九龍江流域大氣氮濕沉降研究_百度文庫

1、九龍江流域大氣氮濕沉降研究陳能汪1,2, 洪華生13, 張珞平1(1. 廈門大學(xué)環(huán)境科學(xué)研究中心近海海洋環(huán)境科學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廈門361005; 2. 浙江大學(xué)環(huán)境科學(xué)系, 杭州310028摘要:通過20042005年對位于我國東南沿海的九龍江流域及周邊共17個(gè)站點(diǎn)的實(shí)地觀測, 運(yùn)用GIS 濕沉降強(qiáng)度和時(shí)空分布特征, 并利用氮穩(wěn)定同位素分析雨水硝態(tài)氮的主要來源. 結(jié)果表明, 17(2120±1169 (3126±1137 mg L -1(以N 計(jì), 下同 , 銨態(tài)氮、; 強(qiáng)度的增大呈降低趨勢, 旱季濃度明顯大于雨季, 15N 排放、化石燃料燃燒和化肥施用; 19-2季約

2、占全年的91%, 大氣氮濕沉降占沉降總量的66%, 揭示了該地區(qū)12. . 關(guān)鍵詞:大氣氮; 中圖分類號:X52:A:0250(2008 0120038209收稿日期:2007201215; 修訂日期:2007203205基金項(xiàng)目:福建省“十五”重大科技項(xiàng)目(2002H009作者簡介:陳能汪(1976 , 男, 博士, 主要研究方向?yàn)榱饔蛩h(huán)境和環(huán)境政策,E 2mail :nwchen zju. edu. cn 3通訊聯(lián)系人,E 2mail :hshongxmu. edu. cnWet Deposition of Atmospheric Nitrogen in Jiulong River W

3、atershedCHE N Neng 2wang1,2, H ONG Hua 2sheng 1, ZH ANGLuo 2ping1(1. S tate K ey Laboratory of Marine Environmental Science , Environmental Science Research Center , X iamen University , X iamen 361005, China ; 2. Department of Environmental Science , Zhejiang University , Hangzhou 310028, ChinaAbst

4、ract :Spatio 2temporal distributions and s ources of atm ospheric nitrogen (N in precipitation were examined for Jiulong River Watershed(JRW , an agricultural 2dominated watershed located in s outheastern China with a drainage area of 1147×104km 2. During 20042005, 847rain samples were collecte

5、d in seventeen sites and analyzed for amm onium N , nitrate N and diss olved total N (DT N followed by filtration through 0145m nucleopore membranes. Atm ospheric N deposition flux was calculated using GIS interpolation technique (Universal K riging method for precipitation , Inverse distance weight

6、ed technique for N based on measured N value and precipitation data from eight weather stations located in the JRW. ArcView GIS 312was used for surface analysis , interpolation and statistical w ork. It was found that mean DT Nconcentration in all sites ranged between 2120±1169and 3126±113

7、7mg L -1. Amm onium , nitrate and diss olved organic N formed 39%, 25%and 36%of DT N , respectively. N concentration decreased with precipitation intensity as a result of dilution , and showed a significant difference between dry seas on and wet seas on. The low is otope value of nitrate 15N ranging

8、 between -7148and -0127(mean :-3161indicated that the increasing agricultural and s oil emissions together with fossil combustions contributed to atm ospheric nitrate s ources. The annual wet deposition of atm ospheric N flux am ounted to 919kg hm -2, which accounts for 66%of total atm ospheric N de

9、position flux(1419kg hm -2. About 91%of wet atm ospheric deposition occurred in spring and summer. The spatio 2temporal variation of atm ospheric N deposition indicated that intensive precipitation , higher amm onia v olatilization from fertilizer application in the growing seas on , and livestock p

10、roductions together provided the larger N s ource.K ey w ords :atmospheric nitrogen ; wet deposition ; spatio 2temporal distributions ; Jiulong River Watershed大氣氮濕沉降是指在重力作用下, 水溶性或顆粒態(tài)氮被雨雪溶解或沖刷降至地面的過程. 濕沉降中的氮一般可分為銨態(tài)氮、硝態(tài)氮與有機(jī)氮1. 人類活動過程中排放了大量的氮化合物, 大氣氮含量日益增加. 大氣氮沉降為陸地、河口、海灣生態(tài)系統(tǒng)輸入過量的營養(yǎng)元素氮, 從而引發(fā)土壤酸化、水體富營養(yǎng)化

11、、生物群落結(jié)構(gòu)改變等一系列生態(tài)環(huán)境問題. 大氣氮沉降及其生態(tài)環(huán)境效應(yīng)引起了廣泛關(guān)注2.目前, 大氣氮濕沉降研究主要集中于歐美等發(fā)達(dá)國家和地區(qū), 研究內(nèi)容主要包括大氣氮來源、化學(xué)形態(tài)特征、沉降過程及機(jī)制、模型模擬等. 我國氮排放量較大, 成為大氣氮模擬研究中的焦點(diǎn)地區(qū)3,4. 然而, 大氣氮沉降研究在我國尚未引起足夠的重視,基礎(chǔ)數(shù)據(jù)非常不足, 在雨水氮含量方面僅有零散觀測59, 對我國大氣氮濕沉降狀況及其可能產(chǎn)生的生態(tài)環(huán)境影響知之甚少. 九龍江流域地處東南沿海經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū), 人類開發(fā)活動強(qiáng)度大, 化肥施用量大, 畜禽養(yǎng)殖業(yè)發(fā)展迅猛, 全面了解該地區(qū)大氣氮濕沉降狀況意義重大.本研究目標(biāo)是:通過20

12、042005年對九龍江流域及周邊共17個(gè)站點(diǎn)的大氣氮濕沉降的實(shí)地觀測, 揭示大氣氮濕沉降強(qiáng)度和時(shí)空分布特征; 結(jié)合第29卷第1期2008年1月環(huán)境科學(xué)V ol. 29,N o. 1Jan. ,2008氮穩(wěn)定同位素分析方法, 初步識別雨水硝態(tài)氮的主要來源; 運(yùn)用GIS 空間插值技術(shù), 定量估算九龍江流域大氣氮濕沉降通量. 1材料與方法在福建省九龍江流域上下游及河口地區(qū)布置大氣氮濕沉降觀測站點(diǎn)17個(gè)(圖1 . 站點(diǎn)的設(shè)置綜合考慮了空間分布、地域類型及采樣便利等因素. 雨水采樣參照大氣降水采樣和分析方法總則(G B 1358011292 中規(guī)定的方法進(jìn)行. 用聚乙烯塑料桶(口徑40cm , 高20c

13、m 收集雨水. 面高度為112m 以上響. , d 中有幾次降水過程的, 則合并為一個(gè)樣品. 若遇連續(xù)幾天降雨, 每24h 采集1個(gè)樣品. 樣品收集時(shí)首先量取雨水體積(用于計(jì)算降雨強(qiáng)度 , 再分取300m L 裝入聚乙烯樣品瓶. 雨水樣品委托當(dāng)?shù)丨h(huán)境監(jiān)測部門采集, 經(jīng)0145m 有機(jī)微孔濾膜過濾后冰凍保存,1個(gè)月內(nèi)送回廈門大學(xué)實(shí)驗(yàn)室完成組分測定. 大氣氮濕沉降監(jiān)測時(shí)間除WC (五川 和X M (廈門 站點(diǎn)為20042005年, 其余站點(diǎn)均為2004年. 分析項(xiàng)目包括總氮(DT N 、銨態(tài)氮(NH +42N 和硝態(tài)氮(NO -32N , 無機(jī)氮(DI N 為銨態(tài)氮與硝態(tài)氮之和, 溶解有機(jī)氮(DO

14、N 為DT N 與DI N 之差. 所有項(xiàng)目均采用標(biāo)準(zhǔn)方法進(jìn)行分析.此外, 對WC 、X M 和T B (天寶 (位于漳州北部,僅1次采樣 3個(gè)站點(diǎn)雨水中硝態(tài)氮同位素15N 進(jìn)行分析. 降雨時(shí)收集約6L 雨水直接裝瓶, 放于冷藏箱, 迅速帶回實(shí)驗(yàn)室, 采用改進(jìn)后的離子交換2擴(kuò)散法10富集濃縮, 樣品交由中國科學(xué)院南京土壤研究所進(jìn)行質(zhì)譜測試(質(zhì)譜儀型號為M AT251 .采用式(1 計(jì)算大氣氮濕沉降通量. 用ArcView 312a 軟件優(yōu)選出空間插值方法, 降雨量用泛克里金法, 氮濃度用反距離平方法11; 分別對流域內(nèi)8個(gè)雨量站雨量和13個(gè)氮沉降站點(diǎn)雨水氮月均濃度進(jìn)行插值計(jì)算, 分別生成各月份

15、雨量和氮濃度柵格數(shù)據(jù)圖層; 通過柵格數(shù)據(jù)運(yùn)算程序(map calculator , 得到各月份沉降量, 再將相應(yīng)月份相加, 得到春、夏、秋、冬4季和全年的大氣氮沉降量(kg hm -2; 利用ArcView 軟件Z onal Statistics 模塊, 統(tǒng)計(jì)全流域和各縣區(qū)大氣氮濕沉降負(fù)荷.氮沉降量(kg hm -2=逐月降雨量(mm ×氮濃度(mg L -1100(1圖1大氣氮濕沉降監(jiān)測站點(diǎn)分布Fig. 1S ite map for wet deposition of atm ospheric nitrogen2結(jié)果與討論211雨水氮濃度樣本數(shù)n =847, M ean =2179

16、mg L -1, S td. Dev =1179mg L -1圖2雨水總氮濃度頻率分布Fig. 2Frequency graph of DT N concentration in precipitation2004年17個(gè)站點(diǎn)各月份雨水DT N 監(jiān)測結(jié)果匯總于表1. 各站點(diǎn)DT N 濃度范圍為(2120±1169 (3126±1137 mg L -1, 平均(2179±1179 mg L -1.DT N 濃度呈右偏正態(tài)分布(圖2 ,69%的樣品濃度在11004100mg L -1之間,20%的樣品濃度4100mg L -1,7%的樣品濃度6100mg L -1.

17、各站點(diǎn)DT N 931期陳能汪等:九龍江流域大氣氮濕沉降研究濃度中位數(shù)大多在23mg L -1之間, 但呈現(xiàn)出明顯的時(shí)空差異特征(圖3 . 圖3Fig. 3DT by site212化學(xué)形態(tài)特征按所占DT N 比例大小計(jì)算, 流域平均銨態(tài)氮占3913%、硝態(tài)氮占2419%、有機(jī)氮占3518%(表2 . 對比各站點(diǎn)氮形態(tài)組成, 銨態(tài)氮所占比例均較高, 上游、下游及河口平均分別為3912%、3916%和3717%, 這說明大氣氮濕沉降以銨態(tài)氮為主. 在流域上游的TS (鐵山 、Y S (雁石 , N J (南靖 、SY (、Y C ( 高達(dá)(表2, 所占DT N 比例按(2614% >下游(

18、2516% >上游(2112% . 雨水中有機(jī)氮含量較高,17個(gè)站點(diǎn)有機(jī)氮所占比例為7%67%(按每個(gè)樣品統(tǒng)計(jì) , 上游、下表1雨水DTN 濃度監(jiān)測結(jié)果匯總1 mg L -1T able 1Summary on DT N concentration of rain sam ples mg L -1站點(diǎn)1月2月3月4月5月6月AH4171±1120(24139±2172(7 4123±1132(112184±1149(93159±1187(142162±0195(12CX 5129±1174(4 2177±11

19、46(9 4119±1155(5 3145±2143(5 2150±2103(12 1197±0173(5 DX 3154(15150±2157(4 2156±1114(7 1100±0154(2 1122±0176(2 H A 2103±0114(6 3134±0162(9 6196±0164(8 2197±2156(9 1179±0146(6 J H 2169±0148(44112±1110(4 3179±0147(3 4146&#

20、177;2170(6 5118±2139(2LJ 3121±1110(8 2194±0186(4 1168±0157(3 LS 3154±1163(7 5134±2195(4 5108±2147(3 N J 7189(12192±2147(63175±2144(5 4121±1190(9 1156±1102(6 3192±1146(5NK 3141±0145(5 2194(1 3193±1132(4 2135±1127(5 2126±1

21、168(10 3145±1155(6 QT 118(1 2193±1198(10 2161±1112(11 2169±1153(7 2104±1126(6 4180±0173(3 SY 2199±0119(3 2121±1131(6 3135±2120(10 3197±2151(8 1198±1180(9 1172±0187(8 TS 3166(1 3160±0175(2 3193(1 4129(1 WC 2166±0108(2 415±0179

22、(2 3157±1117(4 219±2180(4 2194±0163(2 X M 3158(11181±0129(3 4126±1127(7 3156±1175(4 1174±0116(2 2124(1 Y C 5161±1167(9 1196±0173(2 3159±1172(8 3124±2126(14 1169±1198(10 2190±1161(8 Y S 2120±0136(21144±0130(4 2162±0181(4

23、2117±0181(7 1164(1 1192±0162(3 Z J2129±0100(2 3139±0170(4 5109±2174(4 2136±1136(6 3125±0184(3 平均4142±1179(29 2169±1168(623164±1153(1043163±2112(1042159±2107(1042175±1147(67站點(diǎn)7月8月9月10月11月12月全年平均AH 1194±1124(14 2167±1169(7 3115

24、±1175(76 CX 2126±0198(12 2198±0189(14 3107±1140(141181(14123(10149(12192±1159(83 DX 1177±0181(13 3135±0170(11 3158±2126(7 2183±1171(47 H A 1102±0174(15 1172±1108(10 2135±0137(8 2163±2103(71 J H 3127±1194(8 1193±0161(51114

25、7;1126(92197±2105(41 LJ 3101±1129(5 2187±1110(20 LS 2172±2147(4 4101±2187(18 N J 2118±0137(10 2107±1126(121162±0170(116192(1 1102(12174±1187(67 NK 2124±1169(13 3147±2160(13 2124±1122(6 2183±1179(63 QT 1136±0162(4 2101±2108(6

26、2104±1161(6 2150±1159(54 SY 1116±0154(12 1135±1106(13 2146±0135(5 2120±1169(74 TS 3134±1163(3 2126±1199(3 3126±1137(11 WC 1154±1131(8 1195±0146(7 1151±0151(5 1108(12131±1145(35 X M 2106±0137(4 2134±0177(4 2167±0129(2 219

27、2±1132(28 Y C 2121±1128(10 2142±0187(6 2141±0187(11 818(12195(1 3104±2101(80 Y S 3139±1146(3 3121±2197(2 4185±3164(2 1149±0120(2 2142±1140(30 Z J1179±1101(12 2106±1102(5 2152±0171(10 6195±0106(2 1146(12175±1165(49 平均1197±

28、;1127(1472144±1149(118 2136±1137(991181(15126±2190(7114±0193(52179±1179(8471 數(shù)值表示為平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差(樣品數(shù)4環(huán)境科學(xué)29卷表2雨水氮濃度及形態(tài)組成T able 2C oncentration and species com position of nitrogen in precipitation序號站點(diǎn)DT N mg L -1NH +42N mg L -1NO -32N mg L -1DON mg L -1NH +42N %NO -32N %DON %

29、1H A 2163±21031101±01790165±01530198±01723813241637112LJ 2188±11101105±01480156±01381127±01503615191444113LS 4101±21871171±11310170±01621161±11104215171540104TS 3126±11371131±01630166±01281129±01824012201339155Y S2142

30、77;11400197±01590143±01281102±0181401017184211上游平均2183±11941111±01820160±01471112±01793912211239166AH 3115±11751118±01810185±01±01371271035167CX 2192±11591115±01660181±01±01511932178J H 2198±21041111±017801101132510

31、37189N J 2174±118711851010140142416351010NK 2183±1±01691106±017038142414371311SY 11010154±01470174±0159411924143317122019401640148±01290189±017040182018381413Y C 310521001128±01930180±01660196±016042112614311414Z J2175±11651105±0164017

32、0±01501100±0159381225153613下游平均2180±11791111±01760172±01550197±016339162516341815DX 2183±11711105±01560177±01631101±016437132712351616QT 2150±11590195±01610167±01470188±016638102617351317X M2192±11321111±01730172±01

33、451109±0153381024163714河口平均2171±11581102±01620172±01530197±0163371726143519總體平均2179±11791110±01750170±01541100±0166391324193518游及河口平均分別為3916%、3418%、3519%(表2 . 如此高比例的有機(jī)氮通過大氣濕沉降, 必將對九龍江及河口地區(qū)的生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生影響, 因?yàn)椴糠指∮沃参锬軌蛑苯右杂袡C(jī)氮作為營養(yǎng)源12. 213時(shí)空分布特征21311時(shí)間分布(1 連續(xù)降雨天氣時(shí), 初

34、期雨水氮的濃度比后期雨水高春雨或夏季臺風(fēng)雨天氣往往連續(xù)數(shù)日降雨, 隨著降雨的進(jìn)行, 氮濃度總體上呈現(xiàn)降低趨勢. 以WC (五川 站點(diǎn)為例(圖4 , 降雨初期(第1d 雨水氮的濃度大多比后期(第2、3d 高. 雨水DT N 濃度的這種遞減現(xiàn)象在雨強(qiáng)較大時(shí)更為明顯(圖4 . 對濃度遞減量(mg L -1 與平均降雨強(qiáng)度(mm h -1進(jìn)行相關(guān)分析, 結(jié)果表明兩者顯著相關(guān), Pears on 相關(guān)系數(shù)為01858(p <0105 , 由此表明了降雨對大氣的清洗作用 .5場降雨的平均雨強(qiáng)分別為113、310、113、113、110mm h -1圖4WC(五川 連續(xù)降雨時(shí)氮濃度的遞減現(xiàn)象Fig.

35、4Decrease of DT N concentration in continuous rain fall(2 旱季(113月 雨量較小, 雨水氮濃度較高表1顯示,Y C (顏厝 、N J (南靖 、CX (程溪 站點(diǎn)在1月和11月, 以及Z J (漳州監(jiān)測站 站點(diǎn)在11月時(shí)DT N 濃度均為全年最高. 而其他月份, 尤其是雨季(5141期陳能汪等: 九龍江流域大氣氮濕沉降研究10月 較低.(3 雨水中氮的濃度隨著降雨強(qiáng)度的增大而呈降低趨勢(圖5 雨水DT N 濃度與降雨強(qiáng)度呈顯著負(fù)相關(guān)(p <0101 ,Pears on 相關(guān)系數(shù)為-01181.(4 距前一場降雨時(shí)間越長, 雨水中

36、氮的濃度越高對雨水DT N 濃度與距離前一場降雨天數(shù)進(jìn)行回歸分析, 結(jié)果表明兩者具有顯著相關(guān)性(圖6 . 這個(gè)現(xiàn)象再次反映了降雨對大氣的清洗作用. 同時(shí)表明, 長時(shí)間無降雨, 隨著氮的排放, 大氣氮濃度逐漸增高, 在降雨前達(dá)到最大, 而后在降雨的溶解、及稀釋作用下, 大氣重新變得清潔.圖5雨水DTN 濃度與降雨強(qiáng)度的相關(guān)關(guān)系Fig. 5Relationship between DT N concentration and precipitation intensity圖6雨水DTN 濃度與降雨間隔時(shí)間的相關(guān)關(guān)系Fig. 6Relationship between DT N concentrat

37、ion and rain fall interval(5 雨水氮濃度呈現(xiàn)明顯的季節(jié)性差異. 根據(jù)九龍江流域降水季節(jié)分布特點(diǎn), 按春(36月 、夏(79月 、秋(1011月 、冬(122月 分組, 雨水總氮、銨態(tài)氮、硝態(tài)氮及有機(jī)氮濃度均是秋季最高, 夏季最低, 春季與冬季濃度相當(dāng), 無機(jī)氮(銨態(tài)氮、硝態(tài)氮 冬季略高于春季. 方差分析表明, 總氮、銨態(tài)氮、硝態(tài)氮與有機(jī)氮平均濃度在春夏秋冬4季間均存在顯著差異(p <0105 . 總體而言, 雨水氮濃度表現(xiàn)出秋冬2季(非雨季 高于春夏2季(雨季 的特點(diǎn).(6 雨水氮濃度存在年際間變化. 分別對WC(五川 、X M (廈門 站點(diǎn)2004年與200

38、5年濃度進(jìn)行對比. 2站點(diǎn)2004年各形態(tài)氮濃度總體上略比2005年高(數(shù)據(jù)略 . WC 站點(diǎn)2004年、2005年降雨量分別為1408、1899mm , 基本反映了降雨量與雨水氮濃度的負(fù)相關(guān)關(guān)系. 21312空間分布流域上游、下游及河口地區(qū)平均濃度分別為2183、212171-1平均濃度分別為1111mg 1, -32,L-1(表2 . DT N 、NH +42N 、的濃度中位數(shù)在流域上游、下游及河口間沒有明顯差別, 但95%分位數(shù)有所不同, 反映出DT N 、NH +42N 與DON 濃度較高值出現(xiàn)在上游, 而NO -32N 較高值出現(xiàn)在下游及河口地區(qū). 方差分析表明, 僅NO -32N

39、與DON 濃度在上游與下游間的差異具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(p <0105 . 九龍江流域?qū)儆谥行〕叨攘饔?面積1147×104km 2, 與大氣環(huán)境的宏觀特征相比, 流域上下游之間的空間跨度較小, 對雨水氮濃度的影響不大, 氮濃度的空間差異不如時(shí)間差異顯著 . 214雨水硝態(tài)氮同位素組成特征及來源初探2005年58月(雨季 硝態(tài)氮同位素測定結(jié)果列于表3. 不同采樣日期不同站點(diǎn)的硝態(tài)氮15N 值范圍為:-7148-0127, 平均-3161. 因?yàn)榇髿庵械南跛猁}主要形成于氣態(tài)H NO 3的溶解, 而H NO 3主要由NO 、NO 2(統(tǒng)稱為NO x 發(fā)生反應(yīng)生成, NO x 的自然來源主

40、要包括閃電和生物固定, 而工廠、汽車使用化石燃料, 以及生物燃燒等人為活動過程中也向大氣釋放NO x . 因此,NO x 的15N 值直接影響雨水硝酸鹽的15N 值. 研究表明, 雨水中的硝態(tài)氮來源多樣(圖7 , 不同來源的硝態(tài)氮15N 值會有所重疊. 在此, 根據(jù)15N 值范圍大致判別其最可能的或主要的來源.研究表明, 燃燒所釋放的NO x 的15N 值范圍較寬. 例如, 煤炭火力發(fā)電廠所釋放的NO x 的15N 值為+6+1318, 機(jī)動車輛所釋放的NO x 的15N 值為-13-219. 顯然, 九龍江流域雨水負(fù)15N 值的硝酸鹽不是煤炭火力發(fā)電廠釋放NO x 的結(jié)果. 相反, 機(jī)動車輛

41、NO x 的釋放可能是其來源之一, 因?yàn)榻陙韽B門等沿海城市機(jī)動車輛的數(shù)量明顯增加. 從圖7也可以看出, 化石燃料燃燒釋放的15N 值完全涵蓋了本研究樣品測定結(jié)果. 此外, 對比位于九龍江流域下游的WC (五川 和T B (天寶 站24環(huán)境科學(xué)29卷1期 陳能汪等 : 九龍江流域大氣氮濕沉降研究 表3 九龍江流域雨水硝態(tài)氮同位素及化學(xué)分析結(jié)果1 Table 3 Isotope value of nitrate in rain from Jiulong River Watershed 43 采樣日期 2005205209 2005206202 2005206222 2005207229 2005

42、208213 2005205229 2005206202 站點(diǎn) XM( 廈門 XM( 廈門 XM( 廈門 XM( 廈門 XM( 廈門 WC( 五川 TB ( 天寶 流域位置 河口 河口 河口 河口 河口 下游 中游 平均 1 表示未測定 DTN - 1 mg L 1115 1108 15 線段表示報(bào)道的 N 值范圍 ,實(shí)線見文獻(xiàn) 1 ,虛線見文獻(xiàn) 13 . 圖中涉及到的研究區(qū)包括科羅拉多州 1415 ,德國 16 ,美國田納西州和 弗吉尼亞州 17 ,南非比勒陀利亞 1819 ,美國阿肯色州 20 ,中國貴州 21 15 圖7 各種來源硝態(tài)氮的 N 值 Fig. 7 Isotope value

43、 of nitrate from various sources 15 13 點(diǎn) ,河口地區(qū) XM ( 廈門 站點(diǎn)的 N值更低 , 這可能 與沿海地區(qū)機(jī)動車輛的數(shù)量和工廠使用化石燃料較 多有關(guān) . 1155 0166 2172 1136 1142 NO3- 2N - 1 mg L 0137 0155 0151 0125 0121 0188 0166 0149 NH4+ 2N - 1 mg L 0145 0127 0167 0114 0145 1131 0161 0156 15 N - 3114 - 4150 - 3109 - 3105 - 7148 - 0127 - 3174 - 3161 K

44、endall 15 報(bào)道了無機(jī)化肥氮的 N值為 - 7 15 15 5 , 土壤有機(jī)氮的 N值為 - 3 8 若對應(yīng) . 此 標(biāo) 準(zhǔn) , 九 龍 江 流 域 雨 水 N 值 - 7148 44 環(huán) 境 科 學(xué) 29 卷 用應(yīng)占主要貢獻(xiàn) ,無機(jī)氮肥施用后 ,促進(jìn)土壤反硝化 釋放 NO x 進(jìn)入大氣 . 本研究中雨水硝態(tài)氮 N值與美國 、 南非 、 德國 15 等地相近 ( 圖 7 . 貴陽地區(qū)夏季暴雨硝酸鹽的 N 21 值較高 ( 平均 411 ,反映了海源 ,與本研究結(jié)論 15 差異較大 . 考慮到采樣時(shí)間不同 , 加上樣品數(shù)有限 , 對此差異應(yīng)進(jìn)一步研究證實(shí) . 綜上 ,可以初步作出如下判斷

45、 : 九龍江流域雨水 硝態(tài)氮主要來源于汽車尾氣排放 、 化石燃料燃燒和 農(nóng)業(yè)活動 . 沿海城市大量增加的機(jī)動車輛尾氣與工 廠化石燃燒排放的 NO x , 以及流域內(nèi)無機(jī)化肥的大 量施用及其土壤反硝化作用 , 對雨水硝態(tài)氮均有相 當(dāng)重要的貢獻(xiàn) . 21512 季節(jié)性變化 大氣氮濕沉降量季節(jié)性差異顯著 ( 表 4 , 總體 上春夏 2 季較高 ,秋冬 2 季較低 . 春夏 2 季是大氣氮 濕沉降的主要發(fā)生季節(jié) ,2 季沉降量占全年的 88 % 94 % ,流域平均 91 %. 對比各縣區(qū)數(shù)據(jù) , 大氣氮濕 沉降在夏季波動較大 , 春季次之 , 秋冬 2 季波動較 小 . 夏季局地性氣候造成降雨量的

46、空間差異很大 ,加 - 0127 還反映了農(nóng)業(yè)來源 , 特別是無機(jī)化肥的施 圖8 九龍江流域大氣氮濕沉降量曲面 (2004 年 Fig. 8 Spatial distribution of deposition flux of atmospheric nitrogen in Jiulong River Watershed NH3 主 要 來 源 于 畜 禽 養(yǎng) 殖 、 肥 施 用 與 生 物 燃 化 215 大氣氮濕沉降通量 21511 空間分布 2 利用 GIS 空間插值技術(shù) , 生成九龍江流域大氣 氮濕沉降量曲面 ( 圖 8 . 大氣氮濕沉降通量總體上 呈現(xiàn)由西南向東北遞減的趨勢 . 按各

47、縣區(qū)濕沉降負(fù) 荷統(tǒng)計(jì)值來看 ,最高值出現(xiàn)在新羅 、 南靖 、 平和和龍 海 . 這 4 個(gè) 縣 區(qū) 的 平 均 沉 降 負(fù) 荷 也 較 高 ( 均 > 10 - 2 kg hm , 而 漳 平 、 州 和 華 安 次 之 ( 9 10 漳 - 2 - 2 kg hm ,長泰最低 ( 815 kg hm . 總體反映出畜 禽養(yǎng)殖密集 、 化肥施用強(qiáng)度大的地區(qū) , 氨揮發(fā)強(qiáng)烈 , 從而氮沉降量較大的規(guī)律 . 然而 ,大氣氮濕沉降最高 值并非出現(xiàn)在化肥使用量與生豬養(yǎng)殖量最大的地 方 ,如圖 8 顯示 ,大氣氮濕沉降最大值出現(xiàn)在南靖附 近 ,這主要與大氣輸送有關(guān) . 上春夏作物生長季節(jié)化肥施用與

48、畜禽養(yǎng)殖造成的氨 揮發(fā)量地區(qū)差異 , 導(dǎo)致氮沉降量在春夏 2 季空間差 + 異較為顯著 . 與 DTN 和 NO3 2N 相比 ,NH4 2N 沉降負(fù) 荷與降雨量的回歸系數(shù)相對較低 , 在 XM ( 廈門 站 點(diǎn) ,三者 R 分別為 01936 、1816 、1549. 研究表明 , 0 0 雨水中銨態(tài)氮主要來源于大氣 NH3 的溶解 , 而大氣 1期 陳能汪等 : 九龍江流域大氣氮濕沉降研究 45 燒 降 22 . NH3 與 NH4 等水溶性氮主要在對流層進(jìn)行 . 九龍江流域 NH4 2N 沉降負(fù)荷與降雨量之間 + + 24 + 擴(kuò)散 , 一 般 在 較 短 時(shí) 間 內(nèi) 隨 雨 水 形 成

49、 氮 的 濕 沉 23 縣市區(qū) 新羅 漳平 漳州 長泰 華安 南靖 平和 龍海 安溪 其它 流域平均 較低的回歸系數(shù) ,反映了 NH4 2N 的濕沉降不但受降 雨量影響 ,還與氨的排放狀況有關(guān) . 降占 1 左右 ,大氣氮干濕沉降比例為 1 3 2. Table 4 Comparison of wet deposition flux of atmospheric nitrogen by season (2004 引起的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)問題不容忽視 . 大氣氮沉降研究在我國尚未引起足夠的重視 , 與歐美發(fā)達(dá)國家相比 ,存在基礎(chǔ)數(shù)據(jù)不足 ,研究方法 與技術(shù)手段落后等主要問題 . 通過對九龍江流域 17

50、 個(gè)站點(diǎn) 847 個(gè)雨水樣品的分析 , 初步探明了氮的大 氣沉降強(qiáng)度及時(shí)空分布特征 , 揭示了我國東南沿海 地區(qū) 1 的大氣氮干濕沉降結(jié)構(gòu) . 然而 ,對于大氣氮 2 沉降機(jī)制及其生態(tài)環(huán)境效應(yīng)尚需進(jìn)一步深入研究 . 3 結(jié)論 (1 17 個(gè) 站 點(diǎn) 雨 水 總 氮 濃 度 范 圍 為 ( 2120 ± - 1 1169 ( 3126 ±1137 mg , 平均 ( 2179 ±1179 L mg L - 1 將大氣氮濕沉降量與大氣氮干沉降量 進(jìn)行 匯總 ( 表 5 . 大氣氮濕沉降占總沉降量的 66 % ,干沉 表4 九龍江流域大氣氮濕沉降負(fù)荷季節(jié)性對比 (200

51、4 年 縣市區(qū) 新羅 漳平 漳州 長泰 華安 南靖 平和 龍海 安溪 其他 平均 DTN 沉降負(fù)荷 - 2 kg hm Table 5 Summary of total deposition flux of atmospheric nitrogen in Jiulong River Watershed 與世界其他地區(qū)相比 , 九龍江流域大氣氮濕沉 降強(qiáng)度處于較高水平 , 以無機(jī)氮 ( 銨態(tài)氮 + 硝態(tài)氮 kg hm kg hm kg hm - 2 25 - 2 26 - 2 27 沉 降 量 為 例 , 美 國 切 薩 皮 克 灣 流 域 為 6123 , 法 國 Arcachon . 盡管不

52、同的測定方案與研究方法對數(shù) 據(jù)的可比性會有一定影響 , 但本研究結(jié)果足以說明 我國東南沿海地區(qū)的大氣氮沉降量相當(dāng)可觀 , 由此 春 416 510 510 416 511 419 414 417 510 417 418 表5 九龍江流域大氣氮沉降量匯總 濕沉降負(fù)荷 干沉降負(fù)荷 沉降總負(fù)荷 濕沉降 干沉降 % % -2 kg hm -2 kg hm -2 kg hm 1015 1112 1019 1013 819 918 919 914 916 815 918 411 415 516 515 510 510 512 517 510 418 510 1416 1318 1513 1410 1419

53、 1611 1611 1610 1319 1415 1419 7119 6718 6310 6015 6612 6913 6715 6416 6318 6713 6612 2811 3212 3710 3915 3318 3017 3215 3514 3612 3217 3318 , 特 拉 華 Inland 灣 流 域 為 319 512 夏 512 314 315 312 318 513 513 417 311 413 412 秋 013 015 018 012 015 014 018 015 013 014 015 冬 013 015 014 015 014 015 014 015 01

54、5 014 014 全年 1015 914 916 815 918 1112 1019 1013 819 918 919 春 4410 5315 5119 5411 5118 4410 4011 4516 5519 4717 4815 灣 流 域 為 512 百分比% 夏 秋 4919 313 3615 419 3612 718 3716 212 3816 512 4716 319 4817 712 4514 417 3418 314 4414 316 4213 417 冬 219 510 411 611 414 414 410 414 519 413 415 . 銨態(tài)氮 、 硝態(tài)氮和有機(jī)氮占

55、總氮比例分別 上 ,流域上游 、 下游及河口 DTN 平均濃度分別 為 - 1 2183 、180 、171 mg . 空間上的差異對雨水氮濃 2 2 L 度的影響不如時(shí)間尺度上的明顯 . ( 3 較低的硝態(tài)氮 15 N值表明 ,九龍江流域雨水 硝態(tài)氮主要來源于交通運(yùn)輸 、 工業(yè)企業(yè)和農(nóng)業(yè)活動 . 沿海城市機(jī)動車輛尾氣和工廠排放的 NO x , 以及流 域內(nèi)無機(jī)化肥的大量施用及其土壤反硝化作用 , 對 李大朋 、 黃一山等協(xié)助實(shí)驗(yàn)分析 . 參考文獻(xiàn) : 1 Russell K M , Galloway J N , Macko S A , et al . Sources of nitrogen

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57、(4 九龍江流域各縣區(qū)大氣氮濕沉降通量為 - 2 - 2 815 1112 kg hm , 平均 919 kg hm , 占沉降總量 的 66 % ,揭示了該地區(qū) 1 的大氣氮干濕沉降結(jié)構(gòu) . 2 大氣氮濕沉降季節(jié)性差異顯著 , 春夏 2 季約占全年 為 3913 % 、 19 %和 3518 %. 24 ( 2 在時(shí)間尺度上 ,雨水氮濃度呈現(xiàn)明顯的季節(jié) 性差異 . 雨水氮濃度隨著降雨強(qiáng)度的增大呈降低趨 勢 . 非雨季 ( 11 3 月 雨量較小 , 雨水氮的濃度較 高 . 連續(xù)降雨天氣時(shí) ,初期雨水中氮的濃度比后期的 高 ;距前一場降雨時(shí)間越長 , 雨水中氮的濃度也越 高 . 反映了降水對大

58、氣具有清洗作用 ; 在空間分布 沉降量的 91 % , 這主要與降雨量和氮的排放狀況 有關(guān) . 致謝 : 感謝龍巖市環(huán)境監(jiān)測站 、 漳州市環(huán)境監(jiān)測 站在采樣上的大力支持 , 中國科學(xué)院南京土壤研究 所在同位素測試上提供幫助 ,楊德敏 、 、 曾悅 徐玉裕 、 46 3 環(huán) 境 科 學(xué) Holloway T , Levy II H , Carmichael G. Transfer of reactive nitrogen in Asia : development and evaluation of a source2receptor model J . Atmospheric Environm

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