就越少,它就越易于在較小的過(guò)冷度下形成,因此包含原子數(shù)目較少的球冠狀臨界晶核更易在小過(guò)冷度下形成。v故非均勻形核所需的過(guò)冷度小。( )f( )f26行業(yè)學(xué)習(xí)vf()越小,非均勻形核的臨界形核功就越小,形成臨界晶核所要求的能量起伏液越小,形核過(guò)冷度也就越小。vf()是決定非均勻形核的一個(gè)重要參數(shù)。v根據(jù)定義, f()決定于潤(rùn)濕角的大小。v由于0 180,-1 cos 1v因此, f()應(yīng)在0 f() 1范圍內(nèi)變化。323c
10、oscos( )4f27行業(yè)學(xué)習(xí) 當(dāng)=180時(shí),f( )=1v因此,w非=w均。v即:當(dāng)晶體相不潤(rùn)濕襯底時(shí),“球冠”晶核實(shí)際上是一個(gè)與均勻晶核無(wú)任何區(qū)別的球體。v表明新相不能依附于基底表面形核。襯底不起促進(jìn)形核的作用,液態(tài)金屬只能進(jìn)行均勻形核,形核所需的臨界過(guò)冷度最大。28行業(yè)學(xué)習(xí)一般情況下,0180,0 f( ) 1故v冠 v球, w非 w均,v因而襯底都具有促進(jìn)形核的作用,非均勻形核比均勻形核更容易進(jìn)行。v越小,球冠的相對(duì)體積與也就越小,所需的原子數(shù)也越少,形核功也越低,非均勻形核過(guò)程也就越易進(jìn)行。形核所需的過(guò)冷度也越小。v可見(jiàn),出現(xiàn)臨界晶核所必須的過(guò)冷度(即臨界過(guò)冷度) tc與的大小密切
11、相關(guān)。v非均勻形核的臨界過(guò)冷度 tc隨 減小而迅速降低,而均勻形核則具有最大的過(guò)冷。29行業(yè)學(xué)習(xí) 當(dāng)=90時(shí), f( )=1/2 w非=1/2w均。v表明異質(zhì)形核功是均質(zhì) 形核功的1/2。v當(dāng)=0時(shí), f( )=0,v w非=0v表明基底的表面與新相晶面相同,新相可在其上直接外延生長(zhǎng)。v換句話說(shuō),此時(shí)的基底是液相過(guò)冷度=0情況下的現(xiàn)成晶核。30行業(yè)學(xué)習(xí)31行業(yè)學(xué)習(xí)32行業(yè)學(xué)習(xí)v非均質(zhì)形核率v單位體積的液態(tài)金屬內(nèi)單位時(shí)間產(chǎn)生的晶核數(shù)稱為形核率。非均質(zhì)的形核率與均質(zhì)表達(dá)式形式上完全相同。1exp()exp()wqikktkt非非33行業(yè)學(xué)習(xí)34行業(yè)學(xué)習(xí)35行業(yè)學(xué)習(xí)36行業(yè)學(xué)習(xí)37行業(yè)學(xué)習(xí)38行業(yè)學(xué)
12、習(xí)二、非均質(zhì)形核的條件二、非均質(zhì)形核的條件v1.基底晶體與結(jié)晶相的晶格錯(cuò)配度的影響基底晶體與結(jié)晶相的晶格錯(cuò)配度的影響39行業(yè)學(xué)習(xí) 錯(cuò)配度 越小,共格情況越好,界面張力lc越小,越容易進(jìn)行非均質(zhì)形核; 5% ,為完全共格,非均質(zhì)形核能力強(qiáng)5% 25%,為部分共格,襯底基底有一定非均 質(zhì)形核能力 25%,為不共格,襯底無(wú)非均質(zhì)形核能力100%cnnaaa40行業(yè)學(xué)習(xí)41行業(yè)學(xué)習(xí)42行業(yè)學(xué)習(xí)43行業(yè)學(xué)習(xí)v2.過(guò)冷度的影響44行業(yè)學(xué)習(xí)第第4節(jié)節(jié) 晶體生長(zhǎng)晶體生長(zhǎng)晶核形成之后不斷長(zhǎng)大的過(guò)程晶體的生長(zhǎng)影響因素:固-液界面生長(zhǎng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程(界面結(jié)構(gòu)+生長(zhǎng)機(jī)理)固-液界面前沿液體中的溫度條件(傳熱)對(duì)合金,界
13、面前沿液體的濃度分布(傳質(zhì))45行業(yè)學(xué)習(xí)v一、晶體生長(zhǎng)中固一、晶體生長(zhǎng)中固-液界面處的原子遷移液界面處的原子遷移46行業(yè)學(xué)習(xí)v單位面積界面處的反應(yīng)速率:vns、nl-單位面積界面處固、液兩相的原子數(shù),對(duì)于平界面, ns=nl=nvfs、fl-固、液固兩相中每個(gè)具有足夠能量的原子跳向界面的幾率,一般兩者為1/6;vam、af一個(gè)原子到達(dá)界面后不因彈性碰撞而被彈回的幾率, am1,而af1。 af與原子到達(dá)晶體表面后所具有近鄰原子數(shù)有關(guān)。晶體表面的臺(tái)階越多,遷移原子就越易于獲得較多的近鄰原子,因而它彈回的幾率就越小, af也就越大;47行業(yè)學(xué)習(xí)vvs、vl-界面處固、液兩相原子的振動(dòng)頻率,可近似地
14、認(rèn)為, vs=vl=v0;vga-一個(gè)具有平均自由能的液相原子越過(guò)界面時(shí)所需的激活自由能;vgv-一個(gè)液相原子所具有的平均體積自由能差值。v只有當(dāng) 時(shí),晶體才能生長(zhǎng),生長(zhǎng)速率r應(yīng) 與其差值成正比f(wàn)mdndndtdt48行業(yè)學(xué)習(xí)49行業(yè)學(xué)習(xí)50行業(yè)學(xué)習(xí)二、固二、固液界面結(jié)構(gòu)及其影響因素液界面結(jié)構(gòu)及其影響因素1.固液界面結(jié)構(gòu)v粗糙界面粗糙界面:界面固相一側(cè)的點(diǎn)陣位置只有約:界面固相一側(cè)的點(diǎn)陣位置只有約50%被固相原被固相原子所占據(jù),形成坑坑洼洼、凹凸不平的界面結(jié)構(gòu)。子所占據(jù),形成坑坑洼洼、凹凸不平的界面結(jié)構(gòu)。 粗糙界面也稱粗糙界面也稱“非小晶面非小晶面”或或“非小平面非小平面”。v光滑界面光滑界面
15、:界面固相一側(cè)的點(diǎn)陣位置幾乎全部為固相原子:界面固相一側(cè)的點(diǎn)陣位置幾乎全部為固相原子所占滿,只留下少數(shù)空位或臺(tái)階,從而形成整體上平整光所占滿,只留下少數(shù)空位或臺(tái)階,從而形成整體上平整光滑的界面結(jié)構(gòu)。滑的界面結(jié)構(gòu)。 光滑界面也稱光滑界面也稱“小晶面小晶面”或或“小平面小平面”。51行業(yè)學(xué)習(xí)v粗糙界面與光滑粗糙界面與光滑界面是在界面是在原子尺原子尺度上度上的界面差別,的界面差別,注意要與凝固過(guò)注意要與凝固過(guò)程中固液界面程中固液界面形態(tài)差別相區(qū)別,形態(tài)差別相區(qū)別,后者尺度在后者尺度在m m 數(shù)量級(jí)。數(shù)量級(jí)。52行業(yè)學(xué)習(xí)2.影響因素如何判斷凝固界面的微觀結(jié)構(gòu)?如何判斷凝固界面的微觀結(jié)構(gòu)? 這取決于晶體
16、長(zhǎng)大時(shí)的熱力學(xué)條件。這取決于晶體長(zhǎng)大時(shí)的熱力學(xué)條件。設(shè)晶體內(nèi)部原子配位數(shù)為設(shè)晶體內(nèi)部原子配位數(shù)為,界面上(某一,界面上(某一晶面)的配位數(shù)為晶面)的配位數(shù)為,晶體表面上,晶體表面上n個(gè)原子個(gè)原子位置有位置有na個(gè)原子(個(gè)原子( ),則在熔),則在熔點(diǎn)點(diǎn)tm時(shí),單個(gè)原子由液相向固時(shí),單個(gè)原子由液相向固-液界面的固液界面的固相上沉積的相對(duì)自由能變化為:相上沉積的相對(duì)自由能變化為:nnxa(1)ln(1)ln(1)mammlgxxxxxxnktkt )1ln()1 (ln)1 (xxxxxax53行業(yè)學(xué)習(xí) 被稱為被稱為jackson因子,因子, 2的物質(zhì),凝固時(shí)固的物質(zhì),凝固時(shí)固-液界液界面為面為粗
17、糙面粗糙面,因?yàn)?,因?yàn)閤=0.5(晶體表面有一半空缺位置)(晶體表面有一半空缺位置)時(shí)有一個(gè)極小值,即自由能時(shí)有一個(gè)極小值,即自由能最低。最低。大部分金屬屬此類(lèi)大部分金屬屬此類(lèi);()( )()( )mmmhsaktr54行業(yè)學(xué)習(xí)凡屬凡屬 5的物質(zhì)凝固時(shí)界的物質(zhì)凝固時(shí)界面為光滑面,面為光滑面, 非常大時(shí),非常大時(shí),ga的兩個(gè)最小值出現(xiàn)在的兩個(gè)最小值出現(xiàn)在x0或或1處(晶體表面位置處(晶體表面位置已被占滿)。有機(jī)物及無(wú)已被占滿)。有機(jī)物及無(wú)機(jī)物屬此類(lèi);機(jī)物屬此類(lèi); =25的物質(zhì),常為多種的物質(zhì),常為多種方式的混合,方式的混合,bi、si、sb等屬于此類(lèi)。等屬于此類(lèi)。55行業(yè)學(xué)習(xí)界面結(jié)構(gòu)與熔融熵界面
18、結(jié)構(gòu)與熔融熵 熔融熵越小,越容易成為粗糙界面。熔融熵越小,越容易成為粗糙界面。 因此因此固固-液微觀界面液微觀界面究竟是粗糙面還是光滑究竟是粗糙面還是光滑面面主要取決于合金系統(tǒng)的熱力學(xué)性質(zhì)主要取決于合金系統(tǒng)的熱力學(xué)性質(zhì)。()( )()( )mmmhsaktr56行業(yè)學(xué)習(xí)57行業(yè)學(xué)習(xí)58行業(yè)學(xué)習(xí)界面結(jié)構(gòu)與晶面族界面結(jié)構(gòu)與晶面族v 根據(jù)根據(jù)v 當(dāng)固相表面為密排晶面時(shí),當(dāng)固相表面為密排晶面時(shí), 值高,如面心立方值高,如面心立方的(的(111)面,)面,v 對(duì)于非密排晶面,對(duì)于非密排晶面, 值低,如面心立方的值低,如面心立方的(001)面,)面, 。v 值越低,值越低, 值越小。這說(shuō)明值越小。這說(shuō)明非
19、密排晶面作為晶非密排晶面作為晶體表面(液體表面(液-固界面)時(shí),容易成為粗糙界面固界面)時(shí),容易成為粗糙界面。mktham5 . 012633. 059行業(yè)學(xué)習(xí)界面結(jié)構(gòu)與冷卻速度及濃度界面結(jié)構(gòu)與冷卻速度及濃度v 過(guò)冷度大時(shí)過(guò)冷度大時(shí),生長(zhǎng)速度快,界面的原子層數(shù)較多,生長(zhǎng)速度快,界面的原子層數(shù)較多,容易形成粗糙面結(jié)構(gòu)容易形成粗糙面結(jié)構(gòu)。小晶面界面,過(guò)冷度。小晶面界面,過(guò)冷度t增大增大到一定程度時(shí),可能轉(zhuǎn)變?yōu)榉切【?。過(guò)冷度對(duì)到一定程度時(shí),可能轉(zhuǎn)變?yōu)榉切【妗_^(guò)冷度對(duì)不同物質(zhì)存在不同的臨界值,不同物質(zhì)存在不同的臨界值, 越大的物質(zhì),變?cè)酱蟮奈镔|(zhì),變?yōu)榇植跒榇植?面的臨界過(guò)冷度也就越大。面的臨界過(guò)冷度也就越大。 如:白磷在低長(zhǎng)大速度時(shí)(小過(guò)冷度如:白磷在低長(zhǎng)大速度時(shí)(小過(guò)冷度t)為小晶面界面,)為小晶面界面,在長(zhǎng)大速度增大到一定時(shí),卻轉(zhuǎn)變?yōu)榉切【?。在長(zhǎng)大
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